• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    聚乙烯醇材料超疏水改性現狀及發(fā)展趨勢

    2019-09-10 07:22:44王筱寧楊雨凡徐佳盛蔡靜蕊
    綠色包裝 2019年5期
    關鍵詞:聚乙烯醇趨勢改性

    王筱寧 楊雨凡 徐佳盛 蔡靜蕊

    摘要:聚乙烯醇是一種在一定條件下可溶于水的有機化合物。正是由于其親水性,PVA作為環(huán)境友好型材料,在各個領域有著重要的應用。但與此同時,親水性也限制了聚乙烯醇薄膜材料的應用領域及應用范圍,因此近年來,關于聚乙烯醇薄膜材料進行超疏水改性的研究層出不窮。而對聚乙烯醇薄膜超疏水改性的方法主要涉及模板法、化學氣相沉積法、溶膠一凝膠法、靜電紡絲法、表面修飾法等。文章對所涉及方法及其應用分別進行了整理和分析,并對研究趨勢進行探索。

    關鍵詞:聚乙烯醇;超疏水;改性;現狀;趨勢

    中圖分類號:TB34,TB484 文獻標識碼:A 文章編號:1400 (2019) 05 -0051-08

    引言

    聚乙烯醇(PVA)材料由于具有親水性,作為良好的環(huán)境友好型材料,在化工、生物醫(yī)學、包裝等各個領域有著重要的應用[1]。其使用形式主要是薄膜材料。聚乙烯醇薄膜材料的優(yōu)點突出,具有良好的透明度和光澤性、良好的氣體阻隔性、極佳的強韌性、耐撕裂性和耐磨性等,并在一定條件下具有水溶性和生物降解性,是近年來發(fā)展迅速的新型綠色材料之一[2-6]。但與此同時,親水性也限制了其應用領域。因此,近年來,對于聚乙烯醇材料尤其是聚乙烯醇薄膜表面的超疏水改性成為重要的研究方向。

    1超疏水相關定義

    潤濕指液體與固體發(fā)生接觸時,液體附著在固體表面或滲透到固體內部的現象。而潤濕性常常被用于考察表面的疏水性能。而潤濕性的考察往往涉及到接觸角的概念。接觸角是指液體/氣體界面接觸固體表面而形成的夾角,其是由三個不同界面相互作用的一個系統。最常見的概念解說是,一個小液滴在一單位橫向的固體表面,由楊格一拉普拉斯方程所定義的水滴的形狀,接觸角扮演了約束條件。接觸角模型見圖1,其中θc指接觸角,γLG指液-氣界面表面接觸角,γSL指固 -液界面表面接觸角,γSG指固 -氣界面表面接觸角。一般而言,接觸角的數值滿足楊格-拉普拉斯方程,即γLG COSθC= θSG - γSL,θC也被稱作楊氏接觸角[7-8]。但楊氏方程沒有考慮到真實固體表面在一定程度上存在粗糙不平及化學組成不均一的情況,而事實上,接觸角的數值并不唯一。對某一固體表面上已達平衡的水滴紀念性加水或抽水來使接觸角增大或減小,定義接觸線開始前移時的臨界接觸角為前進角(θa),而接觸線收縮時的臨界接觸角為后退角(θr),θ。與θ,兩者的差值稱為接觸角滯后。真實的接觸角數值則處于前進角和后退角的范圍之間。由于存在接觸角滯后的現象,在傾斜的表面上,隨著傾斜角的增大,在重力作用下,水滴前部分的接觸角增加而后部分減小。達到臨界接觸角時水滴會向下滑動,定義此時的傾斜角為滾動角a。表面接觸角滯后性較小時,水滴在傾斜表面上始終保持球狀形貌,此時存在πl(wèi)y (cosθr- cos θa)= pgV sina πl(wèi)y (cosθr - cosθa)= pgV sina。其中l(wèi)是接觸面積沿移動方向直徑的數值,V是水滴體積的大小,γ指液體的表面張力[9]。

    超疏水表面的衡量綜合了接觸角和滾動角兩個標準,一般是指與水的楊氏接觸角大于150°,滾動角小于10°的表面。這種表面具有防水、防腐蝕、自清潔等特點,在包裝、建筑、醫(yī)藥學等領域有著廣闊的應用空間[10-13]。在自然界中,許多動植物器官往往具有粗糙的微觀納米結構,這也是荷葉、美人蕉葉片、水黽腿部、鴨子翅膀能夠實現超疏水的原因。而對于超疏水表面的制備,原理有以下兩點:其一,構造具有微納結構的粗糙表面,使空氣滯留在水的下層;其二,使材料表面具有低表面能,通常需要低表面能試劑對其表面進行修飾[14-15]。其原理見圖2。

