中國(guó)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)黑碳特征和來源分析

井安康,朱 彬*,丁德平,趙德龍,嚴(yán)殊祺,戴明明,王媛敏,郭振東,康漢青

中國(guó)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)黑碳特征和來源分析

井安康1,朱 彬1*,丁德平2,趙德龍2,嚴(yán)殊祺1,戴明明1,王媛敏1,郭振東1,康漢青1

(1.南京信息工程大學(xué),氣象災(zāi)害教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,氣候與環(huán)境變化國(guó)際合作聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室,氣象災(zāi)害預(yù)報(bào)預(yù)警與評(píng)估協(xié)同創(chuàng)新中心,中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)開放實(shí)驗(yàn)室,江蘇 南京 210044；2.北京市人工影響天氣辦公室,北京 100089)

利用2016年中國(guó)氣象局設(shè)于長(zhǎng)江三角洲地區(qū)的上海崇明東灘(DT).上海浦東(PD),安徽壽縣(SX),浙江臨安(LA)和浙江洪家(HJ)5個(gè)站點(diǎn)的BC觀測(cè)資料,結(jié)合氣象資料和污染物數(shù)據(jù)等,對(duì)該地區(qū)BC特征和來源展開研究.上海東灘,上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家5個(gè)站點(diǎn)BC年平均濃度分別為(1834±1713),(2410±1537),(2823±1759),(2651±1518)和(2544±1399)ng/m3.上海東灘濃度較低,其他站點(diǎn)較為接近.各站點(diǎn)BC都有明顯的季節(jié)變化.上海崇明東灘冬季BC濃度高于其他季節(jié).其他4個(gè)站點(diǎn)都是冬季>春季>秋季>夏季.上海東灘四季BC日變化不明顯,而其他站點(diǎn)四季BC濃度日變化的高值都出現(xiàn)在交通高峰期(06:00~09:00,18:00~21:00).上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家BC主要來源于機(jī)動(dòng)車尾氣排放和燃煤.所有站點(diǎn)風(fēng)速較低(風(fēng)速<3m/s), BC受風(fēng)速影響顯著,風(fēng)速越大,BC濃度越低.相對(duì)濕度在50~60之間, BC平均濃度最高. 潛在源區(qū)貢獻(xiàn)(PSCF)的分析結(jié)果顯示,冬夏兩季長(zhǎng)江三角洲5個(gè)站點(diǎn)BC潛在源區(qū)主要集中在江蘇,安徽和浙江等地.

黑碳；來源分析；長(zhǎng)江三角洲

黑碳?xì)馊苣z(BC)是懸浮在大氣中的黑色碳質(zhì)顆粒物,粒徑通常在0.01~1μm之間[1],被認(rèn)為是大氣中引起全球氣候變暖僅次于CO2的重要成分[2].BC對(duì)氣候的影響主要有2種:一種是直接作用,BC可以直接吸收太陽輻射和紅外輻射,擾亂地球和大氣的能量收支平衡,直接影響氣候.二是間接效應(yīng),BC可以和水溶性氣溶膠混合作為云凝結(jié)核或者直接作為冰核,改變?cè)频奈⑽锢砗洼椛涮匦?間接地影響氣候[3].BC的存在還會(huì)使大氣環(huán)境嚴(yán)重惡化.在大氣傳輸過程中,BC的表面可以吸附其他污染物,為這些物質(zhì)的非均相轉(zhuǎn)化以及氣粒轉(zhuǎn)化過程提供活性載體并起到一定的催化作用[4].BC對(duì)人體健康也有巨大的危害.微小的BC粒子可以進(jìn)入人體的呼吸系統(tǒng),肺部,導(dǎo)致很多心血管疾病,甚至引發(fā)癌癥[5].BC主要有2個(gè)來源:化石燃料的排放和生物質(zhì)燃燒.中國(guó)是BC的主要源區(qū)之一,中國(guó)的BC排放大概占據(jù)了世界總排放的四分之一[6].中國(guó)的BC高排放區(qū)主要為長(zhǎng)江三角洲地區(qū),京津冀地區(qū)和珠江三角洲地區(qū)[7].

