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    高量子產(chǎn)率的石墨烯量子點(diǎn)的制備

    2020-02-21 10:51:28趙一飛東賽音
    精細(xì)石油化工 2020年1期
    關(guān)鍵詞:藍(lán)綠色量子產(chǎn)率激發(fā)光譜

    趙一飛,代 昭*,東賽音,劉 巍

    (1.天津工業(yè)大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,天津 300387;2.天津工業(yè)大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,天津 300387)

    石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)作為一種新興的熒光納米材料具有獨(dú)特的光學(xué)性能和尺寸效應(yīng),受到廣泛關(guān)注[1]。石墨烯量子點(diǎn)在生物、醫(yī)學(xué)、材料、新型半導(dǎo)體器件等領(lǐng)域具有重要潛在應(yīng)用[2]。

    石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)是零維石墨烯/氧化石墨烯納米材料[3-4],具有與邊緣效應(yīng)或缺陷態(tài)(即表面態(tài))相關(guān)的發(fā)光性質(zhì)[5-6],表面狀態(tài)使激發(fā)依賴(lài)性光致發(fā)光(PL)[7]成為可能,而且富氧官能團(tuán)允許GQD分散在溶劑中[8]。因此,GQDs在光學(xué)和電化學(xué)傳感、光伏、光催化[9]、生物成像、環(huán)境監(jiān)測(cè)、藥物傳輸?shù)确矫婢哂芯薮鬂摿10-11],例如Li等[12]采用GQDs處理人類(lèi)乳腺癌MCF-7細(xì)胞,Wang等[13]利用GQDs對(duì)Cu2+進(jìn)行了檢測(cè)。

    為了進(jìn)一步提高熱解法制備的GQDs的量子產(chǎn)率,本實(shí)驗(yàn)選用檸檬酸作為前驅(qū)體,通過(guò)加熱裂解得到GQDs,然后水熱處理得到了量子產(chǎn)率較高的發(fā)藍(lán)綠色熒光的GQDs,并研究了熱解溫度、水熱溫度、pH值等條件對(duì)GQDs的量子產(chǎn)率和熒光性質(zhì)的影響,為改善高量子產(chǎn)率GQDs的制備方法提供了方向。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 原料與儀器

    檸檬酸,分析純,天津市化學(xué)試劑一廠;氫氧化鈉,分析純,天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司;無(wú)水乙醇,分析純,天津市風(fēng)船化學(xué)試劑科技有限公司;氯化鈉,分析純,天津市贏達(dá)稀貴化學(xué)試劑廠;丙酮,色譜純,廣東翁江化學(xué)試劑有限公司。

    F-380型熒光分光光度計(jì),天津港東科技發(fā)展股份有限公司;Helios-γ型紫外分光光度計(jì),日本島津公司;FT-IR7600型傅里葉變換紅外光譜儀,天津港東科技發(fā)展股份有限公司;D-8 ADVANC型X射線(xiàn)衍射儀,荷蘭BRUKER AXS公司;K-alpha型X射線(xiàn)光電子能譜儀,美國(guó)賽默飛世爾公司;H7650型透射電鏡,日本日立公司。

    1.2 實(shí)驗(yàn)步驟

    1)GQDs的熱解制備:根據(jù)文獻(xiàn)[20]制備GQDs。

    A組:稱(chēng)取2 g檸檬酸于50 mL的反應(yīng)釜中,在烘箱中220 ℃時(shí),加熱30 min,反應(yīng)釜液體變?yōu)殚冱S色。

    B組:①稱(chēng)取2 g檸檬酸于50 mL的反應(yīng)釜中,在烘箱中220 ℃時(shí),加熱30 min,反應(yīng)釜液體變?yōu)殚冱S色。在上述橘黃色液體,加入100 mL NaOH溶液(10 mg/mL),攪拌15 min,最后用稀硝酸(1∶10)溶液調(diào)節(jié)至中性,此時(shí)溶液為亮黃色。②GQDs的水熱處理:將溶液倒入反應(yīng)釜內(nèi),210 ℃的環(huán)境下恒溫烘箱中反應(yīng)10 h,反應(yīng)結(jié)束后,待冷卻至室溫后收集制備好的GQDs。

    2)用透析袋分別將A組和B組的GQDs進(jìn)行透析純化處理,將得到的濾液進(jìn)行真空干燥即可得到GQDs固體。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 GQDs的XRD表征