    2聚乙烯醇材料超疏水改性的現狀

    超疏水改性涉及很多方法??v觀近年來對于聚乙烯醇材料超疏水改性的研究方法,主要涉及模板法、化學氣相沉積法、溶膠 凝膠法、靜電紡絲法、表面修飾法等。

    2.1模板法

    在自然界中,不少動物植物的器官具有優(yōu)良的超疏水特性。諸如葉片、花瓣等植物結構以及動物的絨毛、羽毛等[16-20]。因此,可以利用具有超疏水結構的天然超疏水表面作為模板,進行復刻,而后得到超疏水材料或超疏水表面。在模板法當中,PVA常作為一次復型或轉錄時的基材。

    楊曉華等[21]通過二次復型的方法,將美人蕉葉片表面的微觀結構復型,得到具有優(yōu)越疏水性的PVA/Ps、PDMS/PE-LD材料。其中PVA/PS材料的接觸角達到156°,PDMS/PE-LD材料的接觸角達到140°;但是,這兩種材料的滾動角均未達到小于10°的要求,推斷是由于二次復型的精準度未達到要求所造成的。

    房巖等[22]首先對櫻桃葉片表面進行模型的建立,并將具有粗糙微納結構的葉片表面作為復刻的模板,通過二次轉錄的方法,以PVA和PDMS作為媒介,將超疏水表面進行轉錄,最終得到仿制葉片結構的薄膜。其中,所得材料的接觸角達到150.3°即形成了超疏水表面。但所制備材料的接觸角仍未達到櫻桃葉片自身的接觸角(155.1°),即并未實現完全精準的復刻。

    張詩妍等[23]則著眼于霸王鞭和麒麟掌這兩種沙漠植物的葉片。由于這兩種植物的葉片背面具有超疏水性能,因而以此作為模板并通過PVA和PS進行超疏水結構的仿制。以霸王鞭葉片背面為模板所制備的材料的靜態(tài)接觸角達到144°,以麒麟掌葉片背面為模板所制備的材料靜態(tài)接觸角達140°,雖未達到超疏水的結果,但比起原材料,接觸角提高了50°左右。與此同時,所制備材料表面形成了類似兩種沙漠植物葉片背面的微觀形貌。

    模板法不僅限于動植物器官的復刻。Xu等[24]以球形單層為模板,通過熱蒸發(fā),在銀表面改性1H,1H,2H,2H全氟乙二醇,并利用其制備了具有銀碗狀陣列結構的柔性超疏水PVA薄膜。該研究所得薄膜接觸角高達163°,滾動角低于3°,是良好的超疏水材料。

    模板法是基于仿生學的應用,其難點在于復刻尤其是二次復型或轉錄時精準度的把控。復刻時雖可將超疏水結構進行仿制,但往往復刻的結構相較原結構會產生一定的變形。而這也導致所制備的材料表面接觸角略小于作為模板的天然超疏水材料,甚至達不到超疏水的要求。若要將模板法進行超疏水改性的應用進一步擴大,復刻工藝仍然需要進一步精確和完善。一次轉錄時,用到的PVA材料,由于成型時黏度較低,流動性較高,因此第一次轉錄所得陰模的表面結構雖有輕微拉長,但仍然實現了微納復合。然而在二次復型時,一般使用的PDMS材料粘度大,流動性低,表面結構拉伸變形幅度較大,因此復制精度不及一次轉錄。因此,如何降低二次復型時的材料粘度,提高其流動性是功課二次復型精準度的關鍵點之一。

    2.2化學氣相沉積法

    在自然界中,化學氣相沉積法是一種用來產生純度高、性能好的固態(tài)材料的化學技術。它是通過將一種或多種具有組成薄膜元素的氣體通入有基底材料的反應室中,在基底表面發(fā)生化學反應或/及化學分解來產生欲沉積的薄膜[25-26]?;瘜W氣相沉積法操作簡單快捷,在超疏水改性等各個領域具有良好的發(fā)展前景[27]。

    Huang[28]等利用化學氣相沉積法實現了L-CNC/PVA復合超疏水涂料的綠色制備。該研究利用木質素涂覆的纖維素納米晶體( L-CNC)顆粒實現較好的結合強度及粗糙的表面,為超疏水表面的制備提供了基礎。而后噴涂L-CNC/PVA復合涂料,最后通過化學氣相沉積( CVD)對其進行改性,成功地制備了超疏水涂料。這種制備方法避免了傳統超疏水表面制備時有機溶劑、無機粒子等所帶來的對環(huán)境的傷害。其中PVA濃度在1%-1.5%時,超疏水表面的疏水效果最好。其中接觸角最高可達158.7°,滾動角在10°以下。

