LaBr3(Ce)元件破損在線監(jiān)測(cè)關(guān)鍵核素確定及效率校準(zhǔn)

郭曉清 陳細(xì)林 覃國(guó)秀 夏 文 刁立軍

(1．中國(guó)原子能科學(xué)研究院，計(jì)量與校準(zhǔn)技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 102413；2．沈陽工程學(xué)院，遼寧沈陽 110136)

1 引 言

燃料元件破損監(jiān)測(cè)是反應(yīng)堆安全運(yùn)行的重要保障措施。一回路水流經(jīng)反應(yīng)堆堆芯，燃料元件一旦破損，會(huì)有大量裂變產(chǎn)物進(jìn)入一回路中，并隨一回路水循環(huán)迅速分布在整個(gè)回路中，通過測(cè)量一回路水中典型裂變產(chǎn)物及其含量，可以直接反映堆芯元件的安全運(yùn)行狀況。

2 效率校準(zhǔn)系統(tǒng)

2.1 元件破損實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置

2.2 LaBr3(Ce)標(biāo)準(zhǔn)裝置

2.3 效率校準(zhǔn)系統(tǒng)

LaBr3(Ce)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置與標(biāo)準(zhǔn)裝置之間通過溶液循環(huán)管路連接。溶液循環(huán)管路由非接觸式蠕動(dòng)泵(ThermoScientific FH100D)將螺旋管取樣管路與標(biāo)準(zhǔn)樣品盒連接起來，利用蠕動(dòng)泵正轉(zhuǎn)和反轉(zhuǎn)實(shí)現(xiàn)液體樣品的傳送和回收。

圖1 元件破損實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置效率校準(zhǔn)系統(tǒng)框圖Fig.1 Efficiency calibration system for fuel failure monitor

3 元件破損裂變產(chǎn)物分析

3.1 裂變產(chǎn)物收集模擬實(shí)驗(yàn)

濾膜可以阻止固體裂變碎片，使惰性氣體和揮發(fā)性產(chǎn)物通過；聚碳酸酯碎末對(duì)惰性氣體和揮發(fā)性產(chǎn)物有很高的吸附能力，并且可以用于二次過濾固體裂變碎片；活性碳用于吸附最后通過聚碳酸酯后的惰性氣體和揮發(fā)性產(chǎn)物。根據(jù)上述材料的特點(diǎn)，設(shè)計(jì)了以濾膜、聚碳酸酯碎末和活性碳串聯(lián)的裂變產(chǎn)物收集流程，如圖2所示。以模擬得到元件破損時(shí)釋放到一回路水中的裂變產(chǎn)物樣品。

實(shí)驗(yàn)在中國(guó)原子能院微型堆熱中子孔道進(jìn)行[18]，固體鈾薄靶輻照約10min，產(chǎn)生的裂變碎片通過氣體射流反沖傳輸技術(shù)由氣溶膠載氣將裂變產(chǎn)物反沖核載帶出反應(yīng)堆進(jìn)入收集流程[19]。

進(jìn)行了兩次裂變產(chǎn)物收集熱實(shí)驗(yàn)，第一次是檢驗(yàn)材料收集效果和收集流程可行性。結(jié)果發(fā)現(xiàn)濾膜上收集的放射性很少，而聚碳酸酯碎末和活性碳有效吸附了大量裂變產(chǎn)物。說明單層濾膜過濾能力不夠，聚碳酸酯碎末和活性碳的吸附能力滿足預(yù)期要求。

第二次實(shí)驗(yàn)采用多層濾膜以增強(qiáng)其固體裂變碎片過濾能力；并從聚碳酸酯后將氣路分成兩支路，一路通過加碘去離子水只收集惰性氣體，另一路與第一次實(shí)驗(yàn)相同，只通過活性炭。每個(gè)支路中裂變產(chǎn)物都經(jīng)過兩重活性炭吸附。第一層是粉沫狀活性炭，第二層是較大顆?；钚蕴俊?/p>

