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    基于四氧化三鈷-多壁碳納米管納米復(fù)合材料修飾陽極的苯酚/氧氣燃料電池的構(gòu)建

    2019-09-19 02:57:14劉書繪雷杰吳媛晉曉勇彭娟倪剛
    分析化學(xué) 2019年8期
    關(guān)鍵詞:功率密度苯酚陰極

    劉書繪 雷杰 吳媛 晉曉勇 彭娟 倪剛

    摘 要:采用溶劑熱法合成了四氧化三鈷(Co3O4)納米粒子,將其與酸化處理后的多壁碳納米管 (MWCNTs) 通過超聲輔助法制備出Co3O4MWCNTs納米復(fù)合材料,然后將納米復(fù)合物修飾在玻碳電極上,制備苯酚/O2燃料電池的陽極 (Co3O4MWCNTs/GCE)。采用掃描電鏡、透射電鏡及X射線粉末衍射等方法對所得材料的形貌進(jìn)行了表征,研究了苯酚在不同電極(GCE、MWCNTs/GCE、Co3O4/GCE及Co3O4MWCNTs/GCE)上的循環(huán)伏安響應(yīng)特性,考察了Co3O4MWCNTs修飾電極在不同掃速(20~120 mV/s)和不同濃度(60~300 mg/L)苯酚溶液中電化學(xué)響應(yīng)信號的變化。電化學(xué)測試結(jié)果表明,與單一的Co3O4或者M(jìn)WCNTs相比,Co3O4MWCNTs納米復(fù)合材料對苯酚電催化氧化性能更好。采用循環(huán)伏安法電沉積鉑膜為陰極氧還原催化劑,循環(huán)沉積30圈后得到鉑膜修飾的玻碳電極(Pt/GCE)。以Co3O4MWCNTs/GCE為陽極, Pt/GCE 為陰極, 構(gòu)建了苯酚/O2燃料電池,當(dāng)苯酚濃度為500 mg/L時,此燃料電池的開路電位 (OCP) 為0.44 V,在0.35 V下測得最大功率密度 (Pmax) 為0.27 mW/cm2。

    關(guān)鍵詞:四氧化三鈷; 多壁碳納米管; 納米復(fù)合材料; 苯酚; 燃料電池

    1 引 言

    隨著社會的發(fā)展,能源和水資源短缺問題變得非常突出。為解決能源短缺問題,近年來,燃料電池以及生物燃料電池作為綠色可再生能源備受關(guān)注。傳統(tǒng)的生物燃料電池通常以醇類[1]、葡萄糖[2]等生物質(zhì)燃料為原料提供電能。在水體污染物中,酚類物質(zhì)是毒性較強(qiáng)且普遍存在的有機(jī)污染物[3,4]。構(gòu)建以廢水中的苯酚為燃料的燃料電池,在提供電能的同時還可去除水體中的酚類污染物,是一種新型的綠色、環(huán)保,經(jīng)濟(jì)的廢水處理技術(shù)。

    目前,苯酚/O2燃料電池主要為使用活性微生物為陽極催化劑的微生物燃料電池,碳?xì)?、碳納米管、石墨烯等碳材料常被用作陽極基底材料[4~6]。陳柳柳等[7]以碳布為陽極,以苯酚和葡萄糖為底物,構(gòu)建了單室苯酚微生物燃料電池,電池的最大功率密度為489 mW/m2。為了增加電極的導(dǎo)電性及生物相容性,通常會對電極的表面進(jìn)行處理(如酸處理、氨處理和電化學(xué)氧化處理)或者進(jìn)行電極修飾(如納米材料修飾、導(dǎo)電聚合物修飾、納米材料與導(dǎo)電聚合物復(fù)合物修飾等)。Ma等[8]合成了多孔且富含表面官能團(tuán)的市政污泥炭(Municipal sludgederived carbon,SC),并將其與聚吡咯(Polypyrrole,ppy)電聚合到三維石墨氈(Graphite felt,GF)表面,得到 PPy/SC復(fù)合物修飾的GF(PPy/SCGF)陽極,結(jié)果表明,PPy/SC修飾增加了陽極表面積、N/C 和表面官能團(tuán)的相對含量,有利于細(xì)菌在陽極的附著和電子在細(xì)菌和陽極間的傳遞,進(jìn)而提高了陽極性能和MFC產(chǎn)電性能,負(fù)載 PPy/SCGF 陽極的 MFC 產(chǎn)電最大功率密度為 568.5 mW/m2。

