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    平度市高氟地下水分布特征及形成機(jī)制研究*

    2019-10-12 02:08:04孟春霞鄭西來王成見
    關(guān)鍵詞:平度市氟化物土壤

    孟春霞,鄭西來,王成見

    (1.中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,山東 青島 266100;2.中國海洋大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,山東 青島 266100;3.青島市水文局,山東 青島 266071)

    山東省平度市屬飲水型地方性氟中毒較嚴(yán)重地區(qū),已有研究結(jié)果表明,平度市南部地區(qū)地下水中氟含量最低為1.10 mg/L,最高達(dá) 19.2 mg/L[11-12]。氟含量超標(biāo)造成了部分地區(qū)地下水喪失使用功能,導(dǎo)致水質(zhì)性缺水。近二十余年來,隨著除氟改水和城鄉(xiāng)一體化供水措施的逐步落實(shí),飲用水和地方病得到改善。但是,由于地理環(huán)境和氣候條件的變化,干旱少雨,且地表水污染嚴(yán)重,有必要從地下水的水化學(xué)組分、土壤中不同形態(tài)氟的含量、區(qū)域水文地質(zhì)條件,深入研究典型高氟區(qū)地下水氟化物的空間分布特征、形成機(jī)制及影響因素,為制定高氟地下水防治對策提供依據(jù),對地下水綜合治理具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價(jià)值。

    1 區(qū)域概況

    平度市位于119°31′E~120°19′E,36°28′N~37°02′N,地處山東省平度市大澤山脈與膠濰平原交接地帶。區(qū)內(nèi)東北部為蜿蜒起伏的山丘,南部、西南部為廣闊的平原、洼地,西部、西北部及東南部有零星殘丘與平原、洼地交錯(cuò)分布。降雨是研究區(qū)地表水和地下水資源的主要補(bǔ)給來源,多年平均降雨量640.3 mm,其中3—5月份降雨量占全年降雨量的14%;6—9月降雨量占全年降雨量的74%。平度市多年水面蒸發(fā)量1 201.8 mm,其中3—5月份約占全年蒸發(fā)量的35%;6—9月份約占全年蒸發(fā)量的43%;平度市共有大、小河流29條,多發(fā)源于東北部山區(qū),由東南、西南分別匯入大沽河、北膠萊河和南膠萊河水系,均屬于季節(jié)性雨源河流。地表水與地下水水力交換密切,當(dāng)河道水位低于地下水位時(shí),地下水補(bǔ)給河道地表水,反之地表水補(bǔ)給地下水。

    平度市大地構(gòu)造上位于沂沭斷裂帶東側(cè),膠北臺拱西翼,為一古老基底褶皺地塊。元古代震旦系與中生代白堊系組成基底的古老變質(zhì)巖層,廣泛出露于北部山地、丘陵。東南平原和西南洼地的第四系松散沉積層,發(fā)育著巨厚的中生代白堊系地層,但大面積被覆蓋,僅在蘭底、南村等地有所出露,巖性以紫紅色砂巖為主,局部為礫巖。區(qū)域南部,東起大沽河,西至膠萊河河谷兩岸分布一定量的潮土,表層質(zhì)地砂性較大,東南平原和西南洼地區(qū)內(nèi)分布一定的砂姜黑土。含水巖組的分布及地下水運(yùn)動(dòng)規(guī)律受地質(zhì)條件的制約,地下水特征有著明顯的差異,主要有基巖風(fēng)化裂隙水、構(gòu)造裂隙水、巖溶裂隙水和第四系孔隙水。山前平原和山間盆地主要分布第四系孔隙水(見圖1)。地下水主要以上層滯水、潛水出現(xiàn),潛水分布區(qū)也是補(bǔ)給區(qū),同時(shí)也是它的排泄區(qū)。

    圖1 水文地質(zhì)及采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Hydrogeological map and distribution of sampling points map

