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    互花米草入侵對(duì)濱海鹽沼土壤甲基汞的影響

    2019-12-26 03:37:14龍頌元張曼胤劉魏魏胡宇坤
    中國環(huán)境科學(xué) 2019年12期
    關(guān)鍵詞:鹽沼甲基汞互花

    龍頌元,張曼胤*,劉魏魏,胡宇坤,李 晶

    互花米草入侵對(duì)濱海鹽沼土壤甲基汞的影響

    龍頌元1,2,張曼胤1,2*,劉魏魏1,2,胡宇坤1,2,李 晶1

    (1.中國林業(yè)科學(xué)研究院濕地研究所,濕地生態(tài)功能與恢復(fù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 100091;2.河北衡水湖濕地生態(tài)系統(tǒng)國家定位觀測(cè)研究站,河北 衡水 053000)

    本研究跨越11個(gè)緯度選取了4個(gè)典型濱海鹽沼濕地,通過對(duì)比分析互花米草濕地和其他鹽沼濕地(沒有互花米草的本地種單優(yōu)或者共優(yōu)群落濕地)的汞(THg)和甲基汞(MeHg)含量特征及環(huán)境因子,探究互花米草入侵對(duì)我國濱海鹽沼濕地土壤甲基汞的影響.結(jié)果表明:(1)4個(gè)研究區(qū)THg含量高低順序?yàn)殚}江口((115.327±18.220)μg/kg)>杭州灣((37.792±3.761)μg/kg)>黃河三角洲((27.690±4.359)μg/kg)>鹽城((8.843±1.688)μg/kg);MeHg含量為杭州灣((0.589±0.134)μg/kg)>黃河三角洲((0.511±0.059)μg/kg)>閩江口((0.361±0.065)μg/kg)>鹽城((0.191±0.027)μg/kg).(2)綜合4個(gè)研究區(qū)進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),互花米草入侵對(duì)鹽沼濕地土壤MeHg和%MeHg的均沒有顯著影響,但是互花米草入侵著增加了黃河三角洲的MeHg含量(95.0%).(3)在兩種濕地類型中,%MeHg(甲基化率)和THg均呈現(xiàn)極顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系,且二者之間的關(guān)系存在一個(gè)臨界值(20~30μg/kg之間),當(dāng)THg小于臨界值時(shí),%MeHg與環(huán)境因子相關(guān)性較弱;當(dāng)THg大于臨界值時(shí),%MeHg與環(huán)境因子顯著相關(guān).本研究從較大的空間尺度回答了互花米草入侵對(duì)濱海鹽沼濕地甲基汞特征的影響,為全面評(píng)價(jià)互花米草入侵對(duì)我國濱海地區(qū)的影響提供了數(shù)據(jù)支持,為研究濱海灘涂地區(qū)汞的遷移轉(zhuǎn)化提供了依據(jù).

    互花米草;鹽沼濕地;汞;甲基汞;環(huán)境因子

    汞(Hg)是一種具有持久性、高生物富集性和嚴(yán)重生物毒性且唯一能以氣態(tài)形式存在的重金屬,大氣汞能隨大氣環(huán)流傳輸?shù)绞澜绺鞯?因此汞被認(rèn)為是一種全球性的污染物[1-2].由于化石燃料燃燒、礦石冶煉和廢物焚燒,全球大氣汞濃度比工業(yè)革命前增長了5倍[3-4],2015年東亞及東南亞地區(qū)的大氣汞排放量占全球排放量的38.6%[5].濕地的積水環(huán)境和豐富的有機(jī)質(zhì)能夠吸收大氣沉降和徑流輸入的汞,是汞的活性庫[6].汞能在一定條件下通過甲基化作用轉(zhuǎn)化為毒性更高的甲基汞(MeHg).甲基汞是一種強(qiáng)親脂性、高神經(jīng)毒性并具有生殖毒性[7]和發(fā)育毒性[8]的有機(jī)汞化合物,可以通過生物富集和生物放大作用造成人類甲基汞暴露[9].甲基汞的產(chǎn)生主要是由厭氧微生物驅(qū)動(dòng)的,該過程受生物因素和非生物因素的影響,其中生物因素包括微生物的種類[10-12]、活性[13]等,非生物因素包括底物汞的形態(tài)和濃度[14]、環(huán)境因素(溫度、pH值、有機(jī)質(zhì)等)[15-18].現(xiàn)有的研究表明,具有甲基化功能的微生物主要包括硫酸鹽還原菌(SRB)、鐵還原菌(FeRB)和產(chǎn)甲烷菌三大類[19].濕地以其厭氧環(huán)境和豐富的營養(yǎng)物質(zhì),以及濕地土壤中的高豐度甲基化微生物[20],為汞的甲基化提供了十分有利的條件,使得濕地成為甲基汞產(chǎn)生的重要場(chǎng)所.

