• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    固定化菌劑的制備及其對含油土壤的修復(fù)研究

    2019-12-10 07:53:16張琪雯周飛陳嘯
    當(dāng)代化工 2019年2期
    關(guān)鍵詞:草炭木炭含油

    張琪雯 周飛 陳嘯

    摘 ?????要:選取前期實驗中從長慶油田措施廢液集中處理后殘渣中篩選的3株高效石油烴降解菌D1、D2、D5作為研究對象,采用吸附法制備固定化菌劑,制備過程的最佳條件為:秸稈和草炭固定化菌劑的最佳固定化時間均為36 h,木炭的最佳固定化時間為30 h;秸稈固定化菌劑和草炭固定化菌劑的最優(yōu)載體加入量為3.0 g/100 mL菌懸液;木炭固定化菌劑的最優(yōu)載體加入量為2.0 g/100 mL菌懸液。秸稈固定化的最佳pH為7.0,草炭和木炭固定化的最佳pH為7.5;三種載體固定化菌劑的最佳固定化溫度均為35 ℃。在未滅菌的含油土壤40 d的室內(nèi)原位模擬修復(fù)過程中,各固定化菌劑對石油烴的降解率大小依次為:草炭固定化菌劑74.12%>木炭固定化菌劑70.25%>秸稈固定化菌劑60.74%>游離混合菌35.48%>不加菌對照11.98%。在滅菌的含油土壤的修復(fù)過程中,幾種處理方式對石油烴的降解率大小依次為:木炭固定化菌劑70.75%>草炭固定化菌劑69.90%>秸稈固定化菌劑68.28%>游離混合菌44.30%>不加菌對照2.21%。

    關(guān) ?鍵 ?詞:固定化菌劑;微生物修復(fù);復(fù)合菌群

    中圖分類號:X53 ???????????文獻(xiàn)標(biāo)識碼: A ??????文章編號: 1671-0460(2019)02-0251-05

    Abstract: Three high-efficiency petroleum hydrocarbon degrading bacteria, D1, D2, and D5, isolated from the residue after concentrated treatment of Changqing oilfield wastewater in the previous experiment were selected as research objects. Immobilized microbial agents were prepared by adsorption method, and the best preparation conditions were determined as follows: the optimal immobilization time was 36 h for straw and peat as a carrier and 30 h for charcoal; The optimal carrier dosage for straw, peat and charcoal to immobilize microbial agent were 3.0, 3.0 and 2.0 g per 100 mL bacterial suspension; The optimal pH for immobilization of straw, peat and charcoal were 7.0, 7.5 and 7.5; The optimal immobilization temperature for all three kinds of carriers was 35 ℃.During indoor simulation repairing of unsterilized oily soil for 40 d by using immobilized bacteria agents, the degradation rates of the petroleum hydrocarbons were as follows: peat immobilized bacteria agent 74.12% > charcoal immobilized bacteria agent 70.25% > straw immobilized bacteria agent 60.74% > free mixed bacteria 35.48% > control treatment (non-added bacteria) 11.98%. In the period of remediation of sterilized oily soil, the degradation rates of petroleum hydrocarbons were as follows: charcoal-immobilized microbial agent 70.75%> peat- immobilized microbial biomass agent 69.90%> straw immobilized microbial agent 68.28%> free-mixed bacteria 44.30%> control treatment (non-added bacteria) 2.21%.

    Key words: Immobilized microbial agents; Microbial repair; Complex flora

    含油土壤是指由于在油田采油及運輸途中,由于不正常的操作或其他事故等造成的落地原油與泥土或其他雜質(zhì)形成的含油固體廢物[1]。針對含油土壤的治理,國內(nèi)外提出了較多的處理方法以及工藝流程,但因含油土壤成分和性質(zhì)較為復(fù)雜,每種治理方法都存在一定的局限性。微生物降解技術(shù)因其成本較低、操作簡便、無二次污染、效果好等特點而被廣泛采用。石油是一種由各種烴類和非烴類物質(zhì)構(gòu)成的復(fù)雜化合物。微生物對于烴類化合物的降解有各自的局限性,通常單個菌株只能降解一定范圍內(nèi)的石油烴,并且降解代謝過程往往是分步進(jìn)行的,復(fù)合菌群是由具有相互協(xié)同促進(jìn)的多種菌株組成的群體,利用不同菌株的協(xié)同作用,擴(kuò)大底物的范圍,可以較好的提高石油烴的降解效率,則可形成一個完整高效的降解系統(tǒng)[2]。由于石油烴污染修復(fù)的降解菌大部分都是游離菌,降解過程中因為污染物的成分復(fù)雜,產(chǎn)生的一些次生代謝產(chǎn)物和中間產(chǎn)物具有較大的毒性,而且很難被微生物所降解。因此,固定化技術(shù)被逐漸引入土壤的修復(fù)中來[3]。

