四代核電：高溫氣冷堆乏燃料后處理的思考

文 | 石磊 李金英

作者供職于中國核工業(yè)集團(tuán)有限公司

高溫氣冷堆具有固有安全性，被認(rèn)為是很有前途的第四代堆型。但是高溫氣冷堆的產(chǎn)業(yè)化發(fā)展，將會(huì)產(chǎn)生大量的乏燃料，然而目前我國對(duì)高溫氣冷堆乏燃料后處理還沒有統(tǒng)一的規(guī)劃。

核能作為一種安全、清潔、經(jīng)濟(jì)的新能源，已經(jīng)得到了全世界的廣泛認(rèn)可，日漸成為我國能源發(fā)展的一個(gè)重要方面。我國核電的發(fā)展用了近四十年的時(shí)間走過了“三輪引進(jìn)”之路，自主研發(fā)核電技術(shù)逐步成長起來。其中高溫氣冷堆作為第四代先進(jìn)反應(yīng)堆型，以全陶瓷型包覆顆粒為燃料元件，具有固有安全性、用途廣泛等特點(diǎn)，是我國完全自主產(chǎn)權(quán)的核電技術(shù)。我國“型譜化”的核電發(fā)展路線下，高溫氣冷堆產(chǎn)業(yè)化將具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)，未來將成為我國核電發(fā)展一個(gè)重要方向。

我國已建成10MW高溫氣冷實(shí)驗(yàn)堆，正在建設(shè)200MW高溫氣冷示范堆，原本計(jì)劃2017年年底發(fā)電。但由于設(shè)備制造、工程拖期等原因，示范堆項(xiàng)目預(yù)計(jì)2020年年底發(fā)電運(yùn)營。此外，我國正在開展600MW商用高溫氣冷堆工程前期準(zhǔn)備工作。目前，600MW商用高溫氣冷堆總體優(yōu)化設(shè)計(jì)已經(jīng)完成。不針對(duì)具體廠址的可行性研究報(bào)告工作也接近尾聲。后續(xù)600MW商用高溫氣冷堆廠址前期工作準(zhǔn)備已經(jīng)如火如荼開展，首選廠址確定在山東，并且備選了廠址在浙江，保證600MW商用高溫氣冷堆項(xiàng)目落地?！笆奈濉逼陂g，保守估計(jì)至少有3臺(tái)600MW的高溫氣冷堆機(jī)組開工建設(shè)。

高溫氣冷堆產(chǎn)業(yè)化發(fā)展將會(huì)產(chǎn)生大量的乏燃料元件，這是不可回避的一個(gè)重要問題。所謂的“乏燃料”是核電站/反應(yīng)堆（含其他動(dòng)力堆）燃料元件經(jīng)過一個(gè)換料周期使用后，燃耗達(dá)到一定程度卸下來的使用過的燃料元件。乏燃料具有強(qiáng)放射性和毒性，含大量高放射性物質(zhì)。這些乏燃料元件對(duì)安全、生態(tài)環(huán)境存在潛在的威脅。未來我國在發(fā)展高溫氣冷堆的同時(shí)，需結(jié)合國內(nèi)、外高溫氣冷堆乏燃料處理和處置技術(shù)發(fā)展現(xiàn)狀，在綜合考慮技術(shù)的可行性、經(jīng)濟(jì)性、安全性和環(huán)境友好性等各個(gè)方面因素的基礎(chǔ)上，對(duì)高溫氣冷堆乏燃料后處理的戰(zhàn)略、技術(shù)處理方案進(jìn)行階段性規(guī)劃。

高溫氣冷堆由于能源密度低和固有安全性的原因，同等裝機(jī)規(guī)模高溫氣冷堆乏燃料產(chǎn)生量相當(dāng)于等裝機(jī)規(guī)模壓水堆乏燃料10倍以上。以10MW正在運(yùn)行實(shí)驗(yàn)堆進(jìn)行統(tǒng)計(jì)，年產(chǎn)生乏燃料1.898噸。“十四五”期間，如開工3臺(tái)600MW的高溫氣冷堆機(jī)組，運(yùn)營后每年產(chǎn)生626噸乏燃料，相當(dāng)于210,000MW壓水堆（也即21個(gè)百萬千瓦壓水堆機(jī)組）乏燃料年產(chǎn)生量。