    濱海鹽沼濕地是我國重要的濕地類型之一,也是互花米草()入侵的主要區(qū)域.互花米草自1979年從北美被引入后[21],就迅速在我國沿海地區(qū)擴(kuò)張,對(duì)我國濱海濕地重金屬的生物地球化學(xué)循環(huán)和土壤理化性質(zhì)產(chǎn)生了重要影響[22].互花米草入侵能促進(jìn)土壤中重金屬的累積[23],顯著改變土壤的理化性質(zhì)(如pH值、含水率、有機(jī)碳和總磷等),但互花米草入侵對(duì)土壤理化性質(zhì)的影響目前還沒有形成定論[24-30].此外,互花米草入侵還能增加產(chǎn)甲烷菌數(shù)量和產(chǎn)甲烷潛力,促進(jìn)濱海濕地甲烷的排放.項(xiàng)劍等[31]和Zeleke等[32]通過對(duì)產(chǎn)甲烷菌功能基因A的qPCR分析都表明互花米草入侵能顯著增加產(chǎn)甲烷菌的數(shù)量,布乃順等[33]的研究表明互花米草入侵提高了沿海濕地甲烷的排放,潘小翠等[34]的研究進(jìn)一步表明互花米草入侵能增加產(chǎn)甲烷菌數(shù)量和產(chǎn)甲烷潛力,從而提高灘涂濕地的甲烷排放.

    互花米草對(duì)重金屬累積的促進(jìn)作用,及其入侵造成的產(chǎn)甲烷菌數(shù)量和產(chǎn)甲烷能力的增加以及土壤理化性質(zhì)的改變都可能會(huì)影響土壤汞甲基化的過程,但是互花米草入侵究竟是否會(huì)對(duì)鹽沼濕地土壤中MeHg特征產(chǎn)生影響目前還缺乏相關(guān)研究.所以本研究選取了4個(gè)不同緯度的受互花米草入侵的濱海鹽沼濕地,通過對(duì)比分析互花米草濕地和其它鹽沼濕地(沒有互花米草的本地種單優(yōu)或者共優(yōu)群落濕地)的汞和甲基汞含量特征及其環(huán)境影響因素,探究互花米草入侵對(duì)濱海鹽沼濕地土壤MeHg特征的影響,以期為全面評(píng)價(jià)互花米草入侵對(duì)我國濱海地區(qū)的影響提供數(shù)據(jù)支持,為研究濱海灘涂地區(qū)汞的遷移轉(zhuǎn)化提供依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1 研究區(qū)概況

    研究區(qū)為我國東部沿海的閩江口、杭州灣、鹽城和黃河三角洲4個(gè)灘涂濕地(圖1和表1),4個(gè)研究區(qū)均為典型的受互花米草入侵的濱海鹽沼濕地,緯度跨度為11.7°,能較好的代表我國受互花米草入侵的濱海鹽沼濕地.

    圖1 研究區(qū)分布

    表1 研究區(qū)氣候、植被及干擾情況

    注:從國家氣象信息中心(http://www.cma.gov.cn/2011qxfw/2011qsjgx/)下載離采樣點(diǎn)最近臺(tái)站的地面累年值數(shù)據(jù)集(1981~2010年),獲取年均溫(MAT)和年均降水(MAP)數(shù)據(jù).