    吸附法是一種比較簡單的固定化方法,因其具有固定操作簡單、反應(yīng)條件較溫和、固定化成本低等多重優(yōu)點而被廣泛應(yīng)用于含油土壤和廢水的治理 [4]。本文制備了三種固定化復(fù)合菌劑并對其性能進(jìn)行了研究。

    1 ?實驗部分

    1.1 ?試驗材料

    1.1.1 ?菌種來源

    實驗室前期從含油土壤中篩選出的的3株高效石油烴降解菌株:D1(Bacillus sp.)、D2(Streptococcus sp.)和D5(Alcaligenes sp.)。

    1.1.2 ?培養(yǎng)基的制備

    基礎(chǔ)培養(yǎng)基為牛肉膏蛋白胨培養(yǎng)基和無機(jī)鹽培養(yǎng)基(NH4NO3 2.0 g,K2HPO4 1.0 g,KH2PO4 0.5 g,無水CaCl2 0.02 g,MgSO4.7H2O 0.5 g,NaCl 5.0 g)。在上述無機(jī)鹽培養(yǎng)基中加入0.5%原油即可得原油液體培養(yǎng)基,再添加一定比例瓊脂即可得原油固體培養(yǎng)基。

    1.1.3 ?試劑與儀器

    石油醚、Na2HPO4、NH4Cl和無水硫酸鈉皆為分析純。紫外可見分光光度計(北京普析通用儀器有限責(zé)任公司)。

    1.1.4 ?載體來源

    秸稈:陜西省渭南市某縣收集;木炭:購置于廣州科駱爾生物能源科技有限公司;草炭:購置于遼寧清原泥炭土加工廠。以上載體經(jīng)通風(fēng)陰干后用粉碎機(jī)粉碎,過80目篩,備用。

    1.2 ?實驗方法

    1.2.1 ?固定化復(fù)合菌劑的制備

    將3株單菌的菌懸液分別按照正交優(yōu)化條件下的最佳的接種比例混合即可制得混合菌懸液;分別稱取2.0 g的三種載體,加入到裝有100 mL牛肉膏蛋白胨培養(yǎng)基的250 mL錐形瓶中,121 ℃高壓滅菌20 min。接入6 mL混合菌懸液,150 r/min,30 ℃恒溫?fù)u床震蕩培養(yǎng)36 h后,用雙層紗布進(jìn)行過濾,并用滅菌的生理鹽水進(jìn)行洗滌2~3次,即可得固定化復(fù)合菌劑[5]。

    1.2.2 ?原油降解率的測定

    原油降解率的測定采用超聲萃取-紫外分光光度法進(jìn)行測定。在無菌條件下,接入固定化的復(fù)合菌劑至裝有100 mL滅菌的原油液體培養(yǎng)基中,30 ℃、150 r/min恒溫?fù)u床震蕩培養(yǎng)7 d后,加入25 mL石油醚,超聲波萃取其中的石油,此步驟重復(fù)3次,將上層液合并轉(zhuǎn)至分液漏斗,收集上層萃取液,過濾后進(jìn)行定容,以石油醚作為空白參比,測定OD值,計算含油率,與初始的含油量作對比,計算原油降解率[6]。

    1.2.3 ?固定化菌劑與載體、載體-菌液混合物的降解對比實驗

    首先準(zhǔn)備10組已滅菌的100 mL原油液體培養(yǎng)基,在其中分別加入6 mL混合菌液、2.0 g載體(3種)、2.0 g載體(3種)與6 mL混合菌液的混合物、2.0 g載體固定化菌劑(3種),150 r/min,30 ℃恒溫?fù)u床震蕩培養(yǎng)5 d,測定原油降解率。

    1.2.4 ?最佳固定化時間的確定

    稱取2.0 g三種載體,接入6 mL混合菌液之后,150 r/min,30 ℃恒溫?fù)u床震蕩培養(yǎng)18、24、30、36、42、48 h后,制得固定化菌劑,將其加入100 mL原油液體培養(yǎng)集中,30 ℃,150 r/min水浴搖床震蕩培養(yǎng)5 d,測定原油的降解率,以判斷最佳固定化時間。

    1.2.5 ?最佳固定化載體的量的確定

    分別稱取1.0、2.0、3.0、4.0、5.0 g載體,接入6 mL混合菌液,150 r/min,30 ℃恒溫培養(yǎng)36 h,得固定化菌劑。加入100 mL原油液體培養(yǎng)基,150 r/min,30 ℃恒溫培養(yǎng)5 d,測定原油的降解率。

