⁶⁰Coγ射線輻照裝置輻照場的劑量測量與分析

陳玉霞 邱建輝 谷峰 林勇 劉尚洪

摘要：為使60Coγ射線輻照裝置正常運行，對劑量測量系統(tǒng)進(jìn)行了校準(zhǔn)，對60Coγ射線輻照裝置輻照場的劑量進(jìn)行了檢測，對輻照產(chǎn)品進(jìn)行了劑量跟蹤。結(jié)果表明，自制的低量程重鉻酸銀劑量計在3年中本底值標(biāo)準(zhǔn)偏差<0.3%，具有較好的穩(wěn)定性;NDAS比對的測量偏差在±3%以內(nèi)，與中國計量科學(xué)研究院的測量結(jié)果一致;放射源3層排列時垂直方向劑量不均勻度為1.12，呈均勻分布，水平方向劑量率分布表現(xiàn)為離源板越近劑量率越高，劑量率下降越快，離源板越遠(yuǎn)劑量率越低，劑量率下降越慢，呈非均勻分布。骨炎靈顆粒產(chǎn)品箱內(nèi)吸收劑量分布為兩端高中間低，不均勻度為1.38。產(chǎn)品箱中最低劑量點劑量為每流程1.00 kGy，這個劑量值是產(chǎn)品輻照劑量控制的關(guān)鍵參數(shù)。

關(guān)鍵詞：LAgDC;NDAS;60Coγ射線輻照場;劑量分布;劑量跟蹤

中圖分類號：TL929? ? ? ? ?文獻(xiàn)標(biāo)識碼：A

文章編號：0439-8114（2019）21-0184-05

DOI：10.14088/j.cnki.issn0439-8114.2019.21.041

Abstract： In order to make the 60Co gamma irradiation device run normally， the dosimetry system was calibrated， the dose of the irradiation field of the gamma irradiation device was measured， and the dose tracking of the irradiated products was carried out. The results show that the standard deviation of background value of low range silver dichromate dosimeter is less than 0.3% in 3 years， and the measurement deviation of NDAS ratio is within ±3%， which is consistent with the measurement results of national metrology institute. When the three layers of radioactive sources are arranged， the dose inhomogeneity is 1.12 in the vertical direction， which is uniform distribution. The horizontal dose rate distribution shows that The closer it get to the source plate， the higher the dose rate is，the faster the dose rate decreases; The farther away from the source plate， the lower the dose rate is， the slower the dose rate decreased. and which is non-uniform distribution. The absorbed dose distribution in the box of Guyanling granule was high at both ends and low in the middle， and the inhomogeneity was 1.38. The minimum dose point dose in the product box is 1.00 kGy， which is the key parameter of product irradiation dose controlhas.

Key words： LagDC; NDAS; 60Co gamma irradiation field; dose distribution; dose tracking

60Co是不穩(wěn)定的放射性核素，由于核衰變產(chǎn)生γ射線，γ射線與物質(zhì)作用，使物質(zhì)發(fā)生物理、化學(xué)以及生物學(xué)變化[1]。在中國γ射線已得到廣泛應(yīng)用，如高分子材料的輻射改性[2-4]，廢氣、廢水、固體廢物的輻射處理[5，6]，植物、微生物的輻射誘變育種[7-13]，醫(yī)療用品的輻射滅菌[14]，食品的輻射保藏[15-20]等，取得了一定的社會效益和經(jīng)濟效益。湖北省農(nóng)業(yè)科學(xué)院輻照實驗中心的60Coγ射線輻照裝置自1992年建成投產(chǎn)以后，主要在食品、中藥原料、飼料添加劑、高分子材料、農(nóng)作物種子等材料上開展輻射研究與輻射應(yīng)用，其放射源單板3層排列，動態(tài)步進(jìn)式輻照各種產(chǎn)品。由于60Co放射源的不斷衰變，放射源的活度不斷降低，為了保證一定的放射性強度，根據(jù)實際生產(chǎn)情況，需要間隔一定時間增補放射源[21]。于2018年5月新增60Co放射源5.81×1015 Bq，并對新舊放射源進(jìn)行了重新排列。為了了解增源后輻照場的劑量分布和確定產(chǎn)品輻照運行參數(shù)，需要對輻照場進(jìn)行布點測量，對輻照產(chǎn)品進(jìn)行劑量跟蹤。試驗選擇劑量學(xué)性能好、測試較為簡便、量程范圍適宜、成本低廉的液體化學(xué)劑量計進(jìn)行測量[22]。經(jīng)過比較，選擇使用低量程重鉻酸銀劑量計（LAgDC）。LAgDC的化學(xué)組成為Ag2Cr2O7 0.35 mmol/L、HClO4 0.1 mol/L，其工作原理是在酸性水溶液中，電離輻射與水作用產(chǎn)生的輻解產(chǎn)物可使Cr2O72-中的Cr7+離子定量地還原為Cr3+離子。通過檢測劑量計溶液在特定波長下吸光度的改變，再換算成吸收劑量[23]。試驗對LAgDC本底值和摩爾線性吸收系數(shù)進(jìn)行檢測，對LAgDC的NDAS比對結(jié)果進(jìn)行分析，并應(yīng)用LAgDC對60Coγ射線輻照裝置輻射場的劑量分布以及輻照產(chǎn)品吸收劑量不均勻度進(jìn)行測量，旨在為60Coγ射線的輻射研究與輻射應(yīng)用提供參考依據(jù)。

