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    Si原子轟擊石墨烯形成取代結構的帶隙研究

    2019-10-24 01:16:24張晉敏
    貴州大學學報(自然科學版) 2019年5期
    關鍵詞:帶隙結構圖能帶

    陳 瑞,張晉敏*,賀 騰,陳 立,謝 泉

    (1.貴州大學 大數(shù)據(jù)與信息工程學院,貴州 貴陽 550025; 2.貴州大學 光電子材料與技術研究所,貴州 貴陽 550025)

    石墨烯具有優(yōu)秀的電學性質和機械性能,因此石墨烯成為后摩爾時代替代Si的候選材料之一。但是想要成功替代Si成為未來的微電子材料,還需要深入研究其帶隙問題,因為本征石墨烯的能帶交疊,是零帶隙材料,無法在半導體領域直接應用。因此,目前研究領域的熱點之一就是如何打開和調控石墨烯的帶隙。

    打開石墨烯帶隙方法主要有:1)吸附或摻雜其他元素。如:溴摻雜石墨烯[1],硼摻雜石墨烯[2];2)利用對稱性破缺,通過破壞雙層石墨烯的對稱性實現(xiàn)帶隙的打開[3];3)利用量子限制效應和邊緣效應,通過制作特殊的石墨烯納米結構來形成帶隙[3];4)其他方式,如襯底調控、應力調控等。如:石墨烯形變和缺陷[4],應力和張應力作用下的石墨烯[5-6]。

    本文采用Si原子轟擊石墨烯形成取代結構的方法研究其帶隙性質。

    1 Si原子轟擊石墨烯取代結構的形成

    1.1 原理及方法

    石墨烯中的C原子被Si原子取代的原理是通過原子轟擊,即賦予Si原子一定的初始速度,以單層石墨烯作為受體轟擊,這個過程會隨著初始速度的不同產生不同的結構。一般會出現(xiàn)如吸附、取代、和缺陷結構。

    在xy方向上選取周期性邊界條件,z方向選取自由邊界條件,時間步長選取為0.001 fs以便使整個轟擊過程都有足夠時間反應[7-8]。采用Berendsen控溫方法使體系從20 K升溫至300 K,升溫時間為100 fs;然后保持溫度在300 K下弛豫100 fs,在此條件下系統(tǒng)達到平衡狀態(tài)。最后在NVE系綜下,給Si原子沿著-z方向一個初始速度使其轟擊Si原子對應在xy平面上投影處的C原子。

    (a)轟擊模型xy方向投影 (b)轟擊模型xz方向投影

    圖1 Si原子轟擊石墨烯
    Fig.1 Bombarding graphene with Si atom

    1.2 模擬結果

    單個Si原子以不同初速度轟擊石墨烯時得到如下結論:

    (1)當速度為0~153 ?/fs時,Si原子被吸收。如圖2(a)所示;

    (3)當速度為170~589 ?/fs時,Si原子完全取代C原子,被轟擊的C原子遠離石墨烯。如圖2(c)所示;

    (5)當速度為598 ?/fs 以上時,被轟擊處形成空缺。Si原子遠離石墨烯。如圖2(e)所示。

    圖2 單個Si原子以不同初速度轟擊石墨烯的取代結構變化
    Fig.2 Substitutional structure changes of graphene bombarded by a single Si atom at different initial velocities

    模擬結果表明,當Si原子速度在170~589 ?/fs區(qū)間時,可以得到石墨烯基的取代結構。通過多次模擬實驗,如果選擇的速度過大,就會由于Si原子的動能過大,導致取代結構形成以后對石墨烯本身結構破壞比較大。因此,為了保證石墨烯基的取代結構的相對穩(wěn)定,選擇了速度為200 ?/fs時形成的取代結構。與上述條件相同的狀態(tài)下,分別用2~5個Si原子以速度為200 ?/fs轟擊石墨烯形成對應的取代結構。

    2 Si原子轟擊石墨烯取代結構的能帶結構和分析

    2.1 取代結構的模型與計算方法

    通過lammps軟件包的計算,得到的模型導入到MS。如圖3所示:

    圖3 不同數(shù)目Si原子轟擊石墨烯取代結構圖
    Fig.3 Different number of Si atoms bombarded graphene substitution structure diagram