圖2 裂變產(chǎn)物收集流程圖Fig.2 Collection process of fission products

第二次實(shí)驗(yàn)由于去離子水支路管路的一些問題，未收集到放射性，因此僅分析了另一支路的樣品。從收集結(jié)果看，多層濾膜可有效過濾固體裂變碎片，大顆?；钚蕴繕悠?活性炭3)中裂變產(chǎn)物強(qiáng)度和種類非常少，說明粉沫狀活性炭(活性炭1)吸附力很強(qiáng)，能截留大部分裂變產(chǎn)物。

由于兩次實(shí)驗(yàn)中聚碳酸酯樣品的能譜極其復(fù)雜，因此未對(duì)其分析，僅對(duì)“活性炭1”目標(biāo)樣品進(jìn)行分析。

3.2 活性炭裂變產(chǎn)物樣能譜分析

圖3 HPGe測(cè)量活性炭樣能譜圖(冷卻90min)Fig.3 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling 90 minutes)

圖4 LaBr3(Ce)測(cè)量活性炭樣能譜圖Fig.4 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)

圖5 HPGe測(cè)量活性炭樣能譜圖(冷卻約60h)Fig.5 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling for about 60 hours)

圖6 LaBr3(Ce)測(cè)量活性炭樣能譜圖(冷卻約37h)Fig.6 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)(cooling for about 37 hours)

圖7 裂變產(chǎn)物特射線全能峰計(jì)數(shù)率分布圖Fig.7 Distribution of fission product character ray count rate

冷卻時(shí)間60h內(nèi)，以及按國(guó)軍標(biāo)GJB 843.5—90分析確定的，在LaBr3(Ce)能譜中全能峰計(jì)數(shù)率較高的主要核素及其相關(guān)參數(shù)見表1。

表1 主要核素相關(guān)參數(shù)Tab.1 Parameters of the primary nuclides核素半衰期特征峰/keV產(chǎn)額/%85mKr4.48h151.001.3288Kr2.84h196.32,2195.84,2392.11,834.83,1529.773.5787Kr1.272h402.70,2554.50,845.602.5888Rb17.8min898.00,1836.063.5789Rb15.4min657.71,947.69,1031.88,1248.10,2196.00,2570.144.79131I8.02d364.802.89133I20.8h510.40,529.90,875.30,1298.90,1237.506.65131mXe11.84d163.936.52133Xe5.243d81.006.65135Xe9.16h249.796.55138Xe14.13min153.75,242.56,258.31,396.43,401.36,434.49,1768.26,2004.75,2015.82,2252.266.74138Cs32.2min138.10,227.76,396.43,408.98,462.79,546.94,871.80,1009.78,1435.86,2105.82,2218,2639.596.74140Ba12.75d162.64,304.82,423.69,537.386.23140La40.29h328.75,432.55,487.03,751.79,815.80,867.86,919.60,925.25,1596.20,2521.836.23

3.3 LaBr3 (Ce)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)關(guān)鍵核素確定

由于模擬實(shí)驗(yàn)制備的樣品不含一回路中干擾放射性的影響，因此，根據(jù)全能峰最終確定關(guān)鍵核素時(shí)，還要避開一回路水中管道活化腐蝕產(chǎn)物、水的中子活化產(chǎn)物、湮沒輻射等干擾能量的影響。一回路水中干擾放射性核素及參數(shù)見表2。

表3 關(guān)鍵監(jiān)測(cè)核素參數(shù)Tab.3 Parameters of the monitoring key nuclides核素半衰期γ射線能量/keV發(fā)射幾率/%135Xe9.14h249.890.288Kr2.84h2 195.813.182 392.134.688Rb17.78m1 836.121.4138Xe14.08m1 768.316.72 015.812.3138Cs33.41m2 218.015.2

其中選擇的135Xe，88Kr關(guān)鍵核素，與實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置對(duì)一次異常狀況下測(cè)量能譜的分析結(jié)果一致。

4 效率校準(zhǔn)

實(shí)際監(jiān)測(cè)時(shí)，反應(yīng)堆一回路水流經(jīng)取樣管路，形成一個(gè)動(dòng)態(tài)放射源。為減小效率校準(zhǔn)不確定度，模擬現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)環(huán)境，采用溶液流動(dòng)的方式對(duì)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置進(jìn)行動(dòng)態(tài)效率校準(zhǔn)。