    1.2 樣品采集與處理

    于2018年7~8月分別在4個(gè)研究區(qū)采集土壤樣品,并進(jìn)行地上植被調(diào)查.每個(gè)研究區(qū)設(shè)置10個(gè)采樣點(diǎn),其中5個(gè)為互花米草單優(yōu)群落樣點(diǎn)(互花米草濕地),另5個(gè)對(duì)照點(diǎn)為沒有互花米草的本地種單優(yōu)或者共優(yōu)群落樣點(diǎn)(其它鹽沼濕地),盡量保證每一對(duì)試驗(yàn)樣點(diǎn)和對(duì)照樣點(diǎn)與海岸線的距離一致,且樣點(diǎn)兩兩之間的間隔大于150m.取樣時(shí),在每個(gè)樣點(diǎn)設(shè)置1m×1m樣方、在樣方內(nèi)按照5點(diǎn)梅花取樣法采集0~ 20cm深度的土樣約1kg,混合均勻,同時(shí)調(diào)查地上植被的種類、豐度、蓋度和多度.采集完的土樣裝入塑封袋后快速低溫運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室,剔除枯落物和石子,自然風(fēng)干,研磨過篩.

    1.3 樣品測(cè)定

    土壤理化性質(zhì)主要參照《土壤農(nóng)業(yè)化學(xué)分析方法》[35]中的方法進(jìn)行測(cè)定.土壤pH值采用pH計(jì)測(cè)定(水、土體積比為2.5:1);土壤有機(jī)質(zhì)(SOM)采用低溫外熱重鉻酸鉀氧化-比色法測(cè)定;土壤電導(dǎo)率(EC)采用土壤電導(dǎo)率儀測(cè)定(水、土體積比為5:1);土壤總氮(TN)采用凱氏定氮法測(cè)定;氨氮(NH4+-N)采用氯化鉀浸提,水楊酸分光光度法測(cè)定;含水率(MC)采用烘干法測(cè)定;總磷(TP)和總鐵(TFe)采用硝酸、高氯酸、氫氟酸微波消解,ICP(IRIS IntrepidⅡXSP, Thermo)測(cè)定.

    總汞(THg)采用濕法消解-冷原子熒光法測(cè)定,HNO3-HCl混合液沸水浴消解[36],智能冷原子熒光測(cè)汞儀(SYG-Ⅱ型,浙江光學(xué)儀器廠)測(cè)定.甲基汞(MeHg)采用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25% KOH-甲醇溶液振蕩萃取,加四乙基硼化鈉溶液反應(yīng),用MERX-M全自動(dòng)烷基汞分析儀(Model Ⅲ, Brooks Rand Labs)測(cè)定[37].在甲基汞的測(cè)定過程中,采用平行實(shí)驗(yàn)、加標(biāo)回收進(jìn)行質(zhì)量控制,樣品的加標(biāo)回收率在80%~ 105%之間.

    %MeHg用甲基汞(MeHg)比上總汞(THg)求得,用來表示土壤中汞的甲基化程度,由于一般土壤中甲基汞的去甲基化速率較低[38],%MeHg也可以用來表示土壤汞的甲基化率.

    1.4 數(shù)據(jù)分析

    采用SPSS 22.0進(jìn)行-檢驗(yàn)和方差分析,用-檢驗(yàn)檢測(cè)同一研究區(qū)不同濕地類型THg、MeHg和%MeHg的差異,用單因素方差分析比較不同研究區(qū)THg、MeHg和%MeHg的差異,以及不同研究區(qū)不同濕地類型的基本土壤理化性質(zhì)間的差異,用多因素方差分析研究區(qū)、濕地類型以及二者交互作用對(duì)THg、MeHg和%MeHg的影響.采用Origin2017對(duì)%MeHg和THg進(jìn)行曲線擬合和作圖.采用R的corrplot包進(jìn)行相關(guān)分析和作圖.

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同研究區(qū)不同濕地類型土壤基本理化性質(zhì)

    不同研究區(qū)土壤理化性質(zhì)表現(xiàn)出一定差異(表2).主要體現(xiàn)在閩江口的土壤pH值顯著低于其它3個(gè)區(qū)域(<0.05),土壤呈中性或接近中性的狀態(tài),而其它3個(gè)地區(qū)的土壤為堿性;閩江口的有機(jī)質(zhì)、總氮和總鐵則顯著高于其他3個(gè)區(qū)域.黃河三角洲的電導(dǎo)率(即鹽度)顯著高于其它3個(gè)區(qū)域.

    互花米草入侵對(duì)土壤的理化性質(zhì)也產(chǎn)生了顯著影響,顯著降低了pH值(YC)、有機(jī)質(zhì)(MJK)和電導(dǎo)率(HHSJZ),顯著增加了含水率(YC和HHSJZ)和總磷(YC).在閩江口地區(qū),互花米草濕地的有機(jī)質(zhì)相對(duì)于其它鹽沼濕地降低了35.6%;在鹽城地區(qū),互花米草的入侵使pH值降低,土壤含水率增加了30.4%,總磷增加了49.3%;在黃河三角洲地區(qū),互花米草的入侵使電導(dǎo)率降低了28.5%,含水率增加了37.1%.