早在20世紀(jì)70年代,國(guó)際上就開始了對(duì)BC的研究.Ramanathan等[8]的研究表明BC在大氣層頂?shù)闹苯虞椛鋸?qiáng)迫為-1.4W/m2,比除了CO2以外的溫室氣體的輻射強(qiáng)迫都要大.Kompalli等[9]在印度中部城市那格浦爾的研究發(fā)現(xiàn)BC濃度的季節(jié)變化和混合層高度有著強(qiáng)烈的負(fù)相關(guān)關(guān)系.Kirchstetter等[10]對(duì)美國(guó)多站點(diǎn)長(zhǎng)時(shí)間的BC觀測(cè)結(jié)果顯示,從1965年到2000年BC的濃度顯著降低,美國(guó)新澤西和加利福利亞的BC濃度分布從13 μg/m3和4 μg/m3降低到了2 μg/m3和1 μg/m3.到20世紀(jì)80年代,我國(guó)才開始了對(duì)BC的觀測(cè)[11-16].Ji 等[17]在北京城鄉(xiāng)結(jié)合部的觀測(cè)研究發(fā)現(xiàn)BC有明顯的日,周和季節(jié)變化特征,并且和大氣能見度關(guān)系緊密.Zhuang 等[18]研究了南京城市站點(diǎn)的BC數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)高濃度的BC主要由當(dāng)?shù)睾蛥^(qū)域的排放引起的.Zhou等[19]對(duì)中國(guó)兩大城市北京和上海的研究發(fā)現(xiàn)汽車尾氣對(duì)BC的重要影響.這些研究表明各地區(qū)BC有不同的污染特征和來源.

長(zhǎng)江三角洲(以下簡(jiǎn)稱長(zhǎng)江三角洲)地區(qū)是我國(guó)經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)的地區(qū)之一.隨著該區(qū)域城市化和工業(yè)化進(jìn)程的不斷加快,黑碳污染問題已經(jīng)成為該地區(qū)不可忽視的環(huán)境問題之一[7].本研究選取中國(guó)氣象局設(shè)于長(zhǎng)江三角洲地區(qū)的上海崇明東灘(背景站),上海浦東(城市站),安徽壽縣(鄉(xiāng)村站),浙江臨安(大氣本底站)和浙江洪家(鄉(xiāng)村站)5個(gè)站點(diǎn)的BC觀測(cè)數(shù)據(jù),主要對(duì)長(zhǎng)江三角洲地區(qū)鄉(xiāng)村站點(diǎn)展開研究,并且探討同一地區(qū)不同站點(diǎn)性質(zhì)下BC污染特征和來源的異同.

1 觀測(cè)地點(diǎn)和儀器介紹

1.1 觀測(cè)地點(diǎn)

圖1 本研究觀測(cè)采樣點(diǎn)位

本次觀測(cè)地點(diǎn)為:上海崇明東灘,上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家.具體觀測(cè)站點(diǎn)共有5處(見圖1),分別是崇明東灘大氣綜合觀測(cè)氣象站(31.52°N,121.95°E),上海浦東氣象觀測(cè)站(31.14°N, 121.32°E)、安徽壽縣國(guó)家氣候觀象臺(tái)(32.26°N, 116.47°E)、浙江臨安本底站(30.13°N,119.42°E)和浙江洪家國(guó)家基準(zhǔn)氣候站(28.37°N,121.25°E).上海東灘大氣綜合觀測(cè)站位于位于上海市崇明縣最東端的上海崇明東灘鳥類國(guó)家級(jí)自然保護(hù)區(qū)內(nèi),為典型的河口濕地環(huán)境,海拔高度約12m.該站點(diǎn)下墊面為蘆葦,漲潮時(shí)為海水,周圍7km內(nèi)無污染排放源,能較好的代表區(qū)域特征.上海浦東觀測(cè)站南面,東面和西面緊鄰上海浦東世紀(jì)公園,北面30米為交通流量屬于中等水平的交通干道.采樣點(diǎn)位于浦東新區(qū)氣象局3層辦公室樓頂,采樣口距離地面20m.該點(diǎn)周圍為高檔住宅和辦公樓,無工廠等排放源,可代表城市辦公,住宅和交通干道綜合混合區(qū)域特征.安徽壽縣國(guó)家氣象臺(tái)位于安徽壽縣中心城區(qū)南部,距離僅為9km.觀測(cè)臺(tái)位于平坦的農(nóng)田中,農(nóng)田占地300多畝,四周空曠,沒有明顯的障礙物.該觀象臺(tái)地處淮河南岸,位于我國(guó)南北氣候過渡帶之中,其周邊區(qū)域的天氣系統(tǒng)種類繁多,幾乎任何極端天氣都能影響到該地區(qū).浙江臨安大氣本底站位于臨安市恒畈鎮(zhèn)大羅村,海拔138.6m,站點(diǎn)周圍地貌以丘陵,林地和農(nóng)田為主,代表了長(zhǎng)江三角洲地區(qū)的本底狀況. 浙江洪家國(guó)家基準(zhǔn)氣候站位于臺(tái)州市椒江區(qū)洪家鎮(zhèn),是個(gè)典型的鄉(xiāng)村站點(diǎn).