    由于檸檬酸熱解的過(guò)程屬于自下而上的方法,在該過(guò)程中檸檬酸分子脫水縮合形成網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),即石墨烯量子點(diǎn)晶體,標(biāo)準(zhǔn)的GQDs晶型符合石墨的晶型。如圖1中所示,GQDs在26.02°處顯示出高的衍射峰。對(duì)應(yīng)于(002)晶面[2],顯示出GQDs的高結(jié)晶度。表明熱解檸檬酸將產(chǎn)生石墨結(jié)構(gòu)[21]。

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    圖1 GQDs的XRD譜

    2.2 GQDs的XPS表征

    在XPS的譜圖中,C1s的標(biāo)準(zhǔn)峰在結(jié)合能285 eV處出峰,O1s的標(biāo)準(zhǔn)峰在結(jié)合能531.8 eV處出峰。如圖2所示,XPS是元素化學(xué)環(huán)境的有效方法,特別是固體材料[22]。XPS用于分析制備的GQDs的組成。圖2(a)是GQDs的XPS譜圖,圖2(b)是C1s譜圖。GQDs的XPS譜圖出現(xiàn)了2個(gè)峰:C1s峰(285.2eV)和O1s峰(533.08 eV)。C1s的原子百分比72.22%,O1s的原子百分比27.78%。 GQDs的 C1s帶的窄掃描可以擬合到3個(gè)解卷積的特征峰,特征峰對(duì)應(yīng)于C=C、C—C和C=O在C1s譜圖的結(jié)合能。C=C結(jié)合能為(284.78±0.1) eV,C—C為(285.58±0.1) eV,C=O為(289.08±0.1) eV。

    圖2 GQDs的XPS譜圖(a)和C1s的高分辨率譜圖(b)

    2.3 GQDs的TEM照片表征

    圖3為GQDs的TEM照片。由圖3可見(jiàn),GQDs的平均尺寸為9.72 nm,尺寸分布在6.32~14.27 nm范圍內(nèi)。分散系數(shù)為0.994 6,表明GQDs的分散性較好,大小比較均勻。 插圖圖像描繪了GQD的高分辨率TEM圖像,其中晶格間距為0.45 nm。符合002型石墨晶體的晶格間距的范圍,這也與XRD譜圖相符。

    圖3 GQDs的透射電鏡照片

    2.4 GQDs的紫外和紅外譜圖表征

    圖4 (a)為GQDs的紫外譜圖,從圖4可以看出,單熱解與熱解水熱結(jié)合的條件生成的GQDs在300 nm左右都有強(qiáng)烈的吸收峰,這一特征與半導(dǎo)體材料的紫外吸收峰符合,一定程度上證明GQDs是一種半導(dǎo)體材料。標(biāo)準(zhǔn)的GQDs紫外譜圖在330 nm附近會(huì)出現(xiàn)肩峰,在336 nm附近,兩種反應(yīng)條件都出現(xiàn)肩峰,這是由于C=O的n→π*躍遷。單熱解條件的肩峰比熱解和水熱結(jié)合的條件弱,表明經(jīng)過(guò)水熱過(guò)程C=O的量增多。一定程度說(shuō)明水熱過(guò)程能促進(jìn)量子點(diǎn)的生成。

    圖4 GQDs的紫外吸收光譜(a)和紅外光譜 (b)

    圖4(b)為檸檬酸與GQDs的紅外譜圖,與檸檬酸相比,GQDs在1 750 cm-1處沒(méi)有峰,表明檸檬酸熱解過(guò)程C=O消失,兩者在3 450 cm-1附近都有峰,這是由于—OH的伸縮振動(dòng)造成的,但是GQDs中—OH的僅在3 450 cm-1處出峰,這可能是反應(yīng)過(guò)程中,熱解過(guò)程檸檬酸分解,其中的—COOH消失,僅剩下—OH。在1 568 cm-1和1 375 cm-1的吸收峰是由—CH2的不對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)和對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)產(chǎn)生,而在1 125 cm-1和900 cm-1處的峰則是由C—O—C不對(duì)稱(chēng)伸縮振動(dòng)和烯烴的C—H面外彎曲振動(dòng)產(chǎn)生,說(shuō)明GQDs中含有豐富的含氧集團(tuán),有較好的親水性。

    2.5 不同反應(yīng)條件對(duì)GQDs量子產(chǎn)率的影響

    2.5.1 熱解溫度對(duì)制備GQDs的影響

    圖5(a)是GQDs的熒光激發(fā)光譜,確定激發(fā)波長(zhǎng)在365.6至380.8 nm的范圍內(nèi)。圖5(b)是GQDs的熒光發(fā)射光譜。

    圖5 GQDs的不同熱解溫度的激發(fā)光譜(a)、發(fā)射光譜(b)、照片(c)和量子產(chǎn)率(d)