    Zhai等[29]將油包水乳化工藝與冷凍干燥工藝相結合,并通過熱化學氣相沉積法,制備了超疏水交聯聚乙烯醇/纖維素納米纖維氣凝膠微球。該研究為大規(guī)模制備具有良好控制粒度的聚合物氣凝膠微球提供了新方法、新思路,研究所得微球可應用于各種領域,包括石油和化學品泄漏/泄漏清理。

    化學氣相沉積法不僅可以實現制備過程的環(huán)保,而且避免了有機溶劑、無機粒子等助劑可能帶來的污染和傷害,是一種具有良好環(huán)保性能的制備方法,具有良好的發(fā)展前景。此外,由于相較其他方法,氣相沉積法對基底幾乎無損傷,且不會招致副反應的發(fā)生,可以實現純度、精度要求較高的PVA超疏水材料的制備,應用范圍較廣泛[30]。但化學氣相沉積囿于反應條件,并不適于大規(guī)模生產[31],這在一定程度上限制了其應用。因此,要對化學氣相沉積法進行改進,使其能夠適應工業(yè)化生產的需求。

    2.3溶膠一凝膠法

    溶膠- 凝膠法是一種將含高化學活性組分的化合物經過溶液、溶膠、凝膠而固化,再經熱處理而成化合物固體的方法[32-33]。這種方法通過改變膠體溶液的酸堿度和濕度使膠體析出沉積而形成具有梯度的粗糙結構,以達到超疏水特性[34]。這種方法所需條件溫和,得到的溶膠體系透明且性質穩(wěn)定,常常用于粉體或薄膜材料[35]。因此,這種方法常常用于超疏水薄膜材料的制備。

    Kim等[36]利用硅膠氣凝膠的熱特性,保留氣凝膠中的孔隙,使其具有極低的導熱系數。在此基礎上提出了一種在超疏水性二氧化硅氣凝膠與親水性聚乙烯醇( PVA)溶液之間形成界面的新工藝,通過攪拌使溶劑緩慢蒸發(fā),并且在界面上沉淀PVA,制備二氧化硅氣凝膠/PVA復合材料。

    溶膠凝膠法是制備超疏水表面的重要方式之一,此方法制備的薄膜具有較好的熱穩(wěn)定性及機械性能,且能夠實現其他方法無法達到的性能[37-38]。與其他方法相比,溶膠 凝膠法往往不需要昂貴的設備或試劑,因此具有一定的價格優(yōu)勢[39]。在PVA超疏水材料的應用上,通過將具有粗糙微納結構的材料制成氣凝膠并將PVA在其界面上沉淀的方式得到符合要求的超疏水材料。但在PVA超疏水材料制備的領域,往往利用表面修飾法實現微觀納米結構的附著,利用溶膠凝膠法制備PVA超疏水材料的應用較少。

    2.4靜電紡絲法

    靜電紡絲法是使用電荷從液體中抽極細(一般在微米或納米大?。├w維以形成粗糙微觀形貌的工程過程[40-41]。靜電紡絲不需要化學混凝或者高溫的條件來從液體里生產固體纖維,而是利用高電壓使得帶有靜電的溶液或熔融物向正極移動,最終形成纖維狀網狀結構[42]。整個過程特別宜于用來生產大分子或復合分子的纖維。

    藏琳琳等[43]引通過靜電紡絲法制備Si02微球/PVA復合纖維,而后通過煅燒的方法分離纖維中的PVA,最后經過氟硅烷處理,得到實現超疏水特性的Si02纖維。

    騰樂天等[44]則利用靜電紡絲法制備了醋酸鋅/PVA復合纖維膜。在700℃的高溫下煅燒后得到表面結構粗糙的Zn0纖維膜。所得纖維膜的靜態(tài)接觸角達到151°,纖維膜表面實現了超疏水的特性。

    常金輝[45]首先將Si02微球均勻分散到PVA溶液中,并將所得溶液放入10mL注射器中,通過靜電紡絲法制備超細Si02微球/PVA復合纖維;而后把所得復合纖維進行煅燒處理,以去除復合纖維中的PVA;最后將纖維在氟硅烷正己烷溶液中浸泡12h,制得超疏水超細二氧化硅纖維。在Si02與PVA的質量比為2:1時,復合纖維的靜態(tài)接觸角達到157.3°。