    通過改進(jìn)陽極基底材料可提高微生物燃料電池的功率密度,但是微生物細(xì)胞膜的存在阻礙了電池的傳質(zhì)過程,很難大幅提高微生物燃料電池的輸出功率[9,10]。以無機(jī)納米材料代替微生物為催化劑,不僅降低了成本,對實驗條件的要求也更低[11~16],因此,以無機(jī)納米材料為催化劑的生物燃料電池近年得到了較好的發(fā)展。目前,以無機(jī)納米材料為陽極催化劑的燃料電池多以葡萄糖、甲醇等為燃料[17~19],以有機(jī)污染物苯酚為燃料的研究工作卻鮮有報道。納米Co3O4具有良好的電催化活性; 多壁碳納米管(MWCNTs)比表面積大,導(dǎo)電性能好[20,21]?;诖?,本研究通過水熱法合成了Co3O4納米粒子,將其與MWCNTs超聲復(fù)合,并作為電極修飾材料用于構(gòu)建苯酚/O2燃料電池,采用循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描伏安法(LSV)等考察了修飾電極的電化學(xué)行為,并測試了此燃料電池的相關(guān)性能。

    2 實驗部分

    2.1 儀器與試劑

    CHI600E電化學(xué)工作站 (上海辰華儀器有限公司); D8 ADVANCE A25X射線散射儀+小角散射儀 (德國布魯克AXS有限公司); KQ3200超聲波清洗器 (昆山市超聲儀器有限公司); H1650高速臺式離心機(jī)(上海立鑫堅離心機(jī)有限公司); EVO MA 10LS 10掃描電子顯微鏡 (德國蔡司股份公司); JEM3200FS場發(fā)射透射電子顯微鏡 (日本電子株式會社) 。

    Co(CH3COO)2·4H2O、NH3·H2O、H2PtCl6·6H2O(阿拉丁生化科技股份有限公司); 苯酚 (煙臺市雙雙化工有限公司); K3\[Fe(CN)6\]、K4\[Fe(CN)6\](上海試劑廠); Na2HPO4、 NaH2PO4(天津市大茂化學(xué)試劑廠)。以上試劑均為分析純。多壁碳納米管 (深圳納米技術(shù)有限公司)。所用緩沖液為0.1 mol/L磷酸鹽緩沖溶液(Na2HPO4NaH2PO4, PBS, pH 6.0, 含有0.1 mol/L KCl) 。實驗用水為超純水 (18.3 MΩ·cm)。

    2.2 納米材料的制備

    2.2.1 MWCNTs的酸化處理 參考文獻(xiàn)\[22\]的方法并稍做改進(jìn):稱取0.5 g MWCNTs,加入75 mL混酸溶液(98% H2SO465% HNO3, 1∶3,V/V) 中,超聲處理1.5 h,離心,用水洗滌至中性,于80℃烘干,備用。

    2.2.2 Co3O4納米材料的合成 參考文獻(xiàn)\[23\]的方法, 稱取0.5 g Co(CH3COO)2·4H2O,溶于10 mL水與15 mL乙醇的混合溶液中,滴加2.5 mL氨水,攪拌反應(yīng)30 min,移入50 mL反應(yīng)釜,160℃反應(yīng)3 h,用水和乙醇洗滌,60℃干燥過夜。

    2.2.3 Co3O4MWCNTs納米復(fù)合材料的制備 分別稱取10 mg Co3O4與30 mg MWCNTs,分散在20 mL水中,超聲處理20 min,室溫下攪拌5 h,離心、干燥,備用。

    2.3 電極的修飾

    2.3.1 玻碳電極(GCE)的預(yù)處理及陽極修飾電極的制備 分別使用1.0、0.3和0.05 μm 的Al2O3粉末將GCE (Φ=3.0 mm) 電極打磨至光滑鏡面,依次在超純水、無水乙醇中超聲3 min,以除去電極表面吸附物質(zhì), 氮氣吹干,備用。分別稱取10 mg MWCNTs、Co3O4或Co3O4MWCNTs,分別分散在10 mL DMF水 (1∶1, V/V) 中,超聲20 min,得到2 mg/mL的分散液。分別移取10 μL各分散液滴加到處理好的GCE表面,室溫下晾干,得到不同修飾電極(MWCNTs/GCE、Co3O4/GCE和MWCNTsCo3O4/GCE)。