    1.2.6 ?最佳固定化pH的確定

    2.0 g載體,接入6 mL混合菌液之后, pH調(diào)為6.0、6.5、7.0、7.5、8.0,150 r/min,30 ℃恒溫培養(yǎng)18、24、30、36、42、48 h,制得固定化菌劑。將其加入100 mL原油液體培養(yǎng)基中,30 ℃,150 r/min水浴搖床震蕩培養(yǎng)5 d,測定原油的降解率。

    1.2.7 ?最佳固定化溫度的確定

    稱取2.0 g三種載體,接入6 mL混合菌液之后,分別置于不同溫度恒溫?fù)u床中培養(yǎng)36 h后,制得固定化菌劑,將其加入100 mL原油液體培養(yǎng)集中,30 ℃,150 r/min水浴搖床震蕩培養(yǎng)5 d,測定原油的降解率。

    1.2.8 ?固定化復(fù)合菌劑對含油土壤的修復(fù)

    將配置好的5%的原油濃度的供試土壤200 g放入100 mL燒杯中。在含油土壤中加入10%的各種固定化復(fù)合菌劑,每個處理設(shè)3個平行對比實驗。含油土壤分為滅菌組和未滅菌組不同處理。30 ℃培養(yǎng)40 d,每2 d補(bǔ)加無菌水,使其含水率保持在35%左右,每天翻動土壤。分別在0、5、10、15、20、25、30、35、40 d,四分法取樣測定原油降解率。

    1.2.9 ?土壤中石油烴含量的測定

    將降解后的含油土壤風(fēng)干后磨碎,稱取2.0 g試樣置于50 mL比色管中,加入25 mL石油醚超聲15 min,過濾收集濾液至50 mL燒杯中,再加入20 mL石油醚進(jìn)行超聲波提取,合并提取液至100 mL容量瓶中,紫外測定含油濃度。降解率計算如下:

    石油烴降解率(%)=%

    式中:W0—降解前的石油烴濃度,mol/mL;

    W1—降解后的石油烴濃度,mol/mL。

    2 ?結(jié)果與討論

    2.1 ?固定化菌劑與載體、載體-菌液混合物的降解效果的對比

    由圖1可以看出,降解率最高的是草炭固定化菌劑,達(dá)到了92.02%,再依次是木炭固定化菌劑和秸稈固定化菌劑,降解率分別為89.28%和85.25%,均高于單獨投加載體和載體-菌液混和物的降解率。

    2.2 ?最佳固定化時間的確定

    不同固定化時間制得的固定化菌劑,原油降解效果如圖2所示。

    由圖2可以看出,三種載體固定化菌劑的原油降解率均呈先升高再下降的趨勢。秸稈和草炭固定化菌劑的最佳固定化時間均為36 h,原油降解率最高達(dá)到了87.46%和87.07%;木炭的最佳固定化時間為30 h,原油降解率為83.89%。

    2.3 ?最佳固定化載體的量的確定

    不同載體的量制得的固定化菌劑,降解效果如圖3所示。

    從圖3可以看出,秸稈固定化菌劑和草炭固定化菌劑達(dá)到最高降解率時,秸稈和草炭的投加量為3.0 g;木炭固定化菌劑達(dá)到最高降解率時,木炭的最佳投加量為2.0 g。

    2.4 ?最佳固定化pH的確定

    不同pH條件制得的固定化菌劑,降解效果如圖4所示。

    從圖4可以看出在pH為7.0的時候,秸稈固定化菌劑的原油降解率最大,達(dá)到了87.77%,在pH為7.5時,木炭固定化菌劑和草炭固定化菌劑的原油降解率達(dá)到最大,分別為81.39%和89.08%。偏酸或者偏堿的環(huán)境一方面會影響載體的吸附效果,也會影響到微生物自身的生長。中性偏堿性環(huán)境有利于微生物的生長代謝,吸附作用也較強(qiáng)。

    2.5 ?最佳固定化溫度的確定

    不同溫度下制得固定化菌劑原油降解效果如圖5所示。

    由圖5可以看出,以秸稈、木炭和草炭為載體的固定化菌劑的固定化溫度為35 ℃時,原油降解率均達(dá)到最佳,分別為89.08%、81.79%和91.12%。溫度過低或過高時,微生物的生長代謝活性程度不高,從而使得降解率下降。

    2.6 ?修復(fù)過程微生物對含油土壤降解率的影響

    以不加入混合菌劑的土壤組作為空白對照,含油土壤高壓滅菌和不滅菌兩種不同的處理方式對其進(jìn)行為期40 d室內(nèi)模擬修復(fù),其降解變化趨勢的結(jié)果如圖6和圖7所示。

