夜間近地表臭氧觀測

楊少波,曹念文*,范廣強

夜間近地表臭氧觀測

楊少波1,曹念文1*,范廣強2

(1.南京信息工程大學(xué)中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,江蘇 南京 210044；2.中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機械研究所,安徽 合肥 230031)

2018年12月15~18日使用激光雷達(dá)在河北望都觀測氣溶膠與O3,利用氣溶膠消光系數(shù)廓線判斷邊界層的變化,進(jìn)而研究大氣邊界層對于近地表層(300m)O3濃度的影響.結(jié)果表明,邊界層主要影響O3的干沉降以及高空O3的垂直輸送,在受本地污染控制時,近地表O3濃度受干沉降控制明顯,隨著邊界層高度的下降而減少;西北地區(qū)氣團(tuán)占主導(dǎo)時, O3濃度主要受水平傳輸以及高空垂直輸送影響.

激光雷達(dá)；O3;近地面；邊界層；干沉降

O3及氣溶膠均會對人類健康產(chǎn)生影響.目前,對于氣溶膠的研究較多,從地面站PM2.5及PM10的實時監(jiān)測,到地基激光雷達(dá)以及星載激光雷達(dá)CALIPSO對對流層和平流層的氣溶膠廓線的探測,利用激光雷達(dá)的距離校正信號以及消光系數(shù)計算邊界層高度,使用識別算法對氣溶膠進(jìn)行分類,不同類型氣溶膠在不同空間的分布及傳播演化等過程研究較為充分.對于O3的研究主要集中在地表人類活動以及不同天氣現(xiàn)象對O3濃度的影響,以及不同排放物質(zhì)與O3的物理化學(xué)關(guān)系[1-3].研究證實了在有和沒有人為氣溶膠影響的情況下,中國的O3濃度分別增加了9%和33%[4].氣溶膠影響O3主要通過:改變兩者之間的非均相反應(yīng)和影響輻射改變O3及其前體的光解速率[5-6].2013年夏季上海的O3與顆粒物監(jiān)測數(shù)據(jù)表明當(dāng)污染事件發(fā)生時,PM2.5與O3濃度呈正相關(guān),且污染日的相關(guān)系數(shù)明顯高于清潔日,氣溶膠引起的強烈散射效應(yīng)可以增強邊界層內(nèi)的太陽輻射強度,進(jìn)而刺激了夏季的動態(tài)光化學(xué)反應(yīng)和O3前體的形成[7].氣溶膠表面通過非均相反應(yīng)吸收NO3和NO2,同時增加OH自由基,導(dǎo)致O3濃度的變化[2].然而研究大多關(guān)注地表O3與氣溶膠之間的關(guān)系.隨著觀測手段的日益豐富,對流層以及平流層O3濃度廓線的研究開始出現(xiàn).對流層O3的兩個主要來源分別是平流層、對流層高層空氣的注入以及在受污染的邊界層中通過光化學(xué)反應(yīng)產(chǎn)生. 受對流層上層或平流層的O3源的影響,具有極低濃度氣溶膠的自由大氣含有高濃度O3[8];白天在城市混合層以上累積高濃度的O3,夜間由于邊界層的變化向地表混合傳輸,也會影響對流層內(nèi)O3的分布[9-10].

由以上可知,研究對流層,特別是低層O3濃度的變化是有意義且必要的,由于本文探測手段的限制,相關(guān)的污染氣體NO及污染物VOC等資料缺少,對于白天影響O3濃度的最大因素的光化學(xué)反應(yīng)并未能得到數(shù)據(jù)支持,因此本文的研究范圍為夜間,此時段光化學(xué)反應(yīng)影響停止.采用夜間消光系數(shù)指示大氣邊界層的變化,并研究夜間O3濃度的變化.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)簡介

使用中國科學(xué)院安徽光機所研制的激光雷達(dá)來同時監(jiān)測臭氧和氣溶膠.激光雷達(dá)的技術(shù)參數(shù)介紹見文獻(xiàn)[11],由于大氣臭氧激光雷達(dá)過渡區(qū)大約在300m左右,本文使用300m以上的數(shù)據(jù)進(jìn)行研究.激光器發(fā)射波長為266nm,經(jīng)拉曼管、擴束器等光學(xué)元件波長變?yōu)?89和316nm,望遠(yuǎn)鏡接收不同波長的激光與大氣分子和臭氧作用產(chǎn)生的后向散射,回波波長為266,289和316nm.其中,反演消光系數(shù)所用的波長為316nm,本次觀測地點位于河北省保定望都縣(38.709° N,115.237°E),距觀測地點大概3km處為京港澳高速公路,距離保定市區(qū)大約25km.同時參考保定地面站的空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)和北京站點的探空數(shù)據(jù).