高溫氣冷堆乏燃料后處理策略選擇的主流方向

對(duì)照傳統(tǒng)乏燃料處理策略，高溫氣冷堆乏燃料后處理戰(zhàn)略分三種：一次通過式、暫時(shí)貯存和再循環(huán)戰(zhàn)略，結(jié)合我國乏燃料后處理戰(zhàn)略，“再循環(huán)”戰(zhàn)略是高溫氣冷堆乏燃料處理的主流方向。

所謂的“一次通過式”，即對(duì)乏燃料元件不處理，直接進(jìn)行深層地質(zhì)處置。

暫時(shí)貯存方式，即將反應(yīng)堆卸出的乏燃料先暫存反應(yīng)堆建筑物最底層的貯存庫內(nèi)，存放一定時(shí)間后，外運(yùn)到容量較大的離堆貯存設(shè)施中繼續(xù)暫存，等待若干年后，再做是否進(jìn)行后處理的決定。

而再循環(huán)乏燃料后處理方式，即經(jīng)過乏燃料后處理將U、Pu等提取再利用，也稱“閉式”核燃料循環(huán)。國外，如法國、日本、印度已經(jīng)攻克再循環(huán)乏燃料后處理方式技術(shù)。而我國再循環(huán)乏燃料后處理方式技術(shù)尚處于起步階段，甚至落后印度20年。

一次通過式高溫氣冷堆乏燃料處理戰(zhàn)略的技術(shù)環(huán)節(jié)少，即卸出來之后不經(jīng)后處理環(huán)節(jié)直接密封放到深地層的地質(zhì)處置庫中進(jìn)行埋藏，長期儲(chǔ)存。深地層埋藏就是將乏燃料元件放置在約1000m深的陸地巖層中，適用的地質(zhì)組成有鹽礦、花崗巖、泥質(zhì)巖和玄武巖等。處置庫的建造方法有溶解法、深層鉆孔、利用廢棄礦井等。

高溫氣冷堆乏燃料暫存戰(zhàn)略分為堆貯存和離堆貯存兩個(gè)過程。由于反應(yīng)堆卸出的乏燃料具有很高的釋熱量和放射性，必須貯存一段時(shí)間才能運(yùn)輸。按照相關(guān)規(guī)定，乏燃料至少要在電站儲(chǔ)存池儲(chǔ)存五年后才能往外運(yùn)輸?shù)饺萘枯^大的離堆暫存設(shè)施中。清華大學(xué)建造的10MW的高溫氣冷堆（HTR-10）按貯存9萬個(gè)乏燃料元件來設(shè)計(jì)。乏燃料元件卸在乏燃料罐內(nèi)，這些罐暫存在反應(yīng)堆建筑物最底層的貯存庫內(nèi)。

高溫氣冷堆乏燃料“再循環(huán)”戰(zhàn)略是將高溫氣冷堆乏燃料經(jīng)過預(yù)處理，分離出非石墨等中低放射性物質(zhì)，其二氧化鈾核芯進(jìn)入乏燃料后處理主工藝進(jìn)行處理。高溫氣冷堆乏燃料元件分兩層。外層是不含燃料的石墨球殼；而內(nèi)區(qū)是以石墨為基體的燃料區(qū)，在該燃料區(qū)中均勻彌散著包覆顆粒。每個(gè)包覆燃料顆粒采用五層構(gòu)造，包覆顆粒中心是二氧化鈾核芯，外面包覆著3層熱解碳層和1層碳化硅層。

基于高溫氣冷堆球型乏燃料元件的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，其“再循環(huán)”后處理方案主要流程如圖所示，首先是基體石墨的破碎（一級(jí)破碎）、去除（一級(jí)旋流），然后是外層熱解碳層、碳化硅層和內(nèi)層熱解碳層的破碎（二級(jí)磨蝕）、去除（二級(jí)高精旋流），最后是鈾、釷等氧化物的溶解提取工藝。