    靜電紡絲法的整個過程特別宜于用來生產大分子或復合分子的纖維,因此常常用于超疏水復合纖維或復合纖維膜的制備。而在超疏水材料的應用方面,PVA經常作為制備復合纖維的原材料使用。靜電紡絲法往往需要高溫煅燒,并需要有機氟化物的處理,因此會對環(huán)境造成一定的傷害,這限制了靜電紡絲法的進一步推廣。

    2.5表面修飾法

    表面修飾法在PVA超疏水改性上應用甚廣,一般由低表面能試劑來完成PVA材料表面的修飾。由于PVA本身親水,所以一般先在PVA材料表面形成均勻的微納結構,再用低表面能試劑進行改性[46-48]。最常用于表面修飾的物質為有機氟化物。

    杜海燕等[14]首先在玻璃表面,利用旋涂的方法制備PVA/Si02薄膜,并進行單因素對照實驗,改變PVA和Si02在制備基膜溶液時的體積比;而后用FAS對所得薄膜進行表面修飾,比較PVA和Si02不同配比時疏水性能的優(yōu)劣。其中,在PVA和Si02體積比為1:5時,薄膜表面具有最優(yōu)的超疏水性能,其靜態(tài)接觸角達151.24°,滾動角為4°左右。

    高園等[49]在PVA薄膜的單一一面,用全氟-2,5-二甲基3,6-二氧雜壬酰氟進行接枝共聚,實現了非對稱表面的制備。這種方法所得到的改性PVA薄膜表面的靜態(tài)接觸角達到126°。該研究雖未達到超疏水特性,但使得PVA基膜的疏水性能大大提升,為非對稱表面超疏水PVA薄膜的制備提供基礎。

    Wang等[50]以PVA為黏合劑,納米Si02為表面活性劑;并分別以硬脂酸和十二氟庚基丙基三甲氧基硅烷(DFTMS)為低表面能試劑對制備的PVA/Si02涂層表面進行改性,研究了Si02納米粒子尺寸、Si02納米粒子懸浮液濃度及改性對涂層表面潤濕性的影響。硬脂酸改性的PVA/Si02涂層表面具有疏水性和高粘附性,靜態(tài)接觸角達142°;用DFTMS改性所得涂層表面的靜態(tài)接觸角可達155°,滾動角僅為5°,此研究為通過改變表面粗糙度和化學成分來控制表面潤濕性提供了有效方法。

    Gurav等[51]采用熔融共混擠出法和相分離法合成了PVA-co-PE納米纖維,采用納米纖維懸浮涂層技術制備了PVA-co-PE納米纖維膜。而后利用浸涂法,使用低表面能氟烷基硅烷分子進行表面后化學改性,實現了超疏水特性。經FAS改性后的纖維膜具有151°的靜態(tài)接觸角,在抗腐蝕溶液和紫外線輻射的條件下仍具有強大的拒水性和持續(xù)的耐用性。

    郭孟[52]以PVA作為載體,正硅酸乙酯作為前驅體,將二者混合得到前驅體溶液。而后進行紡絲,接收12h,干燥2h,得到PVA/TEOS無機有機復合納米纖維膜。將得到的薄膜折疊后在800℃煅燒2h,待冷卻到常溫后,得到Si02無機納米纖維膜。而后將所得纖維膜放入FAS溶液中浸泡24h,而后于60℃干燥2h,得到經氟化物表面修飾的Si02納米纖維膜。當PVA濃度為5%時,疏水效果最好,其中接觸角為154°,滾動角為70°隨著纖維直徑的增加,接觸角呈遞減趨勢,滾動角呈遞增趨勢,疏水性能下降。

    利用表面修飾法對PVA材料進行超疏水改性有著廣泛的研究,其中,保持材料在低表面能試劑改性前后的各方面性能至關重要[53-55]。表面修飾法的改性研究中,非對稱表面制備的研究較少,且未能達到超疏水的結果。而非對稱表面膜的研究有著重要的意義,可以拓寬材料的應用范圍。而非表面對稱的PVA改性超疏水材料既可以實現在一定條件下的可降解,也可以拓寬PVA材料的應用范圍。非表面對稱的PVA改性超疏水材料會成為重要的超疏水材料。此外,表面修飾時用于降低表面能的試劑一般為有機氟化硅烷,不僅價格昂貴,對環(huán)境也會造成污染。尋找更為廉價環(huán)保的低表面能試劑也是急需解決的問題之一。

    3聚乙烯醇超疏水材料的應用現狀

    時至今日,對于聚乙烯醇進行超疏水改性的已經有了一定的理論基礎及相關研究成果。但將成果應用于工業(yè)化生產才是最終要求。以下對聚乙烯醇超疏水材料的應用進行梳理和總結。