4.1 效率校準(zhǔn)原理

(1)

4.2 標(biāo)準(zhǔn)源制備

1)長(zhǎng)壽命組：60Co，137Cs，133Ba；

2)長(zhǎng)壽命組：241Am，152Eu ；

3)短壽命組：109Cd，88Y ，57Co；

4)高能組：24Na。

其中24Na標(biāo)準(zhǔn)源用含活化產(chǎn)物24Na的輕水堆一回路水加NaCl制備。

標(biāo)準(zhǔn)源制備前，根據(jù)蒙特卡洛模擬計(jì)算的螺旋管路監(jiān)測(cè)裝置探測(cè)效率、預(yù)期測(cè)量計(jì)數(shù)率以及螺旋管管路的有效體積，估算了需要制備的標(biāo)準(zhǔn)源中各核素活度。

4.3 標(biāo)準(zhǔn)源定值

60Co，137Cs，133Ba和241Am，152Eu兩組長(zhǎng)壽命核素標(biāo)準(zhǔn)源，由研制的標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋后制備。

表4 效率校準(zhǔn)用?(70×65)mm液體γ標(biāo)準(zhǔn)源活度Tab.4 Liquid γ standard sources of ?(70×65)mm for efficiency calibration組別核素活度/Bq相對(duì)擴(kuò)展不確定度(k=2)160Co4.07×1041.4%137Cs2.68×1041.4%133Ba2.02×1041.4%2241Am1.14×1041.4%152Eu8.19×1041.4%357Co5.88×1031.7%109Cd4.99×1041.7%88Y3.80×1041.7%424Na3.20×1043.0%

4.4 效率校準(zhǔn)

實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置效率校準(zhǔn)結(jié)果見表5，裝置下限閾值為100keV。

對(duì)LaBr3(Ce)監(jiān)測(cè)裝置效率校準(zhǔn)結(jié)果以ln(E)～ln(ε)進(jìn)行多項(xiàng)式擬合，效率擬合曲線如圖8所示。

4.5 效率校準(zhǔn)結(jié)果驗(yàn)證

將已校實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置應(yīng)用于現(xiàn)場(chǎng)，在某反應(yīng)堆一次異常情況分析中，實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置對(duì)135Xe，88Kr的測(cè)量結(jié)果與HPGe的取樣分析結(jié)果比較見表6。

表5 LaBr3(Ce)元件破損實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置效率校準(zhǔn)結(jié)果Tab.5 Efficiency calibration result of LaBr3(Ce)fuel failure monitor核素能量/keV峰凈計(jì)數(shù)率符合相加修正系數(shù)全能峰效率(修正后)相對(duì)合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度152Eu244.014.01.1071.86×10-22.5%152Eu344.040.21.0941.51×10-22.4%133Ba356.022.31.0921.45×10-22.4%137Cs661.625.5/8.32×10-31.9%152Eu778.09.61.0727.23×10-32.9%88Y898.026.71.0385.79×10-32.7%152Eu964.09.11.0616.01×10-33.2%60Co1 173.226.71.0745.25×10-32.4%60Co1 332.523.11.074.52×10-32.5%24Na1 368.59.971.0574.48×10-32.8%88Y1 836.015.01.0533.12×10-32.4%24Na2 754.14.831.1032.26×10-32.9%

圖8 LaBr3(Ce)實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)裝置效率擬合曲線圖(244～2754)keVFig.8 Efficiency fitting curve of LaBr3(Ce)fuel failure monitor(244～2754)keV

表6 某反應(yīng)堆一回路水實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)與取樣分析結(jié)果比較Tab.6 Comparison between the on-line monitoring and sampling analysis results核素取樣分析結(jié)果/Bq·ml-1監(jiān)測(cè)裝置結(jié)果/Bq·ml-1相對(duì)偏差135Xe6.67×1026.53×102-2.1%88Kr3.94×1024.41×10212%

5 結(jié)束語