    由圖6可以看出,未滅菌的含油土壤由于土著微生物的作用,不加菌的對照組的原油降解率隨著時間的增長而緩慢增加,在降解40 d后的最大降解率只達(dá)到了11.98%。游離混合菌的降解率也隨著時間的增加而增長,但是降解率相對于滅菌組較低,可能是由于土著微生物對土壤中營養(yǎng)物質(zhì)的競爭作用,使得游離混合菌的生長受到限制,其最高降解率達(dá)到了35.48%。[7] 三種載體的固定化菌劑中,草炭的降解率最高,達(dá)到了74.12%,可能是因為草炭載體是由沼澤植物的殘體堆積形成的,質(zhì)地較為松軟易于分散,有機(jī)質(zhì)含量較高,菌體可吸附的比表面積較大,大大地促進(jìn)了菌體與原油的接觸面積,也提供較多的營養(yǎng)物質(zhì);木炭載體的表面也具有較大的孔狀結(jié)構(gòu)可供微生物附著,它的吸附能力也較強(qiáng),提供了較大的微生物與原油的接觸面積,對含油土壤的降解率達(dá)到了70.25%;秸稈載體的吸附能力較前兩種載體的吸附性弱,表面較為光滑,微生物的附著能力較差,40 d時的降解率達(dá)到最高,為60.74%。[8]未滅菌組的石油烴的降解率大小依次為:草炭固定化菌劑>木炭固定化菌劑>秸稈固定化菌劑>游離混合菌>不加菌對照。

    由圖7可以看出,載體固定化菌劑對石油烴的去除效率高于不加菌的對照組和游離的混合菌。

    不接菌的對照組的降解率很低并且在降解過程中石油烴含量幾乎無變化,降解率的些許升高可能是由于石油烴的自然揮發(fā)。游離混合菌對石油烴的降解率隨著時間的增加而增加,0~10 d的石油烴降解率增加的速率較小、10~25 d的石油烴的降解率增加較快,原因是在修復(fù)的前期,碳源豐富,微生物大量繁殖,對石油烴的消耗較快,25~40 d時,營養(yǎng)物質(zhì)消耗,微生物的代謝強(qiáng)度下降,且石油烴中易于降解的烴類被大量利用,原油的降解速率相對趨于穩(wěn)定,最后其最大降解率達(dá)到了44.30% [9]。在對混合菌進(jìn)行固定化后,降解率提高較大,木炭和草炭的固定化菌劑降解效果要優(yōu)于秸稈固定化菌劑。木炭和草炭這兩種載體具有較大的比表面積,對原油有著較強(qiáng)的吸附能力,能夠加快原油的去除效率。秸稈的表面較為光滑致密,傳質(zhì)性能較差,使得微生物吸收營養(yǎng)物質(zhì)的能力降低。[10]在降解進(jìn)行到40 d的時候,三種載體固定化菌劑對原油的去除效率均達(dá)到最大,其中木炭固定化菌劑達(dá)到了70.75%,草炭和秸稈固定化菌劑也分別達(dá)到了69.90%和68.28%。滅菌組的石油烴的降解率大小依次為:木炭固定化菌劑>草炭固定化菌劑>秸稈固定化菌劑>游離混合菌>不加菌對照。

    3 ?結(jié) 論

    吸附法固定化菌劑的制備過程的最佳條件為:秸稈和草炭固定化菌劑的最佳固定化時間均為36 h,木炭的最佳固定化時間為30 h;秸稈固定化菌劑和草炭固定化菌劑的最優(yōu)載體加入量為3.0 g/100 mL菌懸液;木炭固定化菌劑的最優(yōu)載體加入量為2.0 g/100 mL菌懸液;秸稈固定化的最佳pH為7.0,木炭和草炭固定的最佳pH為7.5;三種載體固定化菌劑的最佳固定化溫度均為35 ℃。

    對未滅菌含油土壤進(jìn)行40 d的室內(nèi)原位模擬修復(fù)過程中,各固定化菌劑對石油烴的降解率大小依次為:草炭固定化菌劑74.12%>木炭固定化菌劑70.25%>秸稈固定化菌劑60.74%>游離混合菌35.48%>不加菌對照11.98%。在滅菌的含油土壤的修復(fù)過程中,幾種處理方式對石油烴的降解率大小依次為:木炭固定化菌劑70.75%>草炭固定化菌劑69.90%>秸稈固定化菌劑68.28%>游離混合菌44.30%>不加菌對照2.21%。

    參考文獻(xiàn):

    [1]李啟鋒. 采油現(xiàn)場含油污泥處理工藝及裝置研究[D]. 西安: 西安石油大學(xué), 2017.

