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    Ca原子修飾的g-C3N4增強儲氫能力的機理研究

    2020-01-10 02:35:48楊億斌宋琦琦李澤裔黃俊鴻王雅婷
    關(guān)鍵詞:儲氫單層圓環(huán)

    楊億斌,徐 慎,宋琦琦,李澤裔,黃俊鴻,王雅婷,黃 樂

    (廣東工業(yè)大學(xué) 材料與能源學(xué)院,廣東 廣州 510006)

    氫氣是一種含量豐富的綠色能源[1-3],想要有效地利用氫能,重要的是提高儲氫與放氫的技術(shù)[4-5]。碳納米管、巴基球和石墨烯通過合適金屬原子(Ca, Mg,Al, Ga)的修飾,能夠作為良好的儲氫材料[6-10]。文獻(xiàn)表明,當(dāng)使用Ca原子進(jìn)行修飾時,Ca原子傾向于貢獻(xiàn)出4s電子給被修飾的材料[8,11]。這樣,H原子和H2就容易通過庫侖相互作用附著在Ca原子上。Ca的4s電子也容易與H-1s電子形成化學(xué)鍵。如果有2個或以上的H原子吸附在1個Ca原子上面,H-1s和Ca-3d軌道的雜化將有利于H的儲存[11-12]。

    二維材料由于巨大的表面/體積比,因此在儲氫方面具有非常大的優(yōu)勢。近年來,通過金屬原子修飾對 二維材料的特性進(jìn)行調(diào)控取得了非常大的進(jìn)展,為研究者們開辟了一片新的領(lǐng)域[13-17]。Ciraci等[11]利用Ca修飾石墨烯,提高了石墨烯的儲氫能力,這主要是由于s-p和s-p2健的共同存在,從而增強了Ca-石墨烯的吸附能力。此外,類石墨烯的C3N4(g-C3N4)由于其獨特的二維結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性能,在光催化、能源轉(zhuǎn)換和環(huán)境保護(hù)等方面有著重要的應(yīng)用前景[18-21]。已有文獻(xiàn)報道了通過Mg原子修飾可以調(diào)控g-C3N4的電子特性,從而提升其儲氫能力[22]。通常,金屬原子修飾的二維材料在儲氫方面的應(yīng)用,主要有兩種機理在起作用:一種是雜化,另一種是極化[19]。前者是由于H原子的s軌道和金屬原子的s軌道之間的電荷轉(zhuǎn)移引起的,后者是由于金屬原子與二維材料之間的內(nèi)建電場引起的。因此,Ca原子修飾的g-C3N4的電子特性以及在儲氫方面的機理,仍需要進(jìn)一步探索研究。

    本文通過第一性原理計算,Ca原子能夠有效地被化學(xué)吸附在單層g-C3N4上。通過比較有無Ca原子修飾的單層g-C3N4對H原子的吸附能,可以看出,Ca原子修飾的單層g-C3N4的儲氫能力有明顯的提高。由H-1s和Ca-1s軌道形成的化學(xué)鍵是增強儲氫能力的主要原因。當(dāng)有2個或以上的H原子吸附在一個Ca原子上時,Ca與g-C3N4之間的極化效應(yīng)對儲氫性能的作用就更加重要了。而且施加外部電場能夠有效地調(diào)控H原子的吸附能,這有利于氫氣的存儲和釋放。

    1 建模與計算

    本文所采用的第一性原理計算是基于VASP軟件包的密度泛函理論[23-25]。廣義梯度近似用來描述電子交換及其相互作用[26]。本文構(gòu)建了一個3×3×1的單層g-C3N4超胞,包含了27個C和36個N原子。真空層的厚度設(shè)置為12 ?,電子波函數(shù)平面波的截斷能設(shè)置為450 eV,結(jié)構(gòu)優(yōu)化和靜態(tài)計算的布里淵區(qū)網(wǎng)格分別設(shè)為3×3×1和7×7×1??偰芰亢虷ellmann-Feynman力的容差分別為10?4eV和0.02 eV/?。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 g-C3N4對H原子的吸附作用

    本文計算了H原子吸附在g-C3N4上面(H-C3N4)3個不同位置的吸附能:在C原子上、在N原子上和在圓環(huán)中間。圖1(a)展示了H原子吸附在g-C3N4圓環(huán)中間的情況。每個H原子的平均吸附能由式(1)給出:

    式中,n是H原子的個數(shù),EH?C3N4、EC3N4和EH分別是H-C3N4、g-C3N4和H原子的總能量。計算結(jié)果表明,H原子吸附在g-C3N4的C原子上、N原子上和圓環(huán)中間的吸附能分別是?3.25 eV,?1.48 eV,?3.55 eV(負(fù)號表示吸附),因此,H原子吸附在g-C3N4圓環(huán)中間的吸附能是最大的。這說明H原子更容易被吸附在g-C3N4圓環(huán)中間,如圖1(a)所示.然而,當(dāng)兩個H原子吸附在g-C3N4圓環(huán)中間時,其平均吸附能降為?2.61 eV,這將嚴(yán)重影響g-C3N4的儲氫能力。

    為了研究g-C3N4對H原子的吸附機理,本文計算了H-C3N4的差分電荷密度,差分電荷密度由式(2)給出。

    式中, ρH?C3N4、 ρC3N4和 ρH分別是H-C3N4、g-C3N4和H原子的電子密度。計算結(jié)果如圖1(b)所示,紅色和藍(lán)色區(qū)域分別代表電子的積聚和耗散。從圖1(b)中可以清晰地看到H原子與g-C3N4之間電荷交換是比較少的,這表明了它們之間較弱的極化效應(yīng)。圖1(c)給出的態(tài)密度可以進(jìn)一步研究H原子與g-C3N4之間的雜化情況,可以清楚地看出,H原子對態(tài)密度的貢獻(xiàn)極少,這表明了原始g-C3N4的儲氫能力是比較弱的。