1? 材料與方法

1.1? 設(shè)備與材料

1.1.1? 輻照裝置? 湖北省輻照實驗中心60Coγ輻照裝置1座，設(shè)計裝源容量1.85×1016 Bq，現(xiàn)有放射源活度1.17×1016 Bq。放射源按適當(dāng)比例排列在源架的上、中、下3層。73個吊具，尺寸為630 mm×540 mm×1 650 mm，采用動態(tài)步進(jìn)式輻照方式輻照各種產(chǎn)品。

1.1.2? 主要儀器? UV-VIS 8500紫外可見分光光度計，測量波長范圍190～1 100 nm，上海天美光學(xué)儀器有限公司;Sartorius電子分析天平，max=120 g，d=0.1 mg，賽多利斯科學(xué)儀器有限公司;Sz-97A三重自動純水蒸餾器，出水量1 500 mL/h，上海亞榮生化儀器廠;RFJ安瓿熔封機，600～800支/h，長沙中亞制藥設(shè)備有限公司;SX-93箱式節(jié)能茂福爐，湖北英山實驗設(shè)備有限公司;容量瓶、移液管、燒杯、安瓿等玻璃儀器。

1.1.3? 化學(xué)試劑? K2Cr2O7為工作基準(zhǔn)試劑（容量），HClO4為優(yōu)級純，H2SO4、K2MnO4、NaOH為分析純， Ag2Cr2O7為化學(xué)純。

1.1.4? 供試產(chǎn)品? 骨炎靈顆粒，紙箱包裝，箱體尺寸為520 mm×300 mm×320 mm，單箱重13.3 kg。

1.2? 試驗方法

1.2.1? 劑量計的制備? 用于配制劑量計溶液的水為高純水，用三重純水蒸餾器蒸餾。第1次、第2次蒸餾分別添加酸性重鉻酸鉀和堿性高錳酸鉀，第3次蒸餾不添加任何添加物。制得的高純水貯存于硬質(zhì)玻璃容器內(nèi)。準(zhǔn)確稱取Ag2Cr2O7 0.302 g，用0.1 mol/L HClO4 溶解定容至2 000 mL，即為劑量計溶液。向玻璃安瓿中注滿蒸餾水，預(yù)輻照5 kGy，再用蒸餾水沖洗3次，550 ℃烘烤3 h，冷卻待用。向玻璃安瓿內(nèi)注入2.8 mL劑量計溶液，在煤氣藍(lán)色火焰上熔封安瓿頸部，控制劑量計高度不超過6 cm，制得的劑量計裝盒待用。

1.2.2? 劑量計εCr2O72-的測量? LAgDC的Cr2O72-離子摩爾線性吸收系數(shù)（ε）的測定參照文獻(xiàn)JJG1028-91[23]的方法執(zhí)行。

1.2.3? 劑量計的NDAS比對? 將中國計量科學(xué)研究院的標(biāo)準(zhǔn)劑量計3支與湖北省輻照實驗中心制備的工作劑量計4支并排間隔粘在一個小紙板上，將這個小紙板粘在一個小紙盒內(nèi)，使劑量計與紙盒底部垂直，再將小紙盒放在吊具中與產(chǎn)品一同輻照。中國計量科學(xué)研究院檢測標(biāo)準(zhǔn)劑量計的吸收劑量、湖北省輻照實驗中心檢測工作劑量計吸收劑量由中國計量科學(xué)研究院評定檢測結(jié)果。