    [2]劉天璐.含油污泥對水體的污染及凈化試驗研究[D].杭州:浙江大學(xué), 2017.

    [3]彭香玉. 石油降解混合菌的構(gòu)建及其固定化修復(fù)污染土壤的研究[D]. 西安:陜西科技大學(xué), 2015.

    [4]王博. 土壤石油降解菌的篩選與微生物生態(tài)修復(fù)研究[D]. 南京:南京農(nóng)業(yè)大學(xué), 2012.

    [5] 李政,趙朝成,張云波,等.耐熱石油降解混合菌群的降解性能研究[J].化學(xué)與生物工程.2012,28(12):37-42.

    [6]趙延君. 固定化石油降解菌劑的制備及除油效果研究[D].濟(jì)南: 濟(jì)南大學(xué), 2014.

    [7]Deqian Huang, Quan Xu, Jiongjia Cheng, et al. Electrokinetic remediation and its combined technologies for removal of organic pollutants from contaminated soils[J]. Int. J. Electrochem. Sci., 2012, 7:4528-4544.

    [8]Pareja L, Pérez-Parada A, Agüera A, et al. Photolytic and photocatalytic degradation of quinclorac in ultrapure and paddy field water: Identification of transformation products and pathways[J]. Chemosphere,2012, 87(8):838-844.

    [9]張可, 陳強(qiáng), 陳偉,等. 玉米芯、竹炭及油枯吸附-海藻酸鈉包埋施氏假單胞菌PFS-4對二氯喹啉酸的降解[J]. 應(yīng)用生態(tài)學(xué)報, 2017, 28(2):643-650.

    [10]Wu J C, Zhang X L, Zhao Y, et al. Screening of Biosurfactant-Producing Thick Oil-Degrading Bacteria and its Degradation Effect[J]. Advanced Materials Research, 2013, 821-822:1027-1030.