高溫氣冷堆乏燃料“再循環(huán)”戰(zhàn)略中破碎分級(jí)分離開相關(guān)高溫氣冷堆二氧化鈾核芯，直接進(jìn)入后處理主工藝中進(jìn)行后處理鈾钚產(chǎn)品分離。當(dāng)然后處理主工藝技術(shù)可分為使用水溶液的濕法和不使用水溶液的干法。濕法主要有溶劑萃取法、離子交換法和沉淀法等。其中，溶劑萃取法中的普雷克斯（Purex）流程是當(dāng)今后處理的主流技術(shù)。

進(jìn)入新世紀(jì)以來，主要核能國家均投入大量人力物力開展干法后處理技術(shù)研究，并將主要精力集中在熔鹽體系的干法后處理流程開發(fā)上。由于目前干法流程中乏燃料的熔解過程或揮發(fā)過程會(huì)造成嚴(yán)重的設(shè)備腐蝕，因此離工業(yè)應(yīng)用尚有很長一段距離。

此外，針對(duì)高溫氣冷堆燃耗深等特點(diǎn)，美、日、俄、印、韓等國對(duì)非水法超臨界流體后處理技術(shù)進(jìn)行了探索開發(fā)。該技術(shù)具有萃取速率快、過程簡(jiǎn)單、能大量減少二次廢液的優(yōu)點(diǎn)。清華大學(xué)核研院正在開展研究，將電化學(xué)法解體石墨與超臨界流體萃取結(jié)合用于高溫氣冷堆乏燃料后處理，技術(shù)可行性得到初步驗(yàn)證。

由于高溫氣冷堆乏燃料燃耗深、放射性強(qiáng)、裂片產(chǎn)物多，需對(duì)傳統(tǒng)方法進(jìn)行適應(yīng)性研究，以達(dá)到各工藝分部接口實(shí)現(xiàn)無縫銜接，并滿足放射源屏蔽及尾氣處理系統(tǒng)的要求。目前國內(nèi)外在這方面開展的工作相對(duì)較少。

總之，高溫氣冷堆乏燃料結(jié)構(gòu)復(fù)雜、燃耗深，采用“再循環(huán)”中的關(guān)鍵技術(shù)問題，主要包括石墨的去除、熱解碳層的去除、碳化硅的去除和鈾、釷氧化物的后處理等工藝技術(shù)。當(dāng)前，國內(nèi)外尚無成熟的經(jīng)驗(yàn)可以借鑒，需要深入的研究高溫氣冷堆乏燃料后處理工藝流程。

高溫氣冷堆乏燃料后處理關(guān)鍵技術(shù)方向

“再循環(huán)”方案中石墨的破碎、去除方法主要有碾碎法、焚燒法、強(qiáng)酸溶解法和脈沖法等。碾碎法是采用滾筒式或錘式破碎機(jī)進(jìn)行機(jī)械破碎，然后根據(jù)石墨碎片和包覆顆粒粒度和密度的差異進(jìn)行分離，最后直接將石墨作為低放廢物進(jìn)行處理。該方法最為簡(jiǎn)單，易于操作，但易造成碳化硅層破碎，釋放出的裂變產(chǎn)物氣體和夾雜的鈾、釷等氧化物顆粒需要進(jìn)一步處理，較為困難。

焚燒法可分為固定床焚燒、循環(huán)流化床焚燒、激光焚燒等。固定床焚燒技術(shù)需要石墨塊具有足夠大的比表面積，燃燒室具有較高的蓄熱性能，需要良好的供氧率和燃燒溫度，技術(shù)難度大，對(duì)燃燒條件要求高，否則會(huì)造成CO濃度非常高；其缺點(diǎn)是處理效率一般較低，燃燒速度較慢，目前尚未實(shí)現(xiàn)工程應(yīng)用。循環(huán)流化床焚燒技術(shù)是將石墨破碎后放入循環(huán)流化床鍋爐內(nèi)進(jìn)行焚燒處理，國際上法國應(yīng)用了循環(huán)流化床焚燒技術(shù)處理石墨碎片。激光焚燒技術(shù)是根據(jù)石墨形狀控制激光束的位置，對(duì)指定的區(qū)域進(jìn)行焚燒；其優(yōu)點(diǎn)是石墨不需要提前破碎，激光束溫度易控，其它污染物不需要分揀，可通過光學(xué)窗口遠(yuǎn)程控制，缺點(diǎn)是焚燒效率低，速度慢。