    2.3.2 陰極Pt膜電極的制備 參考文獻(xiàn)\[24\]的方法,采用三電極體系,以GCE為工作電極,飽和甘汞電極 (SCE)為參比電極,鉑柱電極為輔助電極,電位窗口為0.3~0.4 V,在0.5 mol/L H2SO4 (含1.8 mmol/L H2PtCl6) 電解液中,采用循環(huán)伏安法 (CV) 進(jìn)行電化學(xué)沉積,掃描速度為100 mV/s,循環(huán)沉積30周,得到Pt膜電極(Pt/GCE)。

    2.4 電化學(xué)測試

    以5.0 mmol/L K3\[Fe(CN)6\] (含0.1 mol/L KCl) 為電解液,在0.2~0.6 V 的電位窗口下記錄電極Co3O4MWCNTs/GCE、Co3O4/GCE、MWCNTs/GCE和GCE的循環(huán)伏安曲線。在5.0 mmol/L \[Fe(CN)6\]3溶液 (含0.1 mol/L KCl) 測定電化學(xué)交流阻抗譜圖,頻率范圍為0.1~105 Hz,交流振幅值為5 mV。以Co3O4MWCNTs/GCE為工作電極,在含有140 mg/L苯酚的PBS (pH 6.0) 溶液中,采用CV法對此電極的性能進(jìn)行測試。所有電化學(xué)測試均在室溫下進(jìn)行。

    2.5 苯酚燃料電池的構(gòu)建與性能測試

    將制備好的陽極修飾電極浸入陽極電解液(含500 mg/L 苯酚的0.1 mol/L PBS (pH 6.0) 溶液)中,將陰極Pt膜電極浸入到陰極電解液 (氧氣飽和的0.1 mol/L PBS) 中,陰陽兩電解池用Nafion膜隔開,構(gòu)建苯酚/O2燃料電池,示意圖見圖1。采用四電極體系, 用線性掃描伏安法 (LSV) 測試燃料電池的輸出電流密度和功率密度。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 材料的表征

    圖2為Co3O4MWCNTs納米復(fù)合物合成路線示意圖,MWCNTs在混酸中超聲1.5 h后,表面帶有部分羧基和羥基,同時在表面產(chǎn)生一些結(jié)構(gòu)缺陷[25],這些官能團(tuán)和缺陷可為Co3O4提供沉積位點。超聲處理可使MWCNTs在DMF中更好地分散,超聲1.5 h后,部分Co3O4會附著在MWCNTs表面。

    圖3A是未經(jīng)酸化的MWCNTs,可見管的長度較長,管與管之間互相纏繞在一起,不利于其在水中分散; 圖3B是經(jīng)過混酸酸化的碳管,酸化后的MWCNTs長度變短,管與管之間的范德華力降低,并且經(jīng)過酸化后,管的外壁會帶有部分羥基和羧基,更有利于其在水中分散。圖3C和3D分別為Co3O4的TEM 和HRTEM 圖,可見制備的樣品是粒徑為10~20 nm的立方體,粒徑均一,未出現(xiàn)有明顯的團(tuán)聚,圖3C插圖為選區(qū)電子衍射圖,可看出所制備的樣品為鈉米晶。從圖3D清晰可見Co3O4的晶格條紋,測得晶面間距d=0.46 nm, 與Co3O4的 (111) 晶面相吻合。圖4為Co3O4與MWCNTs的復(fù)合材料的電鏡圖,可見經(jīng)過超聲復(fù)合后,部分Co3O4納米粒子附著在MWCNTs的表面。

    3.2 修飾電極的電化學(xué)表征

    圖6A為不同修飾電極在 5.0 mmol/L K3\[Fe(CN)6]溶液中的CV曲線。裸GCE在0.20 V左右出現(xiàn)一對可逆的氧化還原峰(圖6A曲線a);當(dāng)在GCE上修飾Co3O4時 (圖6A曲線b), 由于Co3O4是半導(dǎo)體過渡金屬氧化物,導(dǎo)電性差,使得氧化還原峰消失。由圖6A曲線c可見,MWCNTs/GCE的氧化還原峰電流比裸GCE大,這是因為MWCNTs具有良好的電催化活性、導(dǎo)電性和較大的比表面積。相比之下,Co3O4MWCNTs/GCE (圖6A曲線d) 出現(xiàn)一對更強(qiáng)的氧化還原峰,表明由于Co3O4和MWCNTs超聲復(fù)合后,修飾電極具有更大的比表面積和更多的活性位點,提高了電子轉(zhuǎn)移能力,進(jìn)而提高了其電化學(xué)響應(yīng)信號。