    猜你喜歡
    草炭木炭含油
    歐式城堡——木炭與色彩的碰撞
    不同草炭比例對覆土栽培暗褐網(wǎng)柄牛肝菌出菇的影響
    人工草炭復(fù)合基質(zhì)對櫻桃蘿卜出苗率和 果實營養(yǎng)的影響
    三種人工草炭對金森女貞育苗的影響
    BAF組合工藝處理含油廢水研究進(jìn)展
    柴與炭
    酸調(diào)質(zhì)—氧化降解法提高含油污泥的沉降性能
    鐵路含油污泥焚燒的特性
    小木炭跳舞
    NY3菌固定化及生物膜處理含油廢水的研究
    ponron亚洲| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久久久国产一级毛片高清牌| 中文字幕人妻熟女乱码| av福利片在线| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产亚洲精品久久久久5区| 成在线人永久免费视频| 丁香欧美五月| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 丝袜美足系列| 看片在线看免费视频| 亚洲欧美激情综合另类| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产欧美日韩一区二区三| 热re99久久精品国产66热6| 久久 成人 亚洲| 亚洲欧美精品综合久久99| 两人在一起打扑克的视频| 真人一进一出gif抽搐免费| 视频在线观看一区二区三区| 免费高清在线观看日韩| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| a级片在线免费高清观看视频| 欧美午夜高清在线| 国产高清激情床上av| 国产又爽黄色视频| 久久狼人影院| av在线播放免费不卡| 午夜免费观看网址| 宅男免费午夜| 日本欧美视频一区| 老司机靠b影院| 丰满饥渴人妻一区二区三| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 一级黄色大片毛片| 国产精品免费视频内射| 精品福利观看| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 一本综合久久免费| 亚洲av片天天在线观看| 亚洲av片天天在线观看| 国产成人啪精品午夜网站| 大码成人一级视频| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲成a人片在线一区二区| 久久这里只有精品19| 久久久久九九精品影院| 色精品久久人妻99蜜桃| 99国产精品一区二区蜜桃av| 99国产精品一区二区蜜桃av| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 欧美日韩乱码在线| 香蕉丝袜av| 天天添夜夜摸| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 亚洲精品美女久久av网站| 国产91精品成人一区二区三区| 国产主播在线观看一区二区| 999久久久国产精品视频| 热re99久久精品国产66热6| 在线观看www视频免费| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 一区二区三区激情视频| 12—13女人毛片做爰片一| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 黑人操中国人逼视频| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲色图综合在线观看| 国产高清国产精品国产三级| 久久草成人影院| 狂野欧美激情性xxxx| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 又大又爽又粗| 成年人黄色毛片网站| 桃红色精品国产亚洲av| 夜夜爽天天搞| 性色av乱码一区二区三区2| 久久久精品欧美日韩精品| 国产有黄有色有爽视频| 90打野战视频偷拍视频| 国产午夜精品久久久久久| www.999成人在线观看| 国产在线观看jvid| 精品一区二区三卡| 男人舔女人的私密视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 韩国精品一区二区三区| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 欧美日韩黄片免| 亚洲专区中文字幕在线| 精品福利观看| 在线观看舔阴道视频| 高潮久久久久久久久久久不卡| 精品午夜福利视频在线观看一区| x7x7x7水蜜桃| 久久九九热精品免费| 日韩人妻精品一区2区三区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 免费在线观看完整版高清| 午夜福利,免费看| 国产在线观看jvid| 国产男靠女视频免费网站| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 精品福利观看| 少妇 在线观看| 麻豆成人av在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久久国产精品影院| 超碰97精品在线观看| 天堂俺去俺来也www色官网| 成人av一区二区三区在线看| 少妇粗大呻吟视频| 国产精品99久久99久久久不卡| 一边摸一边做爽爽视频免费| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产精品1区2区在线观看.| 热99国产精品久久久久久7| 午夜激情av网站| 欧美精品亚洲一区二区| 欧美性长视频在线观看| 日日爽夜夜爽网站| 又黄又爽又免费观看的视频| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲一区二区三区不卡视频| 国产伦一二天堂av在线观看| 搡老熟女国产l中国老女人| 美国免费a级毛片| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 午夜免费鲁丝| 国产成人免费无遮挡视频| 又黄又粗又硬又大视频| 黄色 视频免费看| 国产成人欧美| 老司机靠b影院| 久久国产精品影院| 亚洲五月色婷婷综合| 一级黄色大片毛片| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲五月色婷婷综合| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产99白浆流出| 波多野结衣高清无吗| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲伊人色综图| 精品一品国产午夜福利视频| 精品一区二区三卡| 精品一品国产午夜福利视频| 日本欧美视频一区| 国产成人系列免费观看| 精品久久久久久,| 男女午夜视频在线观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 午夜精品国产一区二区电影| 国产成人欧美| 成人国产一区最新在线观看| 午夜精品国产一区二区电影| www.自偷自拍.com| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产三级在线视频| 精品福利观看| 精品福利观看| 国产精品1区2区在线观看.| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产深夜福利视频在线观看| 国产精品久久久av美女十八| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 天堂√8在线中文| 国产亚洲欧美在线一区二区| 日韩欧美免费精品| 日韩高清综合在线| 欧美乱妇无乱码| 成熟少妇高潮喷水视频| 精品一区二区三区av网在线观看| netflix在线观看网站| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 欧美国产精品va在线观看不卡| 欧美日韩av久久| 亚洲精品国产区一区二| 国产亚洲精品第一综合不卡| 精品一品国产午夜福利视频| 五月开心婷婷网| 日韩高清综合在线| 免费不卡黄色视频| 中文字幕最新亚洲高清| netflix在线观看网站| 欧美激情久久久久久爽电影 | 日韩高清综合在线| 中文字幕人妻熟女乱码| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产97色在线日韩免费| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 精品欧美一区二区三区在线| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 男男h啪啪无遮挡| 99国产精品一区二区三区| av免费在线观看网站| 精品卡一卡二卡四卡免费| 久久国产亚洲av麻豆专区| 香蕉久久夜色| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲第一av免费看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产黄色免费在线视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 免费在线观看日本一区| 又紧又爽又黄一区二区| av天堂在线播放| 99精品欧美一区二区三区四区| 欧美激情高清一区二区三区| 91国产中文字幕| www.