    木材由于可以吸收或釋放水分,因此可能導致變形的現象。增大木材表面的疏水性是改善木材性質的方法之一。王成毓等[56]以PVA和Si02作為原料,在高溫下進行磁力攪拌以得到均勻的混合溶液。而后量取混合溶液滴涂在木材表面,并將木材浸泡在2.0%的OTS正己烷中改性,干燥后得到機械性能優(yōu)良的超疏水木材。這種改性木材在木材工業(yè)中具有良好的商業(yè)價值。

    具有高孔隙率的材料也有頗為廣泛的應用市場。侯豪情等[57]利用PVA為原料,將其溶于水后所得到的水溶液通過靜電紡絲法制備PVA納米纖維非紡織布,而后利用烷基或者苯基抑或甲基苯基三氯硅烷的非質子溶液對所得非紡織布進行浸漬,得到具有高透氣超疏水性能的PVA納米纖維非紡織布。這種非紡織布可以作為空氣過濾的濾材以減少霧霾等惡劣天氣對人們身體帶來的負面影響,也可以作為鋰電池的電池隔膜。

    目前,基于聚乙烯醇的超疏水材料制備途徑雖多種多樣,但是囿于改性條件、設備儀器等問題,能夠落地使用的相關材料有限。更易操作,重復性好的聚乙烯醇超疏水材料制備方法仍處于初期探索階段。目前,已有相關研究向此方向發(fā)展。袁志慶等[58]引提供了一種操作工藝簡單、重現性好、無需昂貴設備及復雜的化學處理過程的聚乙烯醇超疏水薄膜制備方法。首先利用壓延法制備出由聚乙烯醇和聚苯乙烯的復合薄膜,而后將復合薄膜在三氯甲烷中處理,得到多孔聚乙烯醇薄膜,其表面與水的接觸角為150~160°之間,滾動角小于80°。進一步簡化并完善其生產工藝并將現有研究成果進行工業(yè)化生產并投入到實際生活,仍然是聚乙烯醇超疏水材料所面臨的一大問題。

    4研究趨勢展望

    現今對于PVA各種形式的材料均存在超疏水改性的研究,而研究方法也多種多樣。關于PVA材料超疏水改性有以下三點趨勢。其一,尋求更為環(huán)保的PVA超疏水材料制備工藝。PVA材料雖然在一定條件下可溶于水,但其來自于化工原料,因此從來源上并不環(huán)保。而且,PVA在自然條件下降解速度慢,如果講解速度得不到改善,其降解將對環(huán)境造成傷害。此外,改性時所用到的試劑也往往并不環(huán)保甚至有毒有害。因此,環(huán)保性的提高是未來研究的必然趨勢。其二,對于非對稱超疏水表面制備的研究尚少,且并未達到良好的疏水效果。而非對稱表面的研究占據著重要的地位。因此,對于PVA材料尤其是PVA薄膜材料的超疏水研究可以著眼于非對稱表面超疏水性的進一步探索。其三,聚乙烯醇超疏水材料的制備普遍對儀器、反應條件有嚴格的要求,因此在現階段很難實現工業(yè)化生產[59-61]。實現綠色包裝材料的大規(guī)模生產是重中之重。

    5結束語

    聚乙烯醇材料的親水性使得其具有一定的環(huán)保性能,但同時也限制了其應用范圍。超疏水改性正是要拓寬其應用范圍的方法之一。目前,對于聚乙烯醇材料超疏水改性的各個方法有自身獨特的優(yōu)越性,但也都存在著缺陷和不足。所以,依托于各種方法的特點進行完善,并應用到更為合適的領域,是聚乙烯醇材料進行超疏水改性的方向所在。當然,不斷完善聚乙烯醇材料超疏水改性的工藝也是迫在眉睫的任務。研究的最后一步就是將成果投入使用。因此,確定工藝,盡量簡化生產所需要的實驗條件,將改性后的具備優(yōu)良性能材料投入到大規(guī)模生產中,是聚乙烯醇超疏水材料今后十分必要的研究方向。

    參考文獻:

    [1]魏書靜,黃赟,查劉生.改善聚乙烯醇薄膜耐水性的研究進展[J].化工進展,2017(7): 2540-2546.

    [2]張莉瓊.改性PVA涂布膜的現狀與發(fā)展[J].綠色包裝,2017(3):37-40.

    [3] Zhang X,Tang K,Zheng X Electrospinning andCrosslinking of COL/PVA Nanofiber-microsphereContaining Salicylic Acid for Drug Delivery[J].Journal ofBionic Engineering, 2016, 13(1):143-149.