1.2.4? 劑量計的布置

1）輻射場檢測。在塑料包裝帶上布置LAgDC，用醫(yī)用膠布將劑量計綁在包裝帶上，并在膠布上標(biāo)號，再將包裝帶固定在輻射場中進(jìn)行輻照。

2）產(chǎn)品箱劑量跟蹤。選取骨炎靈顆粒1個吊具的產(chǎn)品，在產(chǎn)品的上、下兩界和每兩層交界處以及每層中間作橫切面，共作11個橫切面，在每個橫切面的兩端及中間各布3支、共9支，總共99支LAgDC。

1.2.5? 測量與計算? 在20±0.5 ℃、350 nm處測量劑量計溶液的吸光度，根據(jù)下式計算吸收劑量值[24]。

D=ΔA/ε·G·l·ρ? （1）

式中，ΔA為輻照和未輻照劑量計溶液吸光度之差;ε為Cr2O72-離子摩爾線性吸收系數(shù)，m2/mol;G為Cr2O72-離子的輻射化學(xué)產(chǎn)額，mol/J;l為比色皿的光程長度，m;ρ為劑量計溶液的密度，kg/m3。對于LAgDC，采用如下數(shù)值：ε=317.20 m2/mol;G=0.038 μmol/J;l=0.01 m;ρ=1 004 kg/m，則式（1）可簡化為D=8.26·ΔA（kGy）。

2? 結(jié)果與分析

2.1? 劑量測量系統(tǒng)的校準(zhǔn)

2.1.1? 劑量測量儀器的校準(zhǔn)? 用重鉻酸鉀標(biāo)準(zhǔn)溶液測量350 nm時UV-VIS 8500紫外可見分光光度計的LAgDC摩爾消光系數(shù)。按文獻(xiàn)[23]配制重鉻酸鉀系列不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)溶液，并測量溶液的吸光度，結(jié)果見表1。以摩爾濃度為自變量，相對應(yīng)的吸光度為因變量進(jìn)行回歸分析，求得a=0.004 23，b=0.317 2，r=0.999 97，Sb=1.069×10-3，直線方程為y=0.004 23+0.317 2x，其斜率即為該儀器的LAgDC摩爾消光系數(shù)（εCr2O72-），測得值為317.20 mol/J，此值用于計算吸收劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)K值。

2.1.2? 劑量計的校準(zhǔn)? NDAS是中國計量科學(xué)研究院參照IAEA計劃建立的國家劑量保證服務(wù)體系。中國計量科學(xué)研究院以LAgDC作為標(biāo)準(zhǔn)劑量計傳遞劑量量值并評定比對結(jié)果。每年比對兩次，間隔6個月。湖北省輻照實驗中心制作的LAgDC一直參與NDAS比對， 2012—2018年共比對13次，相對偏差在-0.28%～2.4%，其中2次為0誤差，占15.38%，9次為正誤差，占69.23%，名義劑量略高于評定劑量，2次為負(fù)誤差，占15.38%，名義劑量略低于評定劑量。分析產(chǎn)生誤差的原因，主要為測量儀器的誤差、劑量計本身的誤差、輻射源到位重復(fù)性的偏差以及劑量計放置位置重復(fù)性偏差。湖北省輻照實驗中心制備的LAgDC測量結(jié)果與標(biāo)準(zhǔn)劑量計的測量結(jié)果基本一致（表2）。

2.1.3? 劑量計的穩(wěn)定性? 2016年3月1日配制劑量計溶液2 000 mL，2016年3月5日封制劑量計510支，使用至今。表3中吸光度是不同時間所測LAgDC的本底值，每次測量3支。由表3可知，每次所測劑量計本底值的標(biāo)準(zhǔn)偏差<0.3%，說明劑量計具有較好的穩(wěn)定性，從而保證了測量結(jié)果的準(zhǔn)確可靠。

2.2? 輻照場空間劑量測量

2.2.1? 輻照場水平方向劑量率測量? 在一根塑料包裝帶上布置LAgDC，每隔8 cm布1支，共27支。包裝帶垂直于源板，兩端固定。劑量計距地高70 cm，源心高度70 cm，靜態(tài)輻照100 min。在波長350 nm，溫度20±0.5 ℃時測量劑量計溶液的吸光度，計算各點劑量率（表4）。

輻照場水平方向劑量率測量結(jié)果顯示，離護(hù)源板越近劑量率越高，離護(hù)源板越遠(yuǎn)劑量率越低。在離開護(hù)源板16 cm以內(nèi)，劑量率下降速度快，0 cm處劑量率為120.6 Gy/min，16 cm處為 65.3 Gy/min，劑量率下降了55.3 Gy/min，每厘米下降3.46 Gy/min;16～96 cm這段劑量率由65.3 Gy/min下降到20.9 Gy/min，每厘米下降0.56 Gy/min，下降速度較前段慢;96 cm以后劑量率呈直線緩慢下降，每厘米下降0.12 Gy/min，下降速度明顯變緩（圖1）。