    2 樣品采集與分析方法

    2.1 樣品采集

    2.1.1 地下水樣品 本次調(diào)查區(qū)域主要為農(nóng)業(yè)種植區(qū),地下水是灌溉水源的重要組成部分。在分析相關(guān)文獻(xiàn)資料和野外調(diào)研的基礎(chǔ)上,于2015年6月(地下水枯水期)在高氟區(qū)的白埠鎮(zhèn)、崔家集鎮(zhèn)、萬家鎮(zhèn)、蘭底鎮(zhèn)、仁兆鎮(zhèn)、蓼蘭鎮(zhèn)、明村鎮(zhèn)等,按照地下水徑流的方向進(jìn)行布點(diǎn)采樣,選擇埋深在30 m以內(nèi)的農(nóng)田灌溉水井44個(gè)(井位分布見圖1),水深在10 m及以上的監(jiān)測井取表、底層2個(gè)樣品,分析后取平均值,共采樣品56件?,F(xiàn)場測量水溫、pH,記錄井位經(jīng)緯度、地下水埋深、周邊地形地貌概況。樣品帶回實(shí)驗(yàn)室后置于0~4 ℃環(huán)境中保存,以待檢測其它項(xiàng)目。樣品的采集方法參考《地下水環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范》(HJ/T164—2004)和《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T14848—1993)。

    2.1.2 土壤樣品 根據(jù)地下水徑流方向,選取10個(gè)監(jiān)測點(diǎn)在取地下水樣品的同時(shí)采取表層土壤樣品。將表層0~3 mm的土刮去,用土鏟垂直取20 cm以內(nèi)的土壤,現(xiàn)場混勻后裝入采集袋中帶回實(shí)驗(yàn)室。將采集的樣品在室內(nèi)自然風(fēng)干后過 2 mm 的尼龍篩充分混勻后,研磨土樣至全部通過 0.149 mm 尼龍篩,裝入具塞玻璃瓶中備用。

    2.2 分析方法

    樣品的分析方法參考《生活飲用水標(biāo)準(zhǔn)檢驗(yàn)方法》(GB/T5750—2006)。其中,pH值采用便攜式pH測定儀(HI9124,意大利哈納HANNA儀器公司)現(xiàn)場測定;氟化物采用離子選擇電極法測定;氯化物和硫酸鹽采用離子色譜法(PIC-10A,青島普仁儀器有限公司)測定,最低檢出濃度為0.01 mg/L;鈣、鎂、鉀、鈉采用火焰原子吸收分光光度法(TAS-990,北京譜析通用儀器有限公司)測定;TDS采用重量法測定;重碳酸鹽采用酸滴定法測定;土壤中水溶性氟化物和總氟化物含量的測定依據(jù)HJ873—2017[13],采用離子選擇電極法測定。

    2.3 檢測結(jié)果

    表1 代表性高氟地下水(F->5 mg/L)水質(zhì)分析成果表Table 1 The analysis results of representative high fluoride groundwater(F->5 mg/L)/mg·L-1

    2.3.2 表層土壤中氟化物含量 我國不同地理?xiàng)l件下耕作土中總氟化物含量平均值為430 mg/kg,世界土壤總氟化物平均含量為200 mg/kg[14]。本次調(diào)查土壤中總氟化物含量的變化范圍為276.73~487.27 mg/kg,平均值為372.97 mg/kg;水溶性氟化物含量為15.29~59.12 mg/kg,均超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(修訂)(GB15618—2008)中規(guī)定的農(nóng)業(yè)土壤中水溶性氟濃度≤5 mg/kg標(biāo)準(zhǔn)(見表2)。土壤中的水溶性氟與總氟化物的比值可以用易溶系數(shù)表示,易溶系數(shù)越大,土壤中的氟向地下水中轉(zhuǎn)化能力越強(qiáng)[15]。

    表2 表層土壤中氟化物含量Table 2 Fluorine content in Surface soil of some sampling sites

    3 地下水中氟化物的分布特征

    3.1 高氟地下水的空間分布特征

    研究區(qū)地下水中氟化物檢出率為100%,濃度變化范圍為0.19~13.35 mg/L,平均值為3.85 mg/L,超出生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)(F-=1.0 mg/L)的高氟水占81.8%。地下水氟化物含量在0~1 mg/L監(jiān)測點(diǎn)主要分布在以馬家溝為中心,以西分布在澤河以南,以東經(jīng)過張戈莊,至冷戈莊以北的狹長帶狀區(qū)域,地下水類型主要為第四系孔隙水。從西向東,沿著馬戈莊鎮(zhèn)、張舍鎮(zhèn)、李園街道辦、張戈莊鎮(zhèn)、萬家鎮(zhèn)、郭莊鎮(zhèn)等海拔高度大于20 m的地區(qū)地下水氟化物含量在1~3 mg/L,占本次調(diào)查面積的50%左右;地下水中氟化物在3~5 mg/L的地區(qū)主要分布在明村鎮(zhèn)北部、白埠鎮(zhèn)南部、萬家鎮(zhèn)南部以及蘭底鎮(zhèn),海拔高度約為10~20 m。氟化物含量大于5 mg/L的高氟水主要分布在北膠萊河岸的明村鎮(zhèn)東南部、萬家鎮(zhèn)南部、蘭底鎮(zhèn)南部,這些地區(qū)地勢低洼,海拔高度多在10 m以下,地表水與地下水交換較弱,氟離子比較容易在地下水中富集而形成高氟水,從而造成氟超標(biāo)[16-17]。調(diào)查區(qū)地下水氟化物含量的空間分布隨著地勢的降低而升高,總替上呈東北低,西南高的特點(diǎn)(見圖2)。