    表2 不同研究區(qū)不同類型濕地土壤理化指標(biāo)

    注:同一列數(shù)據(jù)后不同字母表示差異顯著(<0.05),“±”后的數(shù)字表示標(biāo)準(zhǔn)誤差,即“平均值±標(biāo)準(zhǔn)誤差”.“SOM”表示有機(jī)質(zhì)“EC”表示電導(dǎo)率,“TN”表示總氮,“NH4+-N”表示氨氮,“MC”表示含水率,“TP”表示總磷,“TFe”表示總鐵,下同.

    2.2 不同研究區(qū)土壤汞、甲基汞和甲基化率特征

    緯度梯度對(duì)THg、MeHg、%MeHg均產(chǎn)生了極顯著的影響(<0.01)(表3),不同研究區(qū)間的THg和MeHg存在顯著差異(圖2).閩江口的THg相對(duì)最高,其含量為(115.327±18.220)μg/kg,顯著高于杭州灣((37.792±3.761)μg/kg)、鹽城((8.843±1.688)μg/kg)和黃河三角洲((27.690±4.359)μg/kg)地區(qū)(<0.05)(圖2a).鹽城地區(qū)的MeHg相對(duì)最低,其含量為(0.191±0.027)μg/kg,顯著低于閩江口(0.361±0.065μg/kg)、杭州灣((0.589±0.134)μg/kg)和黃河三角洲((0.511±0.059)μg/kg)地區(qū)(圖2b).鹽城地區(qū)的THg和MeHg都較低,但是%MeHg比較高,平均接近3%,顯著高于閩江口和杭州灣地區(qū)(圖2c).

    圖2 不同研究區(qū)土壤汞(THg)、甲基汞(MeHg)和甲基化率(%MeHg)

    不同小寫字母表示不同研究區(qū)間的顯著差異(<0.05)

    2.3 不同濕地類型土壤汞、甲基汞和甲基化率特征

    綜合4個(gè)研究區(qū)進(jìn)行分析,互花米草入侵(濕地類型)均未對(duì)THg、MeHg、%MeHg產(chǎn)生顯著影響(表3).但是從單個(gè)研究區(qū)來看,除了在閩江口表現(xiàn)出互花米草濕地的THg顯著低于其它鹽沼濕地的THg外(<0.05),其它地區(qū)互花米草濕地的THg均高于其它鹽沼濕地,其中黃河三角洲達(dá)到顯著水平(圖3a).在閩江口和杭州灣地區(qū),互花米草濕地MeHg均低于其它鹽沼濕地的MeHg,但未達(dá)到顯著水平;在鹽城和黃河三角洲地區(qū),互花米草濕地的MeHg均高于其它鹽沼濕地的MeHg,且黃河三角洲達(dá)到顯著水平(圖3b),黃河三角洲互花米草濕地的MeHg相對(duì)于鹽沼濕地增加了95.0%.閩江口和黃河三角洲的互花米草和鹽沼濕地的%MeHg相當(dāng),但杭州灣和鹽城互花米草濕地的%MeHg均低于其它鹽沼濕地,不過均沒有達(dá)到顯著水平(圖3c).

    表3 研究區(qū)和濕地類型對(duì)土壤汞(THg)、甲基汞(MeHg)和甲基化率(%MeHg)的影響

    注:**表示極顯著相關(guān),0.01;值表示檢驗(yàn)統(tǒng)計(jì)量值.