2.2.2? 輻照場垂直方向劑量測量? 取3根包裝帶，在每根包裝帶上每隔5 cm布1支LAgDC，共33支，高度160 cm。劑量計垂直掛在選定吊具的水平中線上，左、中、右各1根，間距30 cm，上、下端固定。輻照時，設(shè)備運行速度1.95 m/min，輻照1個流程，全流程73個吊具全部空載。輻照結(jié)束后取下劑量計進(jìn)行檢測，并對相同高度的3個點的劑量值取算術(shù)平均值（表5）。表5數(shù)據(jù)表明，3層放射源各層源心高度分別為15、82、149 cm，劑量分別為1.95 kGy、1.95 kGy、 1.93 kGy，差異不顯著。每兩層交界處高度分別為50 cm和117 cm，劑量分別為1.93 kGy和1.94 kGy，差異不顯著。各層源心處劑量與每兩層交界處劑量差異不顯著。在160 cm范圍內(nèi)，最高劑量1.96 kGy，最低劑量1.67 kGy，不均勻度1.12，吸收劑量分布均勻，符合國家劑量標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的要求（不大于1.5），說明活度不同的放射源進(jìn)行3層排布時上、中、下3層活度分配合理，輻照場垂直劑量分布均勻。

2.3? 骨炎靈顆粒產(chǎn)品箱內(nèi)吸收劑量跟蹤

骨炎靈顆粒在吊具中按2×5件堆碼，選取11號吊具，將其中的10件產(chǎn)品作為一個整體布置LAgDC。劑量計與產(chǎn)品一同輻照，輻照3個流程。輻照結(jié)束后，取出劑量計，進(jìn)行檢測，測量結(jié)果見表6。

從表6可知，骨炎靈顆粒產(chǎn)品箱內(nèi)吸收劑量分布表現(xiàn)為靠近放射源板的箱體兩端的吸收劑量高，中間吸收劑量低，最高劑量點劑量4.14 kGy，最低劑量點劑量3.00 kGy，不均勻度1.38，總體平均劑量為3.57 kGy。對輻照后的產(chǎn)品取樣進(jìn)行微生物培養(yǎng)計數(shù)，發(fā)現(xiàn)菌落總數(shù)為33 CFU/g， 霉菌小于10 CFU/g，符合企業(yè)標(biāo)準(zhǔn)的要求。

在測量時產(chǎn)品箱中最低劑量點劑量約為1.00 kGy/流程，這是一個很重要的參數(shù)，在輻照運行中，設(shè)定的產(chǎn)品輻照劑量是幾kGy就輻照幾個流程，較方便地控制產(chǎn)品輻照劑量。然后每月對設(shè)備運行速度進(jìn)行調(diào)整，每月下調(diào)1.05%（60Co放射源活度每年衰減12.6%），確保1.00 kGy/流程。

3? 小結(jié)

多年來，用自制的LAgDC參與NDAS比對，相對偏差在±3%以內(nèi)，劑量值準(zhǔn)確可靠，劑量測量具有溯源性。在比對時，將中國計量科學(xué)研究院的標(biāo)準(zhǔn)劑量計與湖北省輻照實驗中心的工作劑量計并排間隔粘放在一起，再放在吊具中與產(chǎn)品一同輻照，只需輻照一次，此法與一般方法相比既簡單又節(jié)約時間。

放射源3層排列時，水平方向的劑量率分布表現(xiàn)為距離源板越近，劑量率越高，劑量率下降越快，距離源板越遠(yuǎn)，劑量率越低，劑量率下降越慢。在輻照加工應(yīng)用中，為了充分利用水平方向劑量場，可在源板兩側(cè)各設(shè)置3排吊具，第1排吊具應(yīng)盡量靠近源板，以提高高劑量率利用率。但由于不均勻度較高，吊具寬度不宜太寬，以53 cm左右最適宜。

放射源采用適當(dāng)比例排布在源架的上、中、下3層，在輻照場垂直方向1.60 m高度范圍內(nèi)的吸收劑量不均勻度1.12，呈均勻分布，放射源活度分配合理。在輻照運行中，只需將貨物裝滿吊具，上、下貨物不用人工換層，降低了工人的勞動強度，保證了產(chǎn)品的輻照質(zhì)量。由于吊具高度只有1.65 m，試驗只在1.60 m高度范圍內(nèi)布點測量，如果對吊具進(jìn)行改造，增加吊具高度，可進(jìn)一步提高放射源的空間利用率。

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