強(qiáng)酸溶解法是采用90%濃硫酸溶解破碎的石墨和氧化鈾的混合物，然后采用真空抽濾法過濾出含鈾溶液，分離出石墨粉末；其優(yōu)點(diǎn)是分離石墨和浸取鈾、釷等氧化物可同時(shí)進(jìn)行，步驟簡(jiǎn)單，但需要考慮分離設(shè)備的耐壓?jiǎn)栴}與腐蝕問題。

脈沖法則采用高壓脈沖電流對(duì)乏燃料石墨球進(jìn)行破碎。該法為近年興起的新方法，處理過程中不產(chǎn)生廢氣，較為先進(jìn)，但是脈沖電流的控制條件苛刻，相關(guān)設(shè)備的研制較為復(fù)雜，尚處于實(shí)驗(yàn)階段。

高溫氣冷堆乏燃料后處理方案中的另一難點(diǎn)是熱解碳層的去除和碳化硅層的破碎分離。乏燃料元件的石墨去除后，整個(gè)乏燃料的質(zhì)量減少95%左右，體積顯著降低。如采用焚燒法、強(qiáng)酸法時(shí)，乏燃料熱解碳層同時(shí)被處理掉。如采用碾碎法時(shí)，利用高溫水蒸氣可去除熱解碳層，但是需要考慮生成物中產(chǎn)生的放射性元素14C以及放射性很強(qiáng)氣溶膠處理。

碳化硅層在高溫下不分解，硬度大，難以溶解在強(qiáng)酸溶液中，去除技術(shù)方案有機(jī)械粉碎法、氣流噴射粉碎法、化學(xué)反應(yīng)法等。其中，日本核燃料公司在高溫氣冷堆燃料元件生產(chǎn)中發(fā)展的盤式破碎機(jī)，該設(shè)備可用于包覆燃料顆粒碳化硅層的破碎，當(dāng)固定輪和轉(zhuǎn)動(dòng)輪間的間隙為0.6mm時(shí)，100%破碎包覆碳化硅層，基本不引起二氧化鈾核芯的破碎。

日本和美國研究了噴射粉碎機(jī)粉碎碳化硅的方法，不需要尾氣處理、過程比較穩(wěn)定，對(duì)設(shè)備的腐蝕不明顯，具有較好發(fā)展前景，缺點(diǎn)是碳化硅對(duì)設(shè)備磨損嚴(yán)重。

高溫氣冷堆乏燃料后處理中物料分離技術(shù)主要有機(jī)械分離法與化學(xué)反應(yīng)法。常用機(jī)械分離技術(shù)為旋風(fēng)器分離，化學(xué)反應(yīng)技術(shù)則分為碳酸鹽法 、液相氧化法 、鹵鹽法和氟化法等。這些方法都是近20年內(nèi)提出的實(shí)驗(yàn)研究方法，主要原理為碳化硅通過氧化還原等物理化學(xué)變化達(dá)到分離的效果。目前，上述方法大都停留在實(shí)驗(yàn)室研究階段。

我國高溫氣冷堆乏燃料后處理的策略選擇

為實(shí)現(xiàn)我國核能利用的可持續(xù)發(fā)展，我國采取閉式核燃料循環(huán)模式。但是，國內(nèi)外都未建立高溫氣冷堆乏燃料的后處理再循環(huán)流程（也稱“閉式”核燃料循環(huán)），目前我國尚不具備高溫氣冷堆的乏燃料后處理能力。為此，需要根據(jù)國際形勢(shì)的變化和技術(shù)的發(fā)展進(jìn)行決策，下面提出幾點(diǎn)戰(zhàn)略思考：