數(shù)據(jù)的分辨率為7.5m,時間分辨率約為10min,在2018年12月16日13:00~ 15:00由于儀器故障數(shù)據(jù)缺失.

實驗分析過程中溫度、濕度等探空資料來自于美國懷俄明大學(xué)工程學(xué)院網(wǎng)站(http://weather.uwyo. edu/upperair/sounding.html),該網(wǎng)站提供每日兩次全球各主要站點的探空資料,由于觀測站點探空資料的缺失,本文使用距離較近的北京站點數(shù)據(jù)作為參考.保定站的地面空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站.使用的地面站數(shù)據(jù)為觀測期間保定站的PM2.5、PM10、NO2、O3和CO每小時的濃度數(shù)據(jù),其中2018年12月17日02:00~07:00的數(shù)據(jù)缺失.CO數(shù)據(jù)可用來指示污染程度的強弱以及人類活動的影響.有研究表明在山谷中光化學(xué)反應(yīng)停止時,夜間O3和NO在幾分鐘的時間尺度內(nèi)迅速反應(yīng),這個過程中每個O3分子轉(zhuǎn)化為一個NO2分子,定義一個參數(shù),O,在O3與NO的滴定過程中保持恒定,可以用此參數(shù)評估O3是否由于除NO滴定以外的過程而減小[12].觀測期間各成分的濃度如圖1所示.

1.2 研究方法

消光系數(shù)的反演使用Fernald方法[13],表達(dá)式如下:

使用logistics擬合氣溶膠消光系數(shù)廓線,曲線曲率最大處為邊界層的高度,曲線曲率的表達(dá)式如下[25]:

激光雷達(dá)探測O3濃度是基于差分吸收原理,發(fā)射兩束波長相近的激光,其中一束波長處在污染氣體的吸收線上,另一束激光的波長位于污染氣體吸收線的邊翼或者吸收線之外,可根據(jù)兩束激光的回波信號的差異反演對流層O3的濃度,研究表明在1.5km以下大部分高度處O3濃度的反演誤差小于20%[26].

2 數(shù)據(jù)分析與討論

觀測期間保定站的空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)可以看出,在15~16日夜間人類排放活動明顯,PM2.5以及PM10濃度較高,同時CO的濃度也較高,表明人類活動影響較大, O3濃度始終維持在較低水平,這可能是由于排放的NO與O3發(fā)生反應(yīng)消耗O3.16~17日夜間以及17~18夜間人類活動影響相對較弱.

從2018年12月15日夜間21:00左右~12月18日上午08:00左右,反演得到的氣溶膠的消光系數(shù)與O3濃度時序變化如圖2所示.可以看出,15~16日夜間以及17~18日夜間在近地面出現(xiàn)明顯的氣溶膠層, O3在15~16日夜間相應(yīng)位置出現(xiàn)較低值,而在17~18日O3相應(yīng)位置較大值與小值交替出現(xiàn)的現(xiàn)象.為更直觀地看出對流層低層氣溶膠消光系數(shù)與O3濃度的變化,選取300m的數(shù)據(jù)作為近地面層的指示,如圖3所示.

與上文中提到的保定站數(shù)據(jù)一致,消光系數(shù)在15~16日夜間較大,說明人類活動影響明顯,本研究另兩個夜晚人類活動影響相對較弱,17~18日夜間有部分時段消光系數(shù)有增大現(xiàn)象,但較15~16日夜間相對較小.與地面站數(shù)據(jù)顯著不同的是,地面站顆粒物(PM2.5及PM10)的濃度與O3濃度呈現(xiàn)明顯的負(fù)相關(guān),而在300m處的近地表層卻并未如此,其中15~16日夜間氣溶膠消光系數(shù)與O3濃度出現(xiàn)同時減小的現(xiàn)象.以下對觀測過程中3個夜間的數(shù)據(jù)進(jìn)行分析,3個夜間時段分別命名為時段一、二、三.

圖1 保定地面站顆粒物以及污染物濃度

圖2 2018年12月15~18日的消光系數(shù)和O3濃度

圖3 300m高度處消光系數(shù)與O3濃度

2.1 時段一O3濃度分析

12月15日21:00~16日01:00左右為一個氣溶膠逐漸消散的過程,氣溶膠層逐漸變薄消失, 該時間段內(nèi)氣溶膠消光系數(shù)和O3濃度的廓線如圖4所示,消光系數(shù)在對流層低層隨高度逐漸下降,下降過程中有一明顯的梯度變化,該突變高度處以下為明顯的氣溶膠層,氣溶膠層的厚度從0.5km左右減小至不足0.2km,層內(nèi)消光系數(shù)峰值隨著時間逐漸減小.同一時段O3濃度在15日21:22在0.7km左右濃度達(dá)到最低值,小于10mg/m3,最低值所在的高度隨時間逐漸下降,至16日0:36, O3濃度的最小值所在高度降至0.4km左右.