熟女人妻精品国产| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 日韩免费高清中文字幕av| 久久国产精品影院| 激情视频va一区二区三区| 搡老岳熟女国产| 天堂中文最新版在线下载| 青草久久国产| www.熟女人妻精品国产| 免费日韩欧美在线观看| 99久久人妻综合| av有码第一页| 成年人黄色毛片网站| 性欧美人与动物交配| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 久久香蕉精品热| 精品一品国产午夜福利视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 久久中文字幕一级| 在线观看午夜福利视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲avbb在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲一区中文字幕在线| ponron亚洲| 精品人妻在线不人妻| 久久精品人人爽人人爽视色| 夜夜爽天天搞| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 欧美中文综合在线视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 色婷婷久久久亚洲欧美| 黄色 视频免费看| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 久久香蕉国产精品| 色精品久久人妻99蜜桃| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 天堂影院成人在线观看| 在线国产一区二区在线| 亚洲五月色婷婷综合| 欧美日本亚洲视频在线播放| 欧美黄色片欧美黄色片| 男女之事视频高清在线观看| 99香蕉大伊视频| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 热re99久久国产66热| 又紧又爽又黄一区二区| 新久久久久国产一级毛片| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 精品一区二区三区四区五区乱码| 中文字幕最新亚洲高清| 欧美人与性动交α欧美软件| 亚洲成人久久性| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲人成77777在线视频| 人成视频在线观看免费观看| 精品国产一区二区久久| 搡老乐熟女国产| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 麻豆久久精品国产亚洲av | 女人精品久久久久毛片| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产高清视频在线播放一区| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产av精品麻豆| 波多野结衣一区麻豆| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 高清欧美精品videossex| 国产精品综合久久久久久久免费 | 曰老女人黄片| 久久欧美精品欧美久久欧美| 88av欧美| 母亲3免费完整高清在线观看| 两人在一起打扑克的视频| 精品一区二区三区av网在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲精品一区av在线观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 十八禁人妻一区二区| 亚洲欧美精品综合久久99| 国产成人精品久久二区二区免费| 久久久久久免费高清国产稀缺| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 午夜福利在线免费观看网站| 波多野结衣一区麻豆| 午夜精品在线福利| 高清av免费在线| 欧美一级毛片孕妇| 亚洲精品av麻豆狂野| 动漫黄色视频在线观看| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 免费观看人在逋| 日本wwww免费看| 日日夜夜操网爽| 夜夜看夜夜爽夜夜摸 | 日日干狠狠操夜夜爽| 色婷婷av一区二区三区视频| 国产精品野战在线观看 | 午夜福利在线观看吧| 久久久国产一区二区| 一本大道久久a久久精品| 久久久久亚洲av毛片大全| 国产午夜精品久久久久久| 久久性视频一级片| 黑人猛操日本美女一级片| 欧美不卡视频在线免费观看 | 精品一区二区三卡| 国产伦人伦偷精品视频| 亚洲欧美激情综合另类| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲三区欧美一区| 国产精品国产av在线观看| 一级片免费观看大全| 国产亚洲欧美精品永久| 国产免费男女视频| 亚洲少妇的诱惑av| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 美女 人体艺术 gogo| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 日本黄色视频三级网站网址| 国产精品国产av在线观看| av超薄肉色丝袜交足视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 丁香欧美五月| 51午夜福利影视在线观看| 成人国语在线视频| 国产伦一二天堂av在线观看| 午夜影院日韩av| 俄罗斯特黄特色一大片| 性少妇av在线| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| av中文乱码字幕在线| 亚洲性夜色夜夜综合| 老司机午夜十八禁免费视频| 真人做人爱边吃奶动态| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 午夜精品久久久久久毛片777| 免费在线观看日本一区| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 啦啦啦 在线观看视频| 日韩有码中文字幕| 美女福利国产在线| 久久人人97超碰香蕉20202| 国产成人精品在线电影| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 黑人操中国人逼视频| 日本五十路高清| 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 757午夜福利合集在线观看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产成人精品久久二区二区91| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 午夜激情av网站| 亚洲激情在线av| 欧美乱妇无乱码| 亚洲精品av麻豆狂野| 日韩欧美国产一区二区入口| 日韩视频一区二区在线观看| 性少妇av在线| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 亚洲国产精品999在线| 亚洲av熟女| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲欧美激情在线| 国产一区二区三区综合在线观看| 一进一出抽搐动态| 