    研究區(qū)

    同一濕地類型不同研究區(qū)的顯著差異(<0.05)用大寫字母表示,同一研究區(qū)不同濕地類型間的顯著差異(<0.05)用小寫字母表示,誤差棒表示標(biāo)準(zhǔn)誤差

    在互花米草和其他鹽沼濕地,MeHg和THg均沒有顯著的相關(guān)關(guān)系(圖4a),而%MeHg和THg之間均呈現(xiàn)顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系(0.01),且二者之間的關(guān)系存在一個(gè)臨界值(20~30μg/kg之間),當(dāng)THg小于這個(gè)臨界值時(shí),隨著THg含量的增加,%MeHg快速降低,而當(dāng)THg大于這個(gè)臨界值時(shí),%MeHg緩慢逐漸降低(圖4b).與其他鹽沼濕地相比,互花米草濕地的THg臨界值略微增加.以THg含量30μg/kg為界限對(duì)所有樣本進(jìn)行劃分,THg<30μg/kg的樣本數(shù)量為19個(gè)(其中互花米草樣本8個(gè),其他鹽沼樣本11個(gè)), THg>30μg/kg的樣本數(shù)量為21個(gè)(其中互花米草樣本12個(gè),其他鹽沼樣本9個(gè)),然后分別對(duì)兩部分的%MeHg與環(huán)境因子的相關(guān)性進(jìn)行分析.發(fā)現(xiàn)當(dāng)THg<30μg/kg時(shí),%MeHg與THg關(guān)系密切,而與環(huán)境因子的相關(guān)性較弱,只與pH值顯著正相關(guān)(0.05);而當(dāng)THg>30μg/kg時(shí),%MeHg不僅與THg相關(guān),還與環(huán)境因子年均溫、pH值、總氮、含水率和總鐵顯著相關(guān)(表4).

    虛線代表互花米草濕地,實(shí)線代表其它鹽沼濕地

    表4 不同汞濃度下鹽沼濕地土壤汞甲基化率(%MeHg)與環(huán)境因子的相關(guān)系數(shù)

    注:1.“總體”表示所有樣本%MeHg與環(huán)境因子的相關(guān)程度;“THg<30”表示THg<30μg/kg時(shí)%MeHg與環(huán)境因子的相關(guān)程度;“THg>30”表示THg>30μg/kg時(shí)%MeHg與環(huán)境因子的相關(guān)程度.2.*表示顯著相關(guān),0.05;**表示極顯著相關(guān),0.01.

    2.4 不同濕地類型土壤甲基汞和甲基化率與環(huán)境因子的關(guān)系

    在互花米草和其他鹽沼濕地,MeHg與各環(huán)境因子的相關(guān)性較弱,只有互花米草濕地的MeHg與電導(dǎo)率的相關(guān)關(guān)系達(dá)到顯著水平(<0.05)(圖5a).影響兩種濕地類型土壤%MeHg的環(huán)境因子存在較大的差異,在互花米草濕地,%MeHg只與緯度、年均溫、pH值和總鐵顯著相關(guān)(圖5a),但是在其他鹽沼濕地,%MeHg與緯度、年均溫、pH值、有機(jī)質(zhì)、總氮、含水率和總鐵均顯著相關(guān)(圖5b).通過對(duì)比圖5a和b可以發(fā)現(xiàn),與其他鹽沼濕地相比,互花米草濕地% MeHg與環(huán)境因子的相關(guān)性有所減弱.

    a為互花米草濕地,b為其它鹽沼濕地.圓面積的大小表示Pearson相關(guān)系數(shù)(圓面積越大相關(guān)系數(shù)越大),橢圓的顏色表示負(fù)(紅色)或正(藍(lán)色)相關(guān),圖右邊為相關(guān)系數(shù)標(biāo)度;*表示<0.05,**表示<0.01,***表示<0.001

    3 討論

    3.1 不同研究區(qū)土壤甲基汞和甲基化率特征

    在4個(gè)研究區(qū)中,MeHg含量高低順序表現(xiàn)為杭州灣>黃河三角洲>閩江口>鹽城,該結(jié)果由多方面因素導(dǎo)致.其中一個(gè)重要的原因是生物可利用態(tài)汞的含量,生物可利用態(tài)汞含量在一定程度上決定了土壤中的甲基汞含量[39].鹽城地區(qū)的THg很低,生物可利用態(tài)汞也相應(yīng)較少,產(chǎn)生的MeHg總量也相對(duì)較少.在閩江口地區(qū),雖然THg的含量相對(duì)較高,但是由于有機(jī)質(zhì)含量也很高(表2),有機(jī)質(zhì)與二價(jià)汞結(jié)合降低了汞的生物可利用性,從而抑制了汞的甲基化過程[40-41].地上植被的種類也可能是一個(gè)十分重要的因素.閩江口相對(duì)其它地區(qū)特有海三棱藨草和短葉茳芏兩種植物,而目前有研究表明海三棱藨草對(duì)重金屬的累積能力要強(qiáng)于蘆葦[42],可能對(duì)MeHg的吸收累積能力也要更強(qiáng),從而使閩江口土壤中的MeHg含量相對(duì)較少.%MeHg則表現(xiàn)為鹽城>黃河三角洲>杭州灣>閩江口,正好與THg含量順序呈現(xiàn)出完全相反的情況,這也很好地印證了%MeHg與THg的負(fù)相關(guān)關(guān)系.%MeHg受到THg含量的強(qiáng)烈影響,而不同研究區(qū)的THg含量主要受到污染源強(qiáng)度的影響.%MeHg與THg呈現(xiàn)出負(fù)相關(guān)關(guān)系,主要是因?yàn)門Hg含量越低,與微生物接觸越充分,能被轉(zhuǎn)化成MeHg的THg比率越高.