    電化學(xué)阻抗譜 (EIS) 常被用于研究電極電解液界面的電子轉(zhuǎn)移特性[26]。圖6B 為不同修飾電極的Nyquist曲線,曲線高頻部分的半圓對應(yīng)于電荷傳遞部分,其半徑大小相當(dāng)于電荷轉(zhuǎn)移電阻 (Ret),低頻的斜線與電化學(xué)電容充電機(jī)理有關(guān)[27]。未修飾的GCE電極在高頻區(qū)有一個小的半圓弧 (圖6B曲線a), Ret≈60 Ω; 當(dāng)GCE修飾Co3O4納米粒子后,電極的Ret增大到110 Ω,這可能是由于Co3O4是半導(dǎo)體金屬氧化物,導(dǎo)電性較差; 曲線c是修飾MWCNTs的GCE的EIS曲線,在高頻區(qū)的半圓弧幾乎消失,表明Ret非常小,這是因為MWCNTs具有良好的導(dǎo)電性,加速了電極表面的電子傳遞; 當(dāng)Co3O4MWCNTs修飾GCE后 (曲線d), 由于Co3O4和MWCNTs的協(xié)同作用,促進(jìn)了電子轉(zhuǎn)移,提高了\[Fe(CN)6\]3O 4向電極表面擴(kuò)散的能力,因此阻抗與GCE修飾MWCNTs相比更小。上述結(jié)果表明,Co3O4MWCNTs/GCE是較為理想的電催化材料,具有優(yōu)異的電催化性能。

    圖7A 為在GCE上電化學(xué)沉積陰極Pt膜過程的CV曲線,在0.1 V左右出現(xiàn)一對氧化還原峰,并且氧化還原峰電流隨著循環(huán)圈數(shù)的增多而增大,表明Pt已被成功沉積到GCE表面。圖7B 為Pt膜修飾前后GCE的電化學(xué)阻抗譜,裸玻碳電極 (曲線a) 的阻抗很?。?0 Ω),當(dāng)沉積上Pt膜(曲線b)后,修飾電極的阻抗進(jìn)一步減小 (50 Ω),表明Pt膜已被成功沉積到GCE表面,并且作為電子傳輸?shù)闹薪椋?提高了電極表面的電子傳遞速率。

    3.3 修飾電極對苯酚的電化學(xué)響應(yīng)

    圖8為不同修飾電極在有無苯酚存在下的CV曲線。裸GCE在0.78 V左右出現(xiàn)苯酚的氧化峰 (圖8A), 電流響應(yīng)較弱,在電位回歸過程中未發(fā)現(xiàn)還原峰,說明此過程為不可逆過程。當(dāng)GCE修飾MWCNTs后 (圖8B), 在0.74 V處有一個明顯的峰,可歸屬為苯酚被直接氧化為苯醌的氧化峰; 而在反向掃描時沒有出現(xiàn)相應(yīng)的還原峰,說明苯酚電化學(xué)氧化為苯醌的反應(yīng)是不可逆的,但是,在0.33 V和0.61 V處有兩個還原峰,推測是苯醌還原生成2個新物質(zhì)產(chǎn)生的峰[28]。由圖8C可見,當(dāng)Co3O4修飾GCE后,在0.90和1.04 V左右出現(xiàn)兩個氧化峰,0.90 V處出現(xiàn)的氧化峰可歸屬為苯酚失去電子變成苯氧自由基,然后在更高電位1.04 V左右氧化成苯醌。當(dāng)Co3O4和MWCNTs同時修飾時,由于兩者之間的協(xié)同作用,極大地增強(qiáng)了對苯酚的電催化活性,使得0.73 V處的氧化峰電流大大提高,反向掃描時出現(xiàn)多個還原峰(圖8D)。圖9A為Co3O4與MWCNTs不同質(zhì)量比時制備的修飾電極對苯酚的電化學(xué)響應(yīng),當(dāng)兩者質(zhì)量比為1∶3時,對苯酚的電化學(xué)響應(yīng)電流最大,因此制備電極時的最佳質(zhì)量比為1∶3。如圖9B 所示,對比不同修飾電極在含140 mg/L 苯酚溶液中的CV行為,可見Co3O4MWCNTs/GCE對苯酚的催化氧化能力最強(qiáng)。