精品国产国语对白av| 精品久久久久久,| 夜夜爽天天搞| 乱人伦中国视频| 天堂√8在线中文| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 精品久久久精品久久久| 啦啦啦免费观看视频1| 亚洲国产欧美一区二区综合| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 亚洲精品国产精品久久久不卡| x7x7x7水蜜桃| 欧美精品啪啪一区二区三区| 少妇被粗大的猛进出69影院| 制服诱惑二区| 午夜日韩欧美国产| 搡老岳熟女国产| 又大又爽又粗| 99精品在免费线老司机午夜| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 黄色丝袜av网址大全| 国产一区二区三区视频了| 久久久国产精品麻豆| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲专区国产一区二区| 91精品三级在线观看| 免费不卡黄色视频| 国产乱人伦免费视频| 日韩欧美三级三区| 日本一区二区免费在线视频| 9191精品国产免费久久| 男人舔女人下体高潮全视频| 大香蕉久久成人网| 9191精品国产免费久久| 精品一品国产午夜福利视频| 久久九九热精品免费| 亚洲国产欧美网| 在线观看免费视频网站a站| 成年人黄色毛片网站| 咕卡用的链子| 免费av毛片视频| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 18禁国产床啪视频网站| 午夜老司机福利片| 又黄又爽又免费观看的视频| 男女床上黄色一级片免费看| 色婷婷av一区二区三区视频| 悠悠久久av| av有码第一页| 校园春色视频在线观看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 极品教师在线免费播放| 久久伊人香网站| 日韩免费av在线播放| 欧美成人性av电影在线观看| 91老司机精品| 色在线成人网| 国产成人影院久久av| 亚洲国产欧美网| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 操出白浆在线播放| 欧美不卡视频在线免费观看 | 亚洲熟妇熟女久久| 欧美一级毛片孕妇| 身体一侧抽搐| 日本a在线网址| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 黄片大片在线免费观看| 国产熟女xx| 宅男免费午夜| 在线av久久热| 999久久久精品免费观看国产| 久久中文字幕一级| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美日本亚洲视频在线播放| 午夜免费激情av| 亚洲一区二区三区不卡视频| 亚洲,欧美精品.| 中文字幕色久视频| 欧美日韩黄片免| 免费人成视频x8x8入口观看| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 99久久国产精品久久久| 美国免费a级毛片| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲人成电影观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久久久免费高清国产稀缺| 51午夜福利影视在线观看| 免费观看精品视频网站| 国产不卡一卡二| 久久这里只有精品19| 中文亚洲av片在线观看爽| 性色av乱码一区二区三区2| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 午夜福利欧美成人| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 露出奶头的视频| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 无遮挡黄片免费观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 9热在线视频观看99| 免费高清在线观看日韩| 欧美久久黑人一区二区| 午夜福利欧美成人| 很黄的视频免费| 国产一区二区三区视频了| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放 | 制服人妻中文乱码| 亚洲精品一区av在线观看| 国产精华一区二区三区| 欧美乱色亚洲激情| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 成年女人毛片免费观看观看9| 热re99久久精品国产66热6| 午夜亚洲福利在线播放| 午夜免费鲁丝| 国产又色又爽无遮挡免费看| 人人妻人人澡人人看| 午夜两性在线视频| 黄频高清免费视频| 黄色毛片三级朝国网站| 少妇被粗大的猛进出69影院| 女人精品久久久久毛片| 不卡一级毛片| 久久久久久久久久久久大奶| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 99精品欧美一区二区三区四区| 成年女人毛片免费观看观看9| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产黄色免费在线视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 久久久久久久午夜电影 | 国产野战对白在线观看| 欧美日韩一级在线毛片| 丰满饥渴人妻一区二区三| 欧美不卡视频在线免费观看 | 精品免费久久久久久久清纯| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 国产又色又爽无遮挡免费看| e午夜精品久久久久久久| 18禁观看日本| 久久香蕉激情| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 在线观看www视频免费| a在线观看视频网站| 又紧又爽又黄一区二区| 母亲3免费完整高清在线观看| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 国产成人精品在线电影| 真人做人爱边吃奶动态| 久久久水蜜桃国产精品网| 午夜免费鲁丝| 亚洲男人天堂网一区| 国产精品一区二区在线不卡| 精品人妻在线不人妻| 校园春色视频在线观看| 丁香欧美五月| 亚洲成国产人片在线观看| 亚洲精品一区av在线观看| 午夜老司机福利片| 男人舔女人的私密视频| 在线观看日韩欧美| 老司机靠b影院| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲精品在线美女| 男人的好看免费观看在线视频 | 欧美另类亚洲清纯唯美| 亚洲第一av免费看| 久久草成人影院| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 首页视频小说图片口味搜索| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲精品在线观看二区| 性少妇av在线| 涩涩av久久男人的天堂| 女人精品久久久久毛片| 国产野战对白在线观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 涩涩av久久男人的天堂| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲美女黄片视频| 国产成人欧美在线观看| 成人三级黄色视频| 91麻豆av在线| 午夜a级毛片| 黑人猛操日本美女一级片| 黄色女人牲交| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 免费av毛片视频| 最新美女视频免费是黄的| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 91老司机精品| 长腿黑丝高跟| 国产成人免费无遮挡视频| 成人亚洲精品一区在线观看| 国产成人精品久久二区二区免费| 日韩视频一区二区在线观看| 香蕉久久夜色| 亚洲国产精品一区二区三区在线| a级毛片黄视频| 麻豆av在线久日| 夜夜看夜夜爽夜夜摸 | 超碰成人久久| 18美女黄网站色大片免费观看| 身体一侧抽搐| 性欧美人与动物交配| 日韩欧美一区二区三区在线观看| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 9191精品国产免费久久| 91av网站免费观看| a级毛片黄视频| www.www免费av|