    [4]劉鵬,李東立,許文才,付亞波.PVA可生物降解材料研究進展[J].京印刷學院學報,2014,22(2):23-26.

    [5]張惠珍,劉白玲,羅榮.PVA及其復合材料生物降解研究進展[J].中國科學院研究生院學報,2005, 22(6):657-666.

    [6]王婧,苑會林,馬沛嵐,李軍.聚乙烯醇薄膜的生產及應用現狀與展望[J].塑料,2005(2):12-17

    [7]鄭黎俊,烏學東,樓增,吳旦.表面微細結構制備超疏水表面[J].科學通報,2004,49(17):1691-1699.

    [8]柯清平,李廣錄,郝天歌,何濤,李雪梅.超疏水模型及其機理[J].化學進展,2010(2):284-290.

    [9]趙寧,盧曉英,張曉艷,劉海云,譚帥霞,徐堅.超疏水表面的研究進展[J].化學進展,2007,19(6):860-871.

    [10] Khorsand S,Raeissi K,Ashrafizadeh F,et al Super-hydrophobic nickel - cobalt alloy coating with micro-nanoflower-like structure[J]. Chemical Engineering Journal, 2015,273:638-646.

    [11] Lafuma, Aurelie, Quere,David. Superhydrophobicstates[J]. Nature Materials, 2003, 2(7):457-460.

    [12] Schellenberger F,Encinas, Noem i,Vollmer D,etal How Water Advances on Superhydrophobic Surfaces[J].Physical Review Letters, 2016, 116(9):096101.

    [13] Wang, S., Liu, K., Yao, X.,&Jiang,L(2015)Bioinspired Surfaces with Superwettability: New Insighton Theory, Design, and Applications. Chemical Reviews,115(16), 8230 - 8293.

    [14]杜海燕,宋震,郝曉剛,梁鎮(zhèn)海,王永洪,申迎華.氟化聚乙烯醇/Si02超疏水薄膜的制備及性能[J].高分子材料科學與工程,2016,32(10):138-142.

    [15] Shibuichi S,Yamamoto T,Onda T,et al. SuperWater- and Oil-Repellent Surfaces Resulting from FractalStructure[J]. Journal of the Research Association of PowderTechnologyJapan, 1998, 208(1):287-294.

    [16]李舉豹.乳液法仿生超疏水SiO2薄膜的制備及性能研究[D].山東輕工業(yè)學院,2011.

    [17]江雷.從自然到仿生的超疏水納米界面材料[J].科技導報,2005(2):4-8.

    [18]郭志光,劉維民.仿生超疏水性表面的研究進展[J].化學進展,2006,18(6):721-726.

    [19]梁偉欣,張亞斌,王奔,郭志光,劉維民.仿生超疏水性表面的生物應用[J].化學學報,2012,70(23):2393-2403.

    [20]吉海燕,范亞敏,吳殿國,費婷,黃濟華,許暉,李華明.仿生超疏水聚丙烯/二氧化鈦復合薄膜的構筑及性能研究[J].材料導報,2017,31(24):101-104.

    [21]楊曉華,肖建華,歐軍飛.仿美人蕉微納結構制備超疏水材料[J].中國塑料,2013,27(8):77-80.

    [22]房巖,王譽茜,孫剛,關琳.櫻桃葉片表面的特殊復合浸潤性及仿生制備[J].東北師大學報(自然科學版),2016(4):121-124.

    [23]張詩妍,高常銳,狄桓宇,馮琳.霸王鞭和麒麟掌葉片的表面微結構及超疏水性[J].高等學?;瘜W學報,2012,33(3):564-568.

    [24] Xu M,Lu N,Qi D,et al. Fabrication ofsuperhydrophobic polymer films with hierarchical silvermicrobowl array structures[J].Journal of Colloid and InterfaceScience, 2011, 360(1):300-304.

    [25]盧永華.超疏水滌綸織物的高溫高壓表面鑲嵌法制備研究[D].西南大學,2016.

    [26]朱朋輝,陳港,文執(zhí)成.超疏水紙張的制備及其應用的研究進展[J].造紙科學與技術,2017(1):40-45.

    [27] Chen J,Tang W,Tian B,et al. Chemical VaporDeposition ofHigh-Quality Large-Sized MoS\r, 2\r, Crystalson Silicon Dioxide Substrates[J]. Advanced Science, 2016,3(8)

    [28] Huang J,Lyu S,Fu F,Wu Y, Wang S Greenpreparation of a cellulose nanocrystals/polyvinyl alcoholcomposite superhydrophobic coatingU]. RSC Adv. 2017,7(33):20152-20159.