    圖2 研究區(qū)地下水氟化物分布特征(2015年6月)Fig.2 Distribution characteristics of groundwater fluoride in the study area (June 2015)

    3.2 地下水氟化物動(dòng)態(tài)變化特征

    選擇典型地下水監(jiān)測井,分析地下水位豐水期(2004年10月、2014年10月),地下水位枯水期(2005年6月、2015年6月)的監(jiān)測數(shù)據(jù)(見表3),研究地下水氟化物動(dòng)態(tài)變化特征。

    從大時(shí)間尺度來看,近10年來,大多數(shù)監(jiān)測井氟化物含量呈升高趨勢,其中10#、13#、19#監(jiān)測井氟化物增幅較大,最高達(dá)256%。大部分監(jiān)測井表現(xiàn)出氟化物含量在地下水豐水期高于枯水期的特點(diǎn)(見圖3(a)、3(b))。氟化物含量的季節(jié)變化與地下水位的變化有很大的關(guān)系[19],而地下水位變化受降雨補(bǔ)給和取用地下水影響。一般年份的3—5月份,干旱少雨,蒸發(fā)量大且由于春灌大量用水,地下水位大幅度下降,6—7月初,降雨較少地下水位繼續(xù)降低;7—8月降雨較為集中,占全年降雨的50%以上,因農(nóng)業(yè)灌溉而下降的地下水位接受補(bǔ)給水位逐漸回升,8—9月地下水位達(dá)到最高,經(jīng)過降水溶濾作用,且該區(qū)地下水徑流排泄不暢,導(dǎo)致地下水氟化物含量出現(xiàn)季節(jié)變化。

    表3 典型地下水監(jiān)測井氟化物動(dòng)態(tài)變化Table 3 Dynamic changes of fluoride in typical groundwater monitoring sites /mg·L-1

    Note:①Average value

    4 高氟地下水的成因和影響因素

    4.1 高氟地下水的成因

    圖3 典型地下水監(jiān)測井豐期(a)、枯水期(b)氟化物含量比較Fig.3 Comparison of fluoride content in typical groundwater monitoring wells in wet(a)and dry seasons(b)

    圖4 研究區(qū)地下水Gibbs圖Fig.4 Gibbs diagram of groundwater in study area

    4.1.2 吸附-解吸與離子交換 研究區(qū)表層土壤的pH值變化范圍為7.07~8.98,水溶性氟化物含量的平均值32 mg/kg,總氟化物含量的平均值為373 mg/kg(見表2),水溶性氟化物含量隨pH增加而增加。土壤中氟化物多以膠體吸附態(tài)的離子(簡單陰離子或復(fù)雜絡(luò)合物)和分子(主要是氟化物)的形式存在,是形成高氟地下水的物質(zhì)條件。在pH<7.0的環(huán)境下,F(xiàn)-能代替OH-吸附在土壤表面,隨著pH值升高,OH-含量的增加(pH>7.0),吸附在土壤膠體表面的氟化物很容易與OH-之間發(fā)生下述反應(yīng)[23]:

    吸附在土壤膠體表面的吸附態(tài)氟被OH-置換而游離出來,在大氣降水或農(nóng)業(yè)灌溉作用下進(jìn)入地下水,形成區(qū)域性高氟地下水。

    調(diào)查區(qū)位于山前平原,地下水徑流緩慢,土壤鹽漬化嚴(yán)重,隨著pH升高,土壤膠體表面靜電吸附的鈉離子可以被溶液中鈣離子交換,發(fā)生下述反應(yīng):

    地下水中的Ca2+減少,Na+增加。F-與Na+/(Na++Ca2+)成正相關(guān)關(guān)系(見圖5)也進(jìn)一步說明了土壤中Na+與地下水中的Ca2+發(fā)生離子交換,使地下水中Na+/(Na++Ca2+)值升高,為形成高氟地下水提供了有利條件。