    在20~120 mV/s掃速范圍內(nèi),研究Co3O4MWCNTs在電極表面的電極反應(yīng)過程,如圖10A 所示,隨著掃速的增加,苯酚的氧化峰電位發(fā)生正移,表明電極反應(yīng)過程為不可逆過程,而且說明Co3O4MWCNTs納米復(fù)合物上的氧化還原位點與苯酚之間的反應(yīng)為動力學(xué)控制過程[29]。氧化峰電流隨掃速的增加而增大,峰電流與掃速的平方根呈良好的線性關(guān)系 (圖10A插圖),表明此過程為擴(kuò)散控制。圖10B為Co3O4MWCNTs/GCE電極對不同濃度苯酚的CV響應(yīng)曲線,可見隨著苯酚濃度增大,其氧化峰電流也隨之增大,表明Co3O4MWCNTs對苯酚具有較好的電催化氧化能力。

    3.4 陰極Pt/GCE電極對O2的電化學(xué)還原

    常用于氧還原的催化劑有貴金屬催化劑 (如Pt[30]、Pd[31]) 、非金屬材料 (如石墨烯、碳納米管) 、金屬氧化物 (如Co3O4/C[32]、Mn3O4@CNx[33]) 等,其中Pt是目前公認(rèn)最好的O2還原催化劑。本研究選用電沉積Pt膜為陰極還原催化劑,圖11為陰極修飾電極對O2的電化學(xué)還原行為的方波伏安(SWV) 曲線。裸玻碳電極在O2飽和的PBS緩沖溶液中對O2具有較低的還原能力 (曲線a), 顯示出微弱的還原峰; 當(dāng)Pt修飾到GCE上后 (曲線b), 在 0.04 V處顯示出較強(qiáng)的還原峰,表明所制備的Pt/GCE對O2具有較強(qiáng)的還原能力。

    3.5 苯酚/O2燃料電池的性能表征

    以Co3O4MWCNTs修飾電極為陽極,Pt膜電極為陰極,將陽極和陰極浸入相應(yīng)的電解池中,通過Nafion膜將二者相連,構(gòu)建苯酚/O2燃料電池。如圖1 所示,苯酚首先吸附在電極表面,然后被Co3O4MWCNTs復(fù)合材料催化氧化成對苯二醌和鄰苯二醌,同時釋放質(zhì)子和電子,質(zhì)子經(jīng)兩電極間的Nafion膜由陽極到達(dá)陰極,電子則通過電極和外電路到達(dá)陰極; 氧氣在陰極被電催化還原,與到達(dá)陰極的質(zhì)子和電子結(jié)合生成水。在此過程中, 以苯酚代替甲醇、乙醇、葡萄糖等傳統(tǒng)燃料,在去除苯酚污染物的同時產(chǎn)生電能。苯酚/O2燃料電池的反應(yīng)式為:

    圖12A為所構(gòu)建的苯酚/O2燃料電池的性能表征圖。由極化曲線可得開路電位為0.44 V; 從功率密度曲線可知所構(gòu)建的燃料電池的最大功率密度為0.27 mW/cm2,極限電流密度為1.04 mA/cm2。燃料電池穩(wěn)定性測試如圖12B所示,在同一條件下,使用同一根電極續(xù)測試5次,電池的最大功率密度仍然高達(dá)0.26 mW/cm2,呈現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。與文獻(xiàn)[34~39]報道的類似燃料電池的性能相比(表1),以Co3O4MWCNTs納米復(fù)合材料為陽極催化劑所構(gòu)建的苯酚燃料電池的功率密度相較于其它燃料電池性能更優(yōu),具有潛在的應(yīng)用價值。

    4 結(jié) 論

    通過超聲輔助方式制備Co3O4納米粒子與MWCNTs的納米復(fù)合物(Co3O4MWCNTs),并將其修飾在GCE表面,制備了Co3O4MWCNTs/GCE修飾電極。以此修飾電極為陽極對苯酚進(jìn)行催化氧化,Pt/GCE電極為陰極催化還原O2,由此構(gòu)建了苯酚/O2燃料電池。性能測試結(jié)果表明,所構(gòu)建的燃料電池開路電位為0.44 V,最大功率密度為0.27 mW/cm2,與其它酚類燃料電池相比,此電池具有開路電位較大、功率密度較高等優(yōu)勢,具有良好的應(yīng)用前景。

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