    3.2 互花米草入侵對(duì)鹽沼濕地土壤甲基汞的影響

    本研究通過對(duì)跨緯度的4個(gè)研究區(qū)進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),互花米草入侵對(duì)鹽沼濕地土壤的MeHg沒有顯著影響(表3),只有黃河三角洲的互花米草濕地和其它鹽沼濕地MeHg含量呈現(xiàn)顯著差異(圖3).這是因?yàn)榛セ撞萑肭謱?duì)于土壤中MeHg含量的影響途徑是十分復(fù)雜的.一方面,互花米草由于其發(fā)達(dá)的根系能促進(jìn)濕地土壤中重金屬Hg等的累積[23,43],從而增加土壤中MeHg的含量.互花米草還能通過增加土壤中的產(chǎn)甲烷菌數(shù)量[31-32],從而間接促進(jìn)MeHg的生成.而另一方面,互花米草又由于地上部分的養(yǎng)分庫和重金屬庫均大于蘆葦和海三棱藨草等本地種,其葉子在生長過程中能持續(xù)積累重金屬[44],所以能通過增加植物體內(nèi)的MeHg從而減少土壤中MeHg含量.此外,互花米草入侵還會(huì)顯著降低或增高土壤pH值、有機(jī)質(zhì)、含水率等理化指標(biāo)[24-30],從而影響MeHg含量.多種途徑共同作用,相互影響和抵消,從而導(dǎo)致整體上互花米草入侵對(duì)鹽沼濕地土壤MeHg含量的影響較弱.黃河三角洲相對(duì)其他區(qū)域的特別之處在于其緯度相對(duì)最高(圖1),以及電導(dǎo)率(鹽度)顯著較高(表2).生物量是影響植物體重金屬累積量的關(guān)鍵因素[45],而黃河三角洲由于緯度較高,互花米草生長相對(duì)較差,植株蓋度和高度較小,其植株體對(duì)Hg和MeHg的累積作用相對(duì)減小,所以對(duì)土壤中MeHg的減少作用較小.又由于黃河三角洲其他鹽沼濕地電導(dǎo)率(鹽度)較高(表2),雖然適當(dāng)?shù)脑黾欲}度能促進(jìn)汞的甲基化作用,但是過高的鹽度對(duì)汞甲基化有顯著的抑制作用[46-47],所以鹽度成為該地汞甲基化的一個(gè)限制因子.互花米草入侵顯著降低了電導(dǎo)率(表2),從而使抑制作用降低,MeHg含量增加.所以在黃河三角洲地區(qū),互花米草入侵對(duì)土壤中MeHg的增加作用比較顯著.

    本研究發(fā)現(xiàn),無論是互花米草濕地還是其它鹽沼濕地,MeHg和THg之間均缺乏線性相關(guān)關(guān)系(圖4a),說明互花米草入侵并沒有改變MeHg和THg之間的關(guān)系.另外,Canário等[48]和周心勸等[37]對(duì)河口鹽沼濕地和沼澤濕地的研究也表明MeHg和THg之間缺乏線性相關(guān)關(guān)系.而Holloway等[14]對(duì)加利福尼亞歷史汞礦區(qū)土壤和沉積物的研究則認(rèn)為THg與MeHg的關(guān)系存在一個(gè)閾值,當(dāng)THg含量低于20mg/kg時(shí),MeHg含量隨THg含量的增加而增加,當(dāng)THg含量高于20mg/kg時(shí),MeHg和THg之間相關(guān)關(guān)系減弱.這可能是由于研究對(duì)象和研究時(shí)間的差異導(dǎo)致.