    [29] Zhai T,Zheng Q,Cai Z,Xia H, Gong S Synthesisof polyvinyl alcohol/cellulose nanofibril hybrid aerogelmicrospheres and their use as oil/solvent superabsorbents.[J].Carbohydr Polym, 2016, 148:300-308.

    [30] Ignasi Vilar 6,Jose L Yague,Borros SSuperhydrophobic copper surfaces with anti-corrosionproperties fabricated by solventless CVD methods[J]. AcsApplied Materials& Interfaces, 2016, 9(1):1057.

    [31]楊敬葵,張凱舟,邵會菊.超疏水聚丙烯材料制備工藝的研究進展[J].塑料,2014, 43(6):24-26.

    [32]胡小娟,劉嵐,羅遠芳,賈德民,程梁,胡盛哲.溶膠一凝膠法制備超疏水PMHS-Si02涂膜[J].材料研究學報,2010, 24(3):266-272.

    [33]謝宇,曹黎華.納米粒子改性環(huán)氧樹脂的研究進展[J].應用化工,2008, 37(3):334-337.

    [34]侯成成,管自生.有機硅烷構建超疏水表面的研究進展[J].化工新型材料,2012, 40(12):19-21.

    [35]趙立強,南泉,全貞蘭,吳杰,金花子.溶膠一凝膠法制備超疏水表面的研究進展[J].低溫與特氣,2015(5):1-5.

    [36] Kim H.M., Noh Y.J., Yu J., Kim S.Y., Youn J.RSilica aerogel/polyvinyl alcohol (PVA) insulation compositeswith preserved aerogel pores using interfaces between thesuperhydrophobic aerogel and hydrophilic PVA solution[J].Composites Part A:Applied Science and Manufacturing, 2015,75:39-45.

    [37]萬勇,張泉,李楊.溶膠一凝膠法制備超疏水性薄膜摩擦學性能的研究[J].無機材料學報,2015, 30(3):299-304.

    [38] Mahadik S A,Kavale M S,Mukherjee S K,et alTransparent Superhydrophobic silica coatings on glass by sol -gel method[J]. Applied Surface Science, 2010, 257(2):333-339.

    [39] Lakshmi R V,Bera P,Anandan C,et al Effect of thesize of silica nanoparticles on wettability and surface chemistryof sol - gel superhydrophobic and oleophobic nanocompositecoatings[J]. Applied Surface Science, 2014, 320:780-786.

    [40]李芳,李其明.靜電紡絲法制備超疏水微納米纖維的研究進展[J].遼寧石油化工大學學報,2018,38(04):1-9.

    [41]李靜,易玲敏,王明乾,周鴻.靜電紡絲法制備超疏水氟硅改性納米Si02/PET共混膜[J].高分子材料科學與工程,2016(12):115-120.

    [42]潘賽.金屬表面噴涂PMMA/Si02超疏水涂層及其性能研究[D].南京理工大學,2017.

    [43]藏琳琳,常金輝,馬軍.靜電紡絲制備超疏水二氧化硅球纖維[C].中國第四屆靜電紡絲大會(CICE 2016).0.

    [44]滕樂天,趙康,金龍,湯玉斐.靜電紡絲法制備Zn0納米纖維膜及其超疏水性能[J].中國陶瓷,2014(11):12-15.

    [45]常金輝.二氧化硅微球復合纖維的制備研究[D].黑龍江大學,2015.

    [46]周思斯,管自生,李強,陸春華,許仲梓.Zn片經水熱反應和氟硅烷修飾構建超疏水Zn0表面[J].物理化學學報,2009,25(8): 1593-1598.

    [47]杜晨光,夏帆,王樹濤,王京霞,宋延林,江雷.仿生智能浸潤性表面研究的新進展[J].高等學?;瘜W學報,2010,31(3):421-431.

    [48] Erbil H Y, Demirel A L,Avc Y, et al Transformationof a Simple Plastic into a Superhydrophobic Surface. Science,2003,299(5611), 1377 - 1380.

    [49]高園,張永明,李虹,袁望章.非對稱表面氟化聚乙烯醇膜的制備及性能研究[J].膜科學與技術,2012,32(6):16-21

    [50] Wang Q,Dong Z,Yan X,Chang Y, Ren L,Zhou J Biomimetic Hydrophobic Surfaces with Low orHigh Adhesion Based on Poly(vinyl alcohol) and Si02Nanoparticles[J]. Journal ofBionics Engineering, 2017, 14(3).