    由基于密度泛函理論(density functional theory, DFT)的第一性原理贗勢平面波方法[10-12]對Si原子轟擊石墨烯取代結構的能帶結構進行計算和分析。采用MS中的CASTEP模塊來完成幾何優(yōu)化以及能帶結構的計算。為了使體系的結構更加穩(wěn)定同時使取代結構模型接近實際結構,首先采用BFGS算法[13]對取代結構模型進行結構優(yōu)化,再計算其能帶結構。設定平面波截斷能量Ecut為400 eV,采用廣義梯度近似(GGA)下的Perdew Burke Ernzerhof[14]處理其電子間相互作用的交換關聯(lián)能。迭代收斂判據(jù)SCF tolerance為5.0×10-7eV/atom,電子與離子間的作用則用USPP (ultra soft pseudo-potentials)[15]計算。迭代次數(shù)設置為500次,以保證在絕對的收斂條件下得到穩(wěn)定的結構。

    2.2 取代結構的能帶結構

    對Si原子轟擊石墨烯取代結構的能帶結構進行計算(取費米面所在的能級為0 eV),石墨烯本身結構的計算得到的能帶結構圖中,費米面附近兩個能帶交疊,如圖4中(a)所示,因此,石墨烯的帶隙為零;用不同數(shù)目的Si原子轟擊石墨烯所得取代結構的能帶結構圖有帶隙,如圖4(b)~(f)所示,但打開的帶隙不夠明顯,因此,從能帶結構圖數(shù)據(jù)中提取了導帶底和價帶頂能量,通過計算得到禁帶寬度Eg,如表1所示。Si原子個數(shù)從1~5轟擊后取代結構的帶隙值Eg分別為:Eg1=0.08144 eV;Eg2=0.11719 eV;Eg3=0.07156 eV;Eg4=0.07202 eV;Eg5=0.11516 eV。

    圖4 0~5個Si原子轟擊石墨烯取代結構的能帶圖
    Fig.4 Energy band diagram of 0~5 Si atoms bombarding graphene substitution structure

    表1 不同Si原子數(shù)取代結構的能帶數(shù)據(jù) Tab.1 Band data of different Si atom number substitution structures

    在結構優(yōu)化的基礎上,利用了GGA+USPP的方法[16]計算了取代結構的電子結構。石墨烯的能帶結構是來源于1個s電子和2個p電子的sp2雜化,Si原子轟擊取代以后,由于Si原子占據(jù)原來的C原子位置導致這種sp2雜化結構被破壞,使得石墨烯本征結構被改變,帶隙被打開。從上述表1可以得出4個Si原子取代結構的能帶結構導帶底和價帶頂?shù)牟ㄊ竗相同都為0.56555,因此他們具有相同的動量,電子躍遷時不發(fā)生動量的改變,只需要發(fā)生能量的改變,這種情形更容易發(fā)生電子躍遷,表現(xiàn)出直接帶隙半導體特征。Si原子數(shù)為1、2、3、5時,取代結構的能帶結構導帶底和價帶頂?shù)牟ㄊ竗值不相同,所以在電子躍遷過程會產生動量的變化,有聲子參與屬于間接躍遷,因此,這幾種結構表現(xiàn)出間接帶隙半導體特征。

    3 結論

    本文研究了石墨烯和Si原子轟擊石墨烯形成取代結構的模擬過程以及能帶結構。從模擬和計算結果,可以得出以下結論:

    (1)不同初速度的Si原子轟擊石墨烯可以得到不同的取代結構,其中包括吸收、取代、透射;

    (2)通過MS計算并驗證了石墨烯本身具有零帶隙特性;

    (3)通過Si原子轟擊石墨烯形成取代結構打開了石墨烯的帶隙,但是這幾種取代結構中,4個Si原子的取代結構是直接帶隙,其它幾種結構是間接帶隙;

    通過本文的研究,發(fā)現(xiàn)通過Si原子轟擊石墨烯可以解決石墨烯零帶隙的問題,為打開石墨烯零帶隙提供了一種新的研究方法,但是從結果分析目前還不能精準調控取代結構的直接帶隙或間接帶隙性質。

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