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    團簇物理學研究進展

    2020-01-06 20:58:51張頌黃意
    科學技術(shù)創(chuàng)新 2020年21期
    關(guān)鍵詞:儲氫磁性光學

    張頌 黃意

    (凱里學院理學院,貴州 凱里556001)

    1 概述

    團簇是由幾個到幾千個原子、分子或離子通過一定的物理或化學的結(jié)合方式聚集在一起的微觀或亞微觀結(jié)合體,通常被認為是由少數(shù)幾個原子或分子向宏觀固體材料過渡的橋梁。由于其特殊的幾何和電子結(jié)構(gòu),例如很大的表面積和體積比、非常顯著量子尺寸效應(針對同種團簇,不同的尺寸往往表現(xiàn)出不同的性質(zhì))、以及類似原子電子軌道的超級電子軌道等,因此宏觀固體相材料的物理或化學性質(zhì)不能使用團簇的物理或化學性質(zhì)進行線性組合得到,但是對團簇結(jié)構(gòu)和性質(zhì)隨尺寸增加的變化行為的研究,可以為探索宏觀固相材料由原子分子逐漸堆積生長為固體的規(guī)律提供參考方法和手段。幾十年來,團簇科學的研究已經(jīng)在許多領(lǐng)域獲得可喜可賀的成果,也為進一步探索團簇的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和實際應用奠定堅實的基礎(chǔ),由于每個領(lǐng)域的研究成果都非常多,本文沒有列舉所有,僅對相關(guān)前沿領(lǐng)域近幾年的研究成果作簡要綜述。

    2 磁性方面

    早期,人們對團簇磁性的研究主要是起源于金屬團簇在微弱磁場下的抗磁性行為?;诹孔映叽缧?,由同種或多種元素原子堆積生長而得的單質(zhì)或多元合金團簇結(jié)構(gòu)表現(xiàn)出很強的磁性,而且磁性的來源主要是未滿殼層中電子自旋的貢獻,特別顯著的是某些非磁性元素或者非磁性固體材料對應的團簇卻表現(xiàn)出很強的磁性。前不久,鄭燕飛團隊利用第一性原理對Sm3Co18團簇的磁性進行研究,發(fā)現(xiàn)Sm 原子的磁性與其在團簇中不同位置關(guān)系密切,還有,該團簇的磁性主要來源于Co 原子3d 軌道和Sm 原子4f 軌道雜化。因此,Sm3Co18團簇被稱為雙磁復合材料,在自旋電子學、磁盤存儲等方面有一定潛在的應用[1]。另外,遼寧科技大學廖薇團隊利用密度泛函理論對Fe3Cr3團簇的結(jié)構(gòu)和磁性進行系統(tǒng)的研究后發(fā)現(xiàn),團簇的磁性主要來源于鐵、鉻元素中d 軌道電子的貢獻,相對而言,鉻原子d 軌道的貢獻比鐵原子多,這能夠為以后進行材料磁性調(diào)控的研究提供一定的理論參考[2]。幾乎同時,A.Z. de Oliveira 團隊利用包含相對論效應的DKH 近似方法對銠團簇Rhn(n=1-13)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進行研究,發(fā)現(xiàn)該種類團簇的磁矩主要是4d 軌道上電子自旋的貢獻,也即是說自旋磁矩的貢獻占主要部分,軌道磁矩對總磁矩的貢獻幾乎沒有[3]。

    3 光學方面

    團簇光學性質(zhì)始于人們對嵌埋式InP 團簇光學吸收性質(zhì)的研究,其結(jié)果顯示,InP 團簇表現(xiàn)出極強的量子尺寸效應,以及其吸收邊隨團簇尺寸的減小發(fā)生藍移[4]。之后,人們對團簇光學性質(zhì)的研究主要集中于貴金屬原子、C 原子團簇等,發(fā)現(xiàn)結(jié)構(gòu)和尺寸效應對光學性質(zhì)有很大的影響,例如最近的研究發(fā)現(xiàn)對雙金屬納米團簇內(nèi)核的調(diào)控,可對團簇光學、電學、能隙等進行對應的調(diào)控。最近,Mustapha Lasmi 團隊使用密度泛函理論對PdGen和PtGen(n=1-20) 團簇的結(jié)構(gòu)和光學性質(zhì)進行系統(tǒng)研究,結(jié)果發(fā)現(xiàn)金屬元素的摻雜使得可見光區(qū)吸收譜發(fā)生微小移動[5]。