1.2 觀測(cè)儀器和數(shù)據(jù)介紹

上述5個(gè)站點(diǎn)觀測(cè)黑碳的儀器均為美國(guó)Magee公司生產(chǎn)的AE-31型黑碳儀(Aethalometer).該儀器有7個(gè)通道,波長(zhǎng)分別為370、470、520、590、660、880和950nm,它可以連續(xù)實(shí)時(shí)地觀測(cè)BC濃度.其工作原理是利用BC氣溶膠對(duì)可見光強(qiáng)吸收特性進(jìn)行測(cè)量,屬于光學(xué)灰度測(cè)量法.黑碳儀采用PM2.5切割頭進(jìn)行采樣,采樣流量為5L/min,時(shí)間分辨率為1min.波長(zhǎng)880nm處測(cè)得的數(shù)據(jù)是本文所定義的BC濃度值,因?yàn)槠渌招詺馊苣z(如棕碳,灰塵)在該波長(zhǎng)處的吸收特性不明顯[20-22].AE-31詳細(xì)原理可參考文獻(xiàn)[23].

1.3 其他數(shù)據(jù)來源

氣象數(shù)據(jù)來源于MICAPS系統(tǒng)的地面觀測(cè)結(jié)果.污染物數(shù)據(jù)(CO,SO2和NO2)來自于中國(guó)環(huán)保部污染物實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)平臺(tái).

2 結(jié)果與討論

2.1 黑碳總體特征

上海崇明東灘,上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和浙江洪家站2016年BC年平均濃度分別為(1834± 1713),(2410±1537),(2823±1759),(2651±1518)和(2544± 1399)ng/m3.上海東灘BC年平均濃度最低,與其所在的河口濕地地理位置有關(guān),周圍7km范圍內(nèi)無污染排放源,大氣比較干凈,污染較低.上海浦東和上海東灘站相距僅為50km,具有相似的氣候特征,但是由于浦東站位于市區(qū),局地源排放較強(qiáng),所以BC的濃度較高.安徽壽縣站點(diǎn)位于農(nóng)田之中,在中心城區(qū)南部,距離僅為9km.壽縣周圍有許多大城市,包括南京(距離約200km)和合肥(距離約100km)等,受當(dāng)?shù)睾屯鈦碓醋饔?BC濃度較高.浙江臨安站是典型的大氣本底站,受外來源輸送作用明顯.浙江洪家是一個(gè)鄉(xiāng)村站點(diǎn),距離臨安站點(diǎn)較近(約230km),因此二者BC濃度十分接近.

由圖2可知,上海崇明東灘BC月平均質(zhì)量濃度最高值出現(xiàn)在12月,為2972ng/m3.而1月的濃度和12月濃度十分接近,為2837ng/m3.其余4個(gè)站點(diǎn)的BC濃度最高值都出現(xiàn)在1月份.因此,長(zhǎng)江三角洲5個(gè)站點(diǎn)BC月均濃度的最高值都出現(xiàn)在冬季.上海東灘月均濃度最低值出現(xiàn)在10月份,為1100ng/m3,上海浦東和浙江臨安濃度最低值都是出現(xiàn)在8月份,分別為1301ng/m3和1584ng/m3.安徽壽縣7月份濃度最低,為1560ng/m3.浙江洪家9月份濃度最低,為1549ng/m3.可以看出,長(zhǎng)江三角洲地區(qū)5個(gè)站點(diǎn)BC月均濃度的最低值都出現(xiàn)在夏秋兩季. 從整體來看,上海崇明東灘3~10月的濃度都很低,月變化幅度很小,這很可能是和東灘站比較干凈,周圍7km內(nèi)無污染源有關(guān),受人為因素影響小,此結(jié)果與肖秀珠等[24]一致.