    圖5 氟化物含量與Na+/(Na++K+)的關(guān)系Fig.5 Variation of fluoride content with Na+/(Na++K+)

    4.2 地下水化學(xué)組分對氟化物含量的影響

    圖6 研究區(qū)地下水piper三線圖Fig.6 Piper diagram of groundwater in the study area

    表4 高氟區(qū)地下水中各成分相關(guān)性分析(2015年6月)Table 4 Correlation analysis of groundwater components in high fluorine area (June,2015)

    注:**表示顯著水平<0.01;*表示顯著水平<0.05,樣本量為44。**Correlation is significant at the 0.01 level;*Correlation is significant at the 0.05 level;samples are 44.

    圖7 pH與氟化物含量的關(guān)系Fig.7 The Relationship between pH and fluoride concentration

    4.3 地形和降水對高氟地下水的影響

    研究區(qū)受膠東丘陵和膠濰河谷盆地影響,整個(gè)地形由東北向西南傾斜,東北部為蜿蜒起伏的山丘;西南部膠萊河流域,古河道呈北西-南東向,第四系上部為砂質(zhì)粘土、下部為砂層,底部為砂礫層,含水層厚度3~10 m,主要在砂層、砂礫層中;西部、西北部及東南部有零星殘丘與平原、洼地交錯(cuò)分布。本次調(diào)查區(qū)域地下水氟化物的含量明顯受地形地貌控制,從東北向西南隨著地勢的降低,氟化物的濃度逐漸升高,高值區(qū)主要分布在地勢低洼、徑流不暢的西南部,地下水以垂向交替運(yùn)動(dòng)為主,氟化物與其它可溶性鹽隨降水與蒸發(fā)反復(fù)運(yùn)動(dòng),而不向外區(qū)排泄,構(gòu)成高氟地下水集中分布的地形條件。

    高氟區(qū)年內(nèi)降水極不均勻,降水與徑流有明顯的地域差異,由東北部山區(qū)向西南平原遞減。降水入滲補(bǔ)給和蒸發(fā)消耗對地下水的動(dòng)態(tài)類型與化學(xué)成分的形成具有明顯的影響,高氟地下水多分布于蒸降比大于2.0的地區(qū)[17]。研究區(qū)3—5月份多年平均蒸發(fā)量317.7 mm,2015年同期降雨量僅為91.2 mm,蒸降比3.48,強(qiáng)烈的蒸發(fā)作用致使淺層地下水中的易溶鹽類通過毛細(xì)管隨水分上升到地表濃縮,包氣帶土壤氟含量逐步聚集增高;6—8月。隨著降水量的增加,在包氣帶土壤中發(fā)生溶濾、擴(kuò)散、離子吸附交替等一系列物理化學(xué)作用,包氣帶土層本身吸附以及蒸發(fā)時(shí)沉淀滯留在土中的含氟鹽分通過大氣降水淋溶土壤中的氟進(jìn)入地下水。這種過程不斷反復(fù),使淺層地下水中的氟含量不斷增高,形成高氟地下水[27]。

    5 結(jié)論

    (1)典型高氟區(qū)2015年6月地下水中氟化物含量變化范圍為0.19~13.35 mg/L,平均值為3.85 mg/L,超標(biāo)率為81.8%,總體分布特征是北部低,南部高,其中東南部、西南部出現(xiàn)兩個(gè)高值區(qū)。自西向東沿著張舍鎮(zhèn)、田莊鎮(zhèn)、蓼藍(lán)鎮(zhèn)、萬家鎮(zhèn)北部、郭莊鎮(zhèn)的帶狀區(qū)域,地下水中氟化物含量在1~3 mg/L;大于5 mg/L的高氟水主要分布在北膠萊河沿岸的明村鎮(zhèn)東南部、萬家鎮(zhèn)南部、蘭底鎮(zhèn)南部等地勢低洼、地下水徑流滯緩區(qū),氟化物含量最高達(dá)13.35 mg/L。

    (2)研究區(qū)南部北膠萊河沿岸高氟地下水的形成與其所處水文地球化學(xué)環(huán)境有關(guān),地勢低洼、地下水呈弱堿性,蒸發(fā)-濃縮作用、吸附-解吸和離子交換作用是控制地下水中氟化物遷移轉(zhuǎn)化的決定性因素。

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