    4 生物醫(yī)學方面

    基于納米團簇特別的量子尺寸效應,在生物醫(yī)學領(lǐng)域已有許多潛在的應用,如在熒光標記,藥物傳遞,生物檢測等方面已有許多成果。研究比較成熟的是金團簇,由于其低毒性、較好的生物相容性以及易于與有機物配體結(jié)合等特點,在生物醫(yī)學領(lǐng)域已有廣泛的應用。如,袁鳴團隊對金與多功能生物分子復合納米結(jié)構(gòu)進行研究后發(fā)現(xiàn),紅色熒光肽- 金納米團簇不僅有作為溫敏傳感器和重金屬離子探測器的主要部件,還具有良好的生物相容性和藥物靶向識別性,以及在生物成像與標記方面也有潛在的應用[6]。另外,在治療非常可怕的癌癥方面,Junying Wang 團隊使用谷胱甘肽包裹的小尺寸金團簇作為輻射敏化劑對癌細胞進行的放射治療,不僅可以加強放射過程,還可以提高治療效果。

    5 催化方面

    催化反應在化學生產(chǎn)工業(yè)、化學能源開發(fā)以及固體廢棄物處理方面發(fā)揮極其重要的作用,物美價廉且活性高的催化劑一直是人們追求的目標,科學家在考慮到團簇結(jié)構(gòu)極大的表面積與體積比和較多的懸掛鍵的情況下,在探索團簇催化性能方面開展許多工作。今年4 月,齊大彬團隊利用密度泛函理論分別對Pd38 團簇和Pd 平板上的CO 分子的催化氧化過程進行模擬計算,結(jié)果顯示,團簇上的催化氧化反應更容易進行,而且Pd 催化劑的活性與顆粒的尺寸有關(guān),尺寸越小,顆粒的活性點越多,催化活性越強[7]。最近,陳宣團隊利用密度泛函理論對Au7團簇表面CO 分子的氧化反應機理進行研究,結(jié)果顯示反應能壘很小,可認為Au7 團簇是很好的CO 氧化催化劑[8]。

    6 儲氫方面

    氫是目前地球上含量最多,最清潔,而且可持續(xù)使用的能源,因此隨著一次性化石能源的逐漸消耗,氫能作為化石能源替代品被科學家們廣泛開發(fā)和利用。然而,在此過程中對氫的存儲和運輸還采用高壓鋼瓶攜帶的運輸模式,不僅成本高,效率還很低。因此,在理論和實驗研究方面都迫切需要設(shè)計、合成高儲氫密度的新材料。然而,團簇由于含有較多懸掛鍵、質(zhì)量小以及較大的表體比等優(yōu)點,被認為是最好的儲氫材料候選之一。例如,阮文團隊利用密度泛函理論框架下M06 近似法對籠狀Li6Si5團簇的結(jié)構(gòu)和儲氫性能進行研究,發(fā)現(xiàn)Li 原子的修飾在很大程度上改善了硅團簇的儲氫性能,儲氫密度達到16.617wt%[9]。

    7 超原子方面

    新型功能材料的研發(fā)和應用是社會發(fā)展的動力,也是科學研究的熱點。一般情況下,人才都會采用“自下而上”的材料設(shè)計方法,也即是選擇結(jié)構(gòu)和性質(zhì)都很穩(wěn)定的團簇作為基本的生長單元堆積生長而得的,具備某種特定物理、化學性質(zhì)的新材料,此法類比由原子堆積生長形成固體材料的思路,因此將該種類團簇結(jié)構(gòu)稱為超原子。目前,使用超原子生長材料方面已有許多研究,例如最近Krista G 團隊利用密度泛函理論結(jié)合超原子理論發(fā)現(xiàn)Ga13團簇和Ga13Li 電解液具有超原子性和超強的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,在溫度達到1000K 時仍然保持穩(wěn)定,這說明該團簇結(jié)構(gòu)可以作為耐高溫材料候選[10]。

    結(jié)束語

    團簇作為一種新型的低維材料,由于顯著的幾何結(jié)構(gòu)、量子尺寸效應,在磁學,光學,生物醫(yī)學,催化,儲氫,超原子設(shè)計材料等領(lǐng)域表現(xiàn)出極強的潛在應用價值。雖然目前尺寸很小的團簇在受實驗設(shè)備、技術(shù)的限制下很難從實驗中直接觀察,但尺寸稍大的都可以從實驗中獲得,相對實驗研究來說,理論研究占較多比重,可為后期實驗研究提供參考。然而,隨著科技的發(fā)展和社會的進步,各種器件更加微小化的需求,實驗設(shè)備和實驗技術(shù)越來越先進,這使得具備各種新功能的團簇材料一定會逐漸應用于人們生活的各個領(lǐng)域。

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