表1列出了我國(guó)主要污染區(qū)長(zhǎng)江三角洲地區(qū),京津冀地區(qū)和珠江三角洲地區(qū)各站點(diǎn)的BC觀測(cè)濃度.上海東灘2016年BC的平均濃度為1834ng/m3,和2007年12月~2008年11月觀測(cè)的BC平均濃度1700ng/m3十分接近,這一原因可能是和東灘所處的地理位置有關(guān)(當(dāng)?shù)?km內(nèi)無污染排放源).上海浦東2016年BC的平均濃度為2410ng/m3,低于2007年12月~2008年11月觀測(cè)的BC平均濃度3800ng/m3,可以看出上海浦東的BC污染情況有明顯的降低,這和政府優(yōu)化能源結(jié)構(gòu),減少燃煤排放和大力發(fā)展清潔能源等有關(guān).南京北郊,北京和廣東地區(qū)的BC年平均濃度也呈現(xiàn)降低趨勢(shì).京津冀,長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲區(qū)域的年平均濃度變化趨勢(shì)總體上是逐漸降低的.京津冀地區(qū)BC濃度要比長(zhǎng)江三角洲和珠江三角洲地區(qū)要高,主要是由于京津冀BC排放量高,而且地形作用使得污染物容易累積.

圖2 本次研究中5個(gè)觀測(cè)站點(diǎn)BC月變化的箱線圖(上海浦東4月份數(shù)據(jù)缺失).實(shí)心正方形為平均值,最上和最下面短線表示10%和90%分位數(shù).矩形代表25%和75%分位數(shù),矩形內(nèi)部短線為中位數(shù)

表1 長(zhǎng)江三角洲,京津冀和珠江三角洲地區(qū)各城市BC濃度比較

續(xù)表1

地點(diǎn)觀測(cè)時(shí)間站點(diǎn)性質(zhì)BC(ng/m3) 廣州天河區(qū)[33]2007-04城市站7400 東莞[34]2009年全年城市站5270 廣東帽峰山[34]2009年全年山地,鄉(xiāng)村站2430 深圳西涌[35]2014-01~2015-06郊區(qū)站1120±900 深圳竹子林[35]2014-01~2015-06城市站2580±2000

上述5個(gè)站點(diǎn)的BC濃度季節(jié)變化特征都是冬季最高,其他三季較低.其中上海崇明東灘冬季較高,其他三季BC的季節(jié)平均濃度十分接近,分別為1403,1361和1588ng/m3.這是因?yàn)樯虾３缑鳀|灘地區(qū)局地源排放很弱,污染物主要來源于外來輸送.冬季BC濃度較高是由于冬季大氣擴(kuò)散條件差并且外來輸送BC濃度較高.其他4個(gè)站點(diǎn)BC濃度季節(jié)特征一致,都是冬季>春季>秋季>夏季.冬季由于擴(kuò)散條件差,源排放強(qiáng)度高,所以BC濃度較高.夏季由于降水等清除作用,BC濃度因此較低.由圖3中長(zhǎng)江三角洲5個(gè)站點(diǎn)BC濃度的 日變化特征可以看出,除了上海崇明東灘,其他站點(diǎn)都是明顯的雙峰分布.上海崇明東灘地區(qū)BC濃度低,日變化較小,日變化特征不明顯.這是由于東灘處在遠(yuǎn)離城市人為源的河口濕地地區(qū),局地源排放很弱,其污染物主要受到輸送過程的影響,而與源排放相關(guān)的日變化和大氣擴(kuò)散過程關(guān)系不大[24].上海浦東,安徽壽縣,浙江臨安和洪家4個(gè)站點(diǎn)的日變化特征較為相似.在所有季節(jié),BC濃度的高值都出現(xiàn)在交通高峰期(06:00~09:00,18:00~ 21:00),BC濃度低值出現(xiàn)在下午13:00~16:00.日出后人為活動(dòng)增多,特別是早上上班高峰期前后機(jī)動(dòng)車尾氣排放,汽車尾氣的排放使得BC的濃度顯著上升.上午大氣邊界層高度持續(xù)增加,大氣對(duì)流活動(dòng)逐漸增強(qiáng),地面的BC在湍流作用下不斷向上擴(kuò)散,BC濃度不斷降低,在13:00~14:00達(dá)到全天的最低值. 15:00以后,又隨著下班高峰期,機(jī)動(dòng)車尾氣排放增多,并且日落后大氣層結(jié)趨于穩(wěn)定,在晚高峰時(shí)期達(dá)到峰值. 晚高峰后由于人類活動(dòng)減少,汽車尾氣排放降低, BC的濃度又逐漸地減少.