    3.3 互花米草入侵對(duì)鹽沼濕地土壤汞甲基化率的影響

    %MeHg主要與pH值顯著正相關(guān),與總氮、含水率、有機(jī)質(zhì)和總鐵顯著負(fù)相關(guān)(表4),而其中pH值、含水率和有機(jī)質(zhì)都受到了互花米草入侵的顯著影響(表2).但是通過進(jìn)一步比較互花米草濕地和其它鹽沼濕地中影響%MeHg的環(huán)境因子發(fā)現(xiàn),互花米草濕地的%MeHg與環(huán)境因子的相關(guān)關(guān)系減弱,原本對(duì)鹽沼濕地土壤%MeHg影響顯著的有機(jī)質(zhì)、總氮、含水率不再產(chǎn)生顯著影響,原本極顯著相關(guān)的總鐵變成顯著相關(guān)(圖5).這說明互花米草的入侵可以通過影響土壤環(huán)境因子進(jìn)而影響到%MeHg,但是由于存在與化學(xué)平衡中“勒夏特列”原理[49]相似的機(jī)制存在,汞和甲基汞的相互轉(zhuǎn)化過程會(huì)趨向于減弱環(huán)境因子改變?cè)斐傻挠绊?這可能是導(dǎo)致互花米草對(duì)鹽沼濕地土壤%MeHg影響較弱的重要原因之一.此外,互花米草入侵引起的土壤微生物群落結(jié)構(gòu)與環(huán)境因子相關(guān)性減弱[50]也可能是導(dǎo)致%MeHg與環(huán)境因子相關(guān)性減弱,從而導(dǎo)致互花米草對(duì)鹽沼濕地土壤%MeHg影響較弱的重要原因.

    本研究發(fā)現(xiàn)在互花米草和其它鹽沼這兩類濕地中%MeHg和THg均呈現(xiàn)極顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系(圖4),且二者之間的關(guān)系存在一個(gè)臨界值(20~30μg/kg之間).互花米草的入侵會(huì)造成臨界值的略微增加,但不改變整體趨勢(shì).通過以THg含量30μg/kg為界,進(jìn)一步對(duì)臨界值兩側(cè)樣本的%MeHg與環(huán)境因子的相關(guān)性進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)當(dāng)THg小于臨界值時(shí),%MeHg與THg含量關(guān)系密切,與環(huán)境因子的相關(guān)性較弱;而當(dāng)THg大于臨界值時(shí),%MeHg不僅與THg相關(guān),還受到pH值、總氮、含水率和總鐵等環(huán)境因子顯著影響(表4).這說明汞的甲基化是一個(gè)微生物驅(qū)動(dòng)但受THg含量和環(huán)境因子影響的過程,當(dāng)THg低于臨界值時(shí),汞的甲基化程度主要取決于THg含量,與環(huán)境因子的相關(guān)性較弱;而當(dāng)THg高于臨界值時(shí),汞源相對(duì)充足,汞的甲基化程度則受到環(huán)境因子和微生物因素的顯著影響.THg的臨界值可能取決于微生物對(duì)汞脅迫產(chǎn)生響應(yīng)時(shí)的THg含量,因?yàn)榈蜐舛鹊墓{迫會(huì)增加有甲基化作用的微生物的數(shù)量,促進(jìn)汞的甲基化.Liu等[51]研究表明總汞含量與厚壁菌的數(shù)量存在極顯著的正相關(guān)關(guān)系,而厚壁菌中的許多菌種具有甲基化能力[18].互花米草入侵造成THg臨界值的變化可能是因?yàn)樵诓煌沫h(huán)境中對(duì)土壤微生物產(chǎn)生脅迫的THg值有所差異.要想十分清楚地解釋互花米草入侵對(duì)汞甲基化影響的機(jī)理,需要綜合考慮環(huán)境因子、Hg、MeHg和微生物之間的相互關(guān)系,所以后期的相關(guān)研究需要更多考慮土壤微生物,尤其是具有汞甲基化功能的微生物.