300m處后向軌跡顯示氣團(tuán)來自津京冀地區(qū),如圖5所示,人為源污染氣溶膠占主要地位.在1km高度處氣溶膠來源從本地源變?yōu)槲鞅钡貐^(qū)氣團(tuán),這與激光雷達(dá)1km處氣溶膠消光系數(shù)較小的特征一致.說明西北氣團(tuán)帶來的氣溶膠消光系數(shù)較小,總體較為干凈,而本地源受人類活動的影響較大,氣溶膠消光系數(shù)較大.

圖4 15~16日夜間消光系數(shù)與O3濃度廓線

北京站點15日20:00的探空數(shù)據(jù)可作為參考,其中相對濕度和溫度的廓線如圖6所示.0.5~1km左右出現(xiàn)逆溫層,與激光雷達(dá)21:00左右探測到的氣溶膠層頂出現(xiàn)高度范圍一致,相對濕度均處在較低范圍內(nèi),在接近3km時相對濕度增大至50%.由此可推斷,15日21:00~16日01:00為受本地源污染影響邊界層逐漸下降的一次污染逐漸消散的過程.15~16日夜間污染過程中,污染源來自京津冀地區(qū),本地區(qū)產(chǎn)生的氣溶膠與O3等污染氣體輸送至觀測站點,氣溶膠消光系數(shù)與O3濃度的變化趨勢一致.夜間人類排放活動逐漸減弱,消光系數(shù)和O3濃度隨之減弱,與NO的反應(yīng)以及近地面的干沉降也使得臭氧濃度下降,這與新鮮排放氣溶膠羽流中O3含量較少的測量一致.之前文獻(xiàn)也報道的洛杉磯盆地中出現(xiàn)的氣溶膠后向散射高值與O3濃度的高值同時出現(xiàn),這種聯(lián)系僅在受人類活動影響強烈的城市污染空氣中表現(xiàn)較強[27].從16日凌晨04:00左右O3濃度開始出現(xiàn)小幅的增加,這可能與邊界層高度的下降有關(guān),邊界層以上空氣湍流將高層的O3卷帶到近地面層,也與氣團(tuán)來源轉(zhuǎn)變相關(guān),氣團(tuán)主要來自為西北地區(qū),經(jīng)長距離運輸老化氣溶膠氣團(tuán)常常富含O3,使臭氧濃度逐步上升,白天湍流活動更加明顯,夜間高層較高濃度的O3通過湍流卷帶到近地面層的含量更多使O3濃度上升,而中午時分的太陽輻射強度較大,NO與VOC的光化學(xué)反應(yīng)生成的O3使得O3濃度的上升梯度驟增,此段時間消光系數(shù)的增加說明二次氣溶膠的生成增加,與O3的表現(xiàn)一致.

圖5 15日21:00~16日01:00的后向軌跡

邊界層高度與300m處O3濃度呈顯著的正相關(guān),如圖7所示.這可能與邊界層內(nèi)湍流活動有關(guān).文獻(xiàn)研究表明除去光化學(xué)反應(yīng),地表的干沉降以及氣溶膠的交換是氣體濃度變化的重要因素,氣體濃度的變化速率表達(dá)為[28].

式中:Cg是氣體的濃度;E為排放速率;Vd為氣體的沉降速率;Z為邊界層的高度;式中最后一項為氣溶膠影響項.由此式可以看出邊界層高度與氣體濃度的關(guān)系,邊界層高度越低,氣體損失速率也越大,近地表O3濃度隨之減小.

圖7 15日21:00~16日01:00邊界層高度與300m處O3濃度

盡管以上提到的地表及其附近的去除機制占主導(dǎo)地位,許多研究表明在不同環(huán)境中環(huán)境中夜間O3濃度會有顯著的增加,即相對于白天出現(xiàn)的O3的峰值,當(dāng)氣象條件有利于夜間邊界層的發(fā)展時,夜間有時會出‘次峰值’[29].在夜間邊界層內(nèi)沒有任何已知的O3來源時,O3濃度的增加可能是由于運輸過程造成的.地表與近地表O3存在明顯的垂直梯度,地表低O3濃度現(xiàn)象始終存在,表明了近地表層與殘留層的耦合和垂直混合過程可能導(dǎo)致O3濃度的增加[30].盡管夜間邊界層的湍流通常較弱,風(fēng)速隨高度變化可使得O3穿透殘留層到達(dá)邊界層內(nèi),許多研究也證實了低空急流可以產(chǎn)生足夠的湍流,可以將O3從殘留層混合到近地表[30-32].