    從圖5中可以看出,隨著溫度的升高,GQDs的發(fā)射峰的峰高呈遞增趨勢(shì)220 ℃時(shí)的熒光強(qiáng)度最高。圖5(c)中,各組熒光顏色分別為藍(lán)色、藍(lán)綠色、綠色,220 ℃時(shí)的熒光最亮。綜合熒光譜與熒光亮度,在熱解溫度為220 ℃時(shí),GQDs熒光最亮,量子產(chǎn)率最高,平均量子產(chǎn)率為0.67(圖5(d))。說(shuō)明在熱解過(guò)程中,溫度在一定范圍內(nèi)越高,生成的GQDs越多,量子產(chǎn)率越高。這可能是在檸檬酸熱解形成GQDs的過(guò)程中,隨著溫度的升高,GQDs的網(wǎng)狀片段生成的越來(lái)越多,這就導(dǎo)致熱解溫度較高時(shí),GQDs的熒光較強(qiáng)[21]。

    2.5.2 水熱溫度對(duì)制備GQDs的影響

    圖6(a)是GQDs的熒光激發(fā)光譜,光譜顯示的GQDs的激發(fā)波長(zhǎng)范圍是433.3~450.4 nm。圖6(b)是GQDs的熒光發(fā)射光譜。各組熒光發(fā)射峰都在450 nm附近,210 ℃時(shí)發(fā)射峰最強(qiáng),其他4組的發(fā)射峰差距較小。從圖6(c)可見(jiàn),各組熒光顏色分別為藍(lán)色、藍(lán)綠色、綠色,210 ℃時(shí)的熒光最亮。圖6(d)是不同的水熱溫度下的量子產(chǎn)率,從3組平行實(shí)驗(yàn)中可以看出,在210 ℃之前GQDs的量子產(chǎn)率呈遞增趨勢(shì),210 ℃時(shí)量子產(chǎn)率最高,平均量子產(chǎn)率達(dá)到0.56,之后隨著水熱溫度上升,量子產(chǎn)率開(kāi)始下降。

    圖6 GQDs的不同水熱溫度的激發(fā)光譜(a)、發(fā)射光譜(b)、照片(c)和量子產(chǎn)率(d)

    2.5.3 水熱環(huán)境的pH值對(duì)制備GQDs的影響

    圖7(a)是GQDs的熒光激發(fā)光譜,光譜顯示的GQDs的激發(fā)波長(zhǎng)范圍是367.6~394.8 nm。圖7(b)是GQDs的熒光發(fā)射光譜。從圖7(b)可知,pH值趨近7時(shí)熒光發(fā)射峰變得更弱,而在強(qiáng)酸性和強(qiáng)堿性時(shí)熒光發(fā)射峰較強(qiáng),堿性和中性環(huán)境的GQDs可以穩(wěn)定存在,而在酸性環(huán)境下的GQDs的激發(fā)峰和發(fā)射峰會(huì)發(fā)生藍(lán)移,這是由于給電子基團(tuán)的質(zhì)子化作用引起的。

    從圖7(c)來(lái)看,熒光顏色為藍(lán)色、藍(lán)綠色、綠色,pH=13時(shí)呈現(xiàn)綠色熒光,且熒光最亮。從圖7(d)可知,3組平行實(shí)驗(yàn)中pH=13時(shí)的量子產(chǎn)率最高,平均產(chǎn)率為0.6。說(shuō)明在強(qiáng)酸或者強(qiáng)堿的水熱環(huán)境下,GQDs的量子產(chǎn)率較高。這可能是在強(qiáng)酸強(qiáng)堿環(huán)境中,溶液的電離程度較大,所含的H+或OH-較多,影響水熱過(guò)程向有利于GQDs生成的方向發(fā)展。

    3 結(jié) 論

    熱解檸檬酸制備了發(fā)藍(lán)綠色熒光的GQDs,并利用水熱法將其進(jìn)行了進(jìn)一步處理,得到了量子產(chǎn)率高于0.5的石墨烯量子點(diǎn),且量子產(chǎn)率較穩(wěn)定,沒(méi)有很大波動(dòng)。

    隨著熱解溫度的升高GQDs的熒光增強(qiáng),量子產(chǎn)率變大,在220 ℃達(dá)到最佳。水熱溫度210 ℃最佳,GQDs的熒光較強(qiáng),量子產(chǎn)率較大。在強(qiáng)酸強(qiáng)堿條件下,GQDs的熒光較強(qiáng),量子產(chǎn)率較高。

    圖7 GQDs的不同pH值的激發(fā)光譜(a)、發(fā)射光譜(b)、照片(c)和量子產(chǎn)率(d)

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