    圖1 H-C3N4的結(jié)構(gòu)、差分電荷密度和態(tài)密度Fig.1 The H-C3N4 structure, charged density difference and density of states (DOS)

    2.2 Ca原子修飾g-C3N4

    為了提高g-C3N4的儲氫能力,本文采用Ca原子對其進(jìn)行修飾。類似H原子的情況,文中計算了Ca原子在g-C3N4上面不同位置的吸附能。結(jié)果表明,Ca原子吸附在g-C3N4的C原子上、N原子上和圓環(huán)中間的吸附能分別是?1.93 eV,?2.55 eV,?3.14 eV,因此,Ca原子吸附在g-C3N4圓環(huán)中間的吸附能是最大的。這說明Ca原子也更容易被吸附在g-C3N4圓環(huán)中間,如圖2(a)所示。圖2(b)展示了Ca修飾的g-C3N4結(jié)構(gòu)(Ca-C3N4)的差分電荷密度圖,可以明顯看出,Ca原子與g-C3N4之間有較多電荷轉(zhuǎn)移,Ca原子的價電子容易轉(zhuǎn)移到g-C3N4上,表明了兩者之間較強的雜化效應(yīng)。從圖2(c) Ca-C3N4的態(tài)密度圖可以看出,Ca原子對態(tài)密度的貢獻(xiàn)較之于H原子(見圖1(c))有較大的增加,這說明了Ca原子與g-C3N4之間有較強的極化效應(yīng),這將有利于提高g-C3N4的儲氫能力。

    圖2 Ca-C3N4結(jié)構(gòu)、差分電荷密度和態(tài)密度Fig.2 The Ca-C3N4 structure, charged density difference and DOS

    2.3 Ca原子修飾的g-C3N4的儲氫能力

    為了進(jìn)一步研究Ca原子修飾g-C3N4(Ca-C3N4)的儲氫能力,本文分別計算了Ca-C3N4吸附1個H原子(H-Ca-C3N4)、2個H原子(2H-Ca-C3N4)及3個H原子(3H-Ca-C3N4)的平均吸附能。計算結(jié)果表明,Ca-C3N4吸附1個H原子的吸附能為?3.44 eV,其差分電荷密度圖如圖3(a)所示。從圖3(a)中可以看出,H原子與Ca原子之間的電荷交換比較多,表明了兩者之間較強的吸附作用。2H-Ca-C3N4和3H-Ca-C3N4的H原子平均吸附能分別為?3.41 eV和?2.54 eV,如圖3(b)所示,插圖分別是2H-Ca-C3N4和3H-Ca-C3N4結(jié)構(gòu)的俯視圖。這說明了Ca-C3N4依然能夠有效地吸附兩個H原子,而對于3個H原子的吸附則比較弱。這主要是由于Ca原子與g-C3N4之間的極化使得價電子傾向于從H原子轉(zhuǎn)移到Ca原子上,從而導(dǎo)致H-1s和Ca-1s軌道形成強的化學(xué)鍵合。因此,相比于原始的g-C3N4,Ca原子修飾的g-C3N4的儲氫能力有了極大的提高。

    2.4 外加電場調(diào)控Ca原子修飾的g-C3N4的儲氫能力

    對于儲氫材料,其釋放氫氣的能力也關(guān)系到能否有效地利用氫氣。為此,本文通過外加電場對HCa-C3N4結(jié)構(gòu)之間的極化進(jìn)行調(diào)控,從而達(dá)到增強(儲氫)或者減弱(釋氫)H原子吸附能的目的。本文的計算以Ca-C3N4吸附1個H原子為例,即H-Ca-C3N4結(jié)構(gòu)。如圖4所示,當(dāng)增加正向(豎直向下)電場時,H原子的吸附能也隨之增加,這有利于氫氣的儲存。當(dāng)增加反向(豎直向上)電場時,H原子的吸附能反而減弱,這有利于氫氣的釋放。這是因為,如圖4插圖中的差分電荷密度圖所示,當(dāng)正向電場增強時,電子積聚在H原子與Ca原子之間,增強了H與Ca之間的化學(xué)鍵,從而增加了H原子的吸附能。而當(dāng)反向電場增強時,電子積聚在Ca-C3N4上面,減弱了H與Ca之間的化學(xué)鍵,從而減少了H原子的吸附能。

    圖3 H-Ca-C3N4的差分電荷密度以及平均吸附能與H原子個數(shù)之間的函數(shù)關(guān)系Fig.3 The charged density differences of H-Ca-C3N4, and the average adsorption energy as a function of the number of H atoms

    圖4 H-Ca-C3N4的平均吸附能與外加電場強度之間的關(guān)系. 插圖是H-Ca-C3N4差分電荷密度的側(cè)視圖,箭頭代表電場的方向Fig.4 The average adsorption energy of H-Ca-C3N4 as a function of the external electric field. Insert shows the side view of charged density difference of H-Ca-C3N4. The arrow indicates the direction of the external electric field

    3 結(jié)論

    通過第一性原理計算,相比于原始的單層g-C3N4,Ca原子修飾的單層g-C3N4的儲氫能力有明顯的提高。這主要是由H-1s和Ca-1s軌道形成的化學(xué)鍵所導(dǎo)致的。通過施加外部電場能夠有效地調(diào)控Ca-C3N4與H原子之間的極化作用,從而增加或者減少H原子的吸附能,達(dá)到儲存和釋放氫氣的目的。本文的理論計算結(jié)果能夠為提高金屬修飾的g-C3N4的儲氫能力開辟一條可行之路。

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