    4 結(jié)論

    4.1 4個(gè)研究區(qū)THg含量高低順序?yàn)殚}江口(115.327±18.220μg/kg)>杭州灣(37.792±3.761μg/ kg)>黃河三角洲(27.690±4.359μg/kg)>鹽城(8.843± 1.688μg/kg);MeHg含量為杭州灣(0.589±0.134μg/ kg)>黃河三角洲(0.511±0.059μg/kg)>閩江口(0.361± 0.065μg/kg)>鹽城(0.191±0.027μg/kg);%MeHg為鹽城(2.90%±0.52)>黃河三角洲(2.10%±0.27%)>杭州灣(1.74%±0.41%)>閩江口(0.35%±0.06%).

    4.2 綜合4個(gè)研究區(qū)進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),互花米草入侵對(duì)鹽沼濕地土壤的MeHg和%MeHg沒有顯著影響,只有在黃河三角洲地區(qū),互花米草的入侵顯著增加了MeHg含量(95.0%).無論在互花米草還是其它鹽沼濕地,MeHg和THg間均缺乏線性相關(guān)關(guān)系.

    4.3 互花米草入侵會(huì)顯著影響鹽沼濕地土壤的pH值、有機(jī)質(zhì)、總磷、含水率和電導(dǎo)率,%MeHg與pH值、有機(jī)質(zhì)、總氮、含水率和總鐵顯著相關(guān),但是互花米草入侵對(duì)%MeHg的影響較弱.在兩種濕地類型中,%MeHg和THg均呈現(xiàn)極顯著的負(fù)相關(guān)關(guān)系,且二者之間的關(guān)系存在一個(gè)臨界值(20~30μg/kg之間),當(dāng)THg小于臨界值時(shí),%MeHg與環(huán)境因子相關(guān)性較弱;當(dāng)THg大于臨界值時(shí),%MeHg與環(huán)境因子顯著相關(guān).

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    Effects ofinvasion on soil methylmercury in coastal salt marshes.

    LONG Song-yuan1,2, ZHANG Man-yin1,2*, LIU Wei-wei1,2, HU Yu-kun1,2, LI Jing1

    (1.Beijing Key Laboratory of Wetland Services and Restoration, Institute of Wetland Research, Chinese Academy of Forestry, Beijing 100091, China;2.Heibei Hengshuihu National Wetland Ecosystem Research Station, Hengshui 053000, China)., 2019,39(12):5200~5209

    Four coastal salt marshes invaded byspanning 11 degrees of latitudes were selected, and soil totalmercury (THg), methylmercury (MeHg) contents and environmental factors were compared and analyzed betweenmarshes and other salt marshes (native specieswith no mutual growth of). The aim was to explore the effects ofinvasion on the characteristics of soil methylmercury in coastal salt marshes in China. First, among four study sites, the rank of THg content was Minjiang Estuary ((115.327±18.220) μg/kg)> Hangzhou Bay ((37.792±3.761) μg/kg)> Yellow River Delta ((27.690±4.359) μg/kg)> Yancheng ((8.843±1.688) μg/kg); the rank of MeHg content was Hangzhou Bay ((0.589±0.134) μg/kg)>Yellow River Delta ((0.511±0.059) μg/kg)>Minjiang Estuary ((0.361±0.065) μg/kg)>Yancheng (0.191±0.027 μg/ Kg). Second, the overall effect ofinvasionhad no significant effect on soil MeHg and %MeHg of coastal salt marshes except for the Yellow River Delta whereinvasion increased the MeHg content(95.0%). Third, among those two types of salt marshes, the correlation between %MeHg and THg was highly negative, and there was a threshold for this relationship (20~30μg/kg): when THg was lower than the threshold, the correlation between %MeHg and environmental factors was weak; while when THg was higher than the threshold, %MeHg was significantly correlated with environmental factorsThis study investigated the effects ofinvasion on soil methylmercury of coastal salt marshes with a large spatial span. Out study provided data supports for a more comprehensive evaluation of the impacts ofinvasion on China's coastal areas, and also provided a basis for studying the migration and transformation of mercury in coastal wetlands.

    ;salt marshes;mercury;methylmercury;environmental factors

    X53

    A

    1000-6923(2019)12-5200-10

    龍頌元(1995-),女,湖南衡陽人,中國林業(yè)科學(xué)研究院碩士研究生,主要研究方向?yàn)闈竦厣鷳B(tài)學(xué).

    2019-05-08

    國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(2017YFC0506205)

    * 責(zé)任作者, 副研究員, cneco@126.com

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