一、盡快開展高溫氣冷堆乏燃料后處理的整體規(guī)劃研究

基于我國積極穩(wěn)妥發(fā)展核電的政策，未來乏燃料的暫存壓力將持續(xù)增大，在當(dāng)前核資源緊缺、環(huán)境成本陡升的國際、國內(nèi)背景下，我國高溫氣冷堆乏燃料迫切需要先進(jìn)、安全、資源循環(huán)的后處理技術(shù)。發(fā)展后處理工業(yè)是保證我國核電事業(yè)可持續(xù)發(fā)展的重要環(huán)節(jié)。

結(jié)合我國國情和國內(nèi)高溫氣冷堆乏燃料后處理的技術(shù)水平，近期采用暫存方式，并開展暫存技術(shù)的開發(fā)研究；中期規(guī)劃高溫氣冷堆乏燃料的石墨分離、燒蝕減容技術(shù)，碳化硅的分離技術(shù)；中長期規(guī)劃根據(jù)高溫氣冷堆乏燃料后處理的特點(diǎn)，建立高溫氣冷堆乏燃料的首端處理工藝(石墨及碳化硅分離減容)流程，并建立中試生產(chǎn)線，此外，研究高溫氣冷堆乏燃料在石墨及碳化硅分離減容后的乏燃料與Purex工藝流程的銜接，適時(shí)開展商用后處理大廠的建設(shè)。

二、積極開展高溫氣冷堆乏燃料元件分離減容和后處理流程適應(yīng)性研究

高溫氣冷堆乏燃料元件結(jié)構(gòu)復(fù)雜，相對(duì)于壓水堆，高溫氣冷堆燃料的燃耗深、裂變產(chǎn)物復(fù)雜，需積極開展高溫氣冷堆乏燃料元件的分離減容研究，比如石墨分離技術(shù)研究、碳化硅分離技術(shù)研究、氣體及飛灰固廢處理技術(shù)研究。

高溫氣冷堆乏燃料元件在經(jīng)過破碎、旋分、焚燒等步驟之后獲得氧化鈾組分，在氧化鈾進(jìn)入Purex工藝之前需要用王水溶解。由于燃耗深、放射性強(qiáng)、裂片產(chǎn)物多等，需對(duì)傳統(tǒng)的 Purex 流程進(jìn)行適應(yīng)性研究，包括鈾钚共萃、一循環(huán)、二循環(huán)、高放廢液處理等工藝環(huán)節(jié)的適應(yīng)性研究。除了Purex流程，開展其他先進(jìn)的乏燃料后處理工藝研究，比如干法、超臨界流體萃取等，也是可以考慮的路徑。

三、配套高溫氣冷堆乏燃料后處理，適時(shí)啟動(dòng)乏燃料商用后處理大廠的建設(shè)

高溫氣冷堆乏燃料經(jīng)過石墨分離燒蝕，碳化硅熱解層分離后，剩余部分的后處理與壓水堆乏燃料的后處理基本相同，均可采用Purex工藝流程。然而，當(dāng)前我國乏燃料后處理技術(shù)相對(duì)落后，不能完全滿足我國核電發(fā)展的需要。國家一直支持相關(guān)的研究并取得了一定的成果，盡管如此，乏燃料后處理技術(shù)仍存在很多問題，后處理道路任重而道遠(yuǎn)。

為了與我國核電發(fā)展配套，確保核能的可持續(xù)發(fā)展，必須進(jìn)一步加大我國后處理技術(shù)研究開發(fā)力度，適時(shí)啟動(dòng)乏燃料商用后處理大廠的建設(shè)，逐步使我國在后處理技術(shù)、裝備和能力等方面能夠趕上世界先進(jìn)水平，從而取得參與國際合作與競(jìng)爭(zhēng)的主動(dòng)權(quán)。

總之，在大力推進(jìn)高溫氣冷堆產(chǎn)業(yè)化的同時(shí)，需要加大對(duì)高溫氣冷堆乏燃料后處理技術(shù)的長遠(yuǎn)規(guī)劃與研究。這樣可以充分利用鈾資源，提高核能經(jīng)濟(jì)性，保障核能可持續(xù)發(fā)展，同時(shí)維護(hù)環(huán)境安全，實(shí)現(xiàn)核能潔凈化。