2.2 時段二O3分析

12月16~17日夜間不同時刻氣溶膠消光系數(shù)與O3濃度的廓線如圖8所示.

圖8 16~17日夜間消光系數(shù)與O3濃度廓線

可從消光系數(shù)廓線看出,氣溶膠變化較小,邊界層高度低于300m,在未有明確O3產(chǎn)生源的情況下,該高度處的O3很可能是由其他地區(qū)的水平輸送或者對流層較高處O3的湍流夾帶.同時,該高度處于邊界層之上,地表的干沉降作用也隨之減弱,文獻(xiàn)在研究夜間邊界層內(nèi)O3的干沉降速率時構(gòu)造了O3干沉降的剖面,在邊界層內(nèi),由于干沉降作用隨高度逐漸減弱[33],O3濃度隨高度逐漸增大,而在邊界層之上,未考慮水平輸送和高空夾帶作用時, O3濃度保持不變.因此近地面處O3濃度主要受水平輸送和高空夾帶的影響.

2.3 時段三O3分析

如圖9所示,此次夜間出現(xiàn)一次污染過程,根據(jù)消光系數(shù)廓線可以看出,邊界層高度抬升至300m以上,根據(jù)后向軌跡可以看出,此次夜間的污染過程為西北地區(qū)傳輸,如圖10(a)所示.

從保定站地面的CO濃度可以看出,本地排放相對較弱,污染多為外來輸送.此時段邊界層高度位于300m以上,則在外來污染影響情況下邊界層高度與近地表處O3濃度的關(guān)系如圖10(b)所示.與15~16日夜間明顯不同的是,兩者并未呈正相關(guān),這可能是由于外來輸送的老化氣團(tuán)中O3濃度的影響較大, O3的干沉降作用并非是近地表處O3濃度變化的決定性因子.

圖9 17~18日夜間消光系數(shù)與O3濃度廓線

3 結(jié)語

近地表處(300m)O3濃度受到干沉降、氣團(tuán)輸送等因素的影響.

在受本地污染影響情況下, O3的損失,即邊界層內(nèi)的干沉降作用和NO的滴定作用是決定O3濃度的主要因素,此時近地表處的O3隨邊界層高度的降低而逐漸減小;而在邊界層高度以上,干沉降作用可以被忽略, O3濃度主要受水平輸送以及高層湍流夾帶的影響.

當(dāng)污染主要受西北地區(qū)輸送的污染控制時,由于氣團(tuán)常常為富含O3的老化氣團(tuán),來自西北地區(qū)的水平輸送則成為影響近地表O3濃度的關(guān)鍵因素.

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Near-surface ozone observation at night.

YANG Shao-bo1, CAO Nian-wen1*, FAN Guang-qiang2

(1.Key Laboratory of Aerosol-Cloud Precipitation of China Meterological Administration, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China；2.Anhui Institute of Optics and Fine Mechanics, Chinese Academy of Sciences, Hefei 230031,China)., 2019,39(11)：4494~4501

During December 15th~18th, 2018, the characteristics of aerosols and ozone observed by lidar located in Wangdu, Hebei Province was analysed. The changes of the boundary layer were judged by the profile of the aerosol extinction coefficient, and then the influence of the atmospheric boundary layer on the ozone concentration in the near surface layer (300m) was studied. The results show that the boundary layer mainly affected the dry deposition of ozone and the vertical transport of high-altitude ozone. When controlled by local pollution, the near-surface ozone concentration was controlled by dry deposition, and decreased with the decrease of the height of the boundary layer. When the airflow from the northwest dominated, the ozone concentration is mainly affected by horizontal transport and high-altitude vertical transport.

lidar；O3；near-surface；boundary layer；dry deposition

X515

A

1000-6923(2019)11-4494-08

楊少波(1990-),男,河南洛陽人,南京信息工程大學(xué)博士研究生,主要從事激光大氣遙感探測方面研究.發(fā)表論文2篇.

2019-04-20

國家重點研發(fā)計劃(2017YFC0209600,2018YFC0213100);國家自然科學(xué)基金資助項目(41375044);江蘇省研究生創(chuàng)新項目(KYCX17_ 0879)

* 責(zé)任作者,教授, nwcao@nuist.edu.cn