    [51] Gurav A B,Guo Q,Tao Y,Tao M, Wang Y, WangD. Durable, robust and free-standing superhydrophobicpoly(vinyl alcohol-co-ethylene) nanofber membrane[J].Materials Letters, 2016:S0167577X16310436.

    [52]郭孟.柔韌超疏水耐高溫無機納米纖維薄膜[D].東華大學,2010.

    [53] ZhiJ H,Zhang L Z,Yan Y ,Zhu J Mechanicaldurability of superhydrophobic surfaces: The role of surfacemodification technologies[J]. Applied Surface Science, 2017,392:286-296.

    [54]呂婷,王媛怡,陳慶民.全氟癸基硅烷(PTES)修飾微納結構超疏水表面耐久性研究[J].南京大學學報(自然科學),2017(01):190-196.

    [55]卞夢軍.超疏水Ti02薄膜的制備及其結構和性能研究[D].哈爾濱工業(yè)大學,2017.

    [56]王成毓,劉峰.一種提高超疏水木材機械穩(wěn)定性的方法[J].中國工程科學,2014(4):79-82.

    [57]侯豪情,王琦,孔岐忠,程楚云,周小平.高透氣超疏水聚乙烯醇納米纖維非織造布、其制備方法及應用.

    [58]袁志慶,王夢蕾,黃娟.一種制備超疏水聚乙烯醇薄膜的新技術.

    [59]王文弘.超疏水材料的制備[D].華東理工大學.

    [60]卜昕陽.超疏水材料的制備及應用[D].東南大學,2016.

    [61]郝喜海,彭笑.聚乙烯醇水溶性包裝薄膜生物降解性研究[J].包裝工程,2016(5):7-10.

    猜你喜歡
    聚乙烯醇趨勢改性
    改性復合聚乙烯醇食品包裝膜研究進展
    趨勢
    第一財經(2021年6期)2021-06-10 13:19:08
    初秋唇妝趨勢
    Coco薇(2017年9期)2017-09-07 21:23:49
    聚乙烯醇膠粘劑在育秧紙缽中的應用
    天津造紙(2016年1期)2017-01-15 14:03:28
    P(3,4HB)/PHBV共混改性及微生物降解研究
    中國塑料(2016年12期)2016-06-15 20:30:07
    SPINEXPO?2017春夏流行趨勢
    聚乙烯醇/淀粉納米晶復合膜的制備及表征
    中國塑料(2015年3期)2015-11-27 03:42:15
    ABS/改性高嶺土復合材料的制備與表征
    中國塑料(2015年11期)2015-10-14 01:14:14
    聚甲醛增強改性研究進展
    中國塑料(2015年9期)2015-10-14 01:12:17
    聚乳酸擴鏈改性及其擠出發(fā)泡的研究
    中國塑料(2015年4期)2015-10-14 01:09:19
    啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 老司机亚洲免费影院| 爱豆传媒免费全集在线观看| 男女之事视频高清在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区| 999久久久国产精品视频| 极品人妻少妇av视频| 日本黄色日本黄色录像| 性色av一级| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| √禁漫天堂资源中文www| 久久九九热精品免费| 欧美激情高清一区二区三区| 久久天堂一区二区三区四区| 亚洲精品一区蜜桃| 热99国产精品久久久久久7| 淫妇啪啪啪对白视频 | 午夜福利在线免费观看网站| 欧美变态另类bdsm刘玥| 少妇精品久久久久久久| 国产精品99久久99久久久不卡| 日本av手机在线免费观看| 丝袜在线中文字幕| 91九色精品人成在线观看| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲av男天堂| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产伦人伦偷精品视频| 久久久久精品人妻al黑| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 人妻人人澡人人爽人人| 亚洲情色 制服丝袜| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲人成电影观看| 免费观看人在逋| 欧美xxⅹ黑人| 色94色欧美一区二区| 日韩精品免费视频一区二区三区| 亚洲全国av大片| 少妇粗大呻吟视频| 妹子高潮喷水视频| 国产视频一区二区在线看| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 欧美精品av麻豆av| 中文字幕色久视频| 性少妇av在线| 欧美日韩一级在线毛片| 青草久久国产| 免费看十八禁软件| 久久久久久久久久久久大奶| 亚洲精品美女久久av网站| 亚洲视频免费观看视频| 搡老岳熟女国产| 少妇精品久久久久久久| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 一级片免费观看大全| 亚洲第一青青草原| 国产一卡二卡三卡精品| 国产日韩欧美在线精品| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲精品第二区| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产高清国产精品国产三级| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 日韩大片免费观看网站| 久久久精品94久久精品| 人妻久久中文字幕网| 极品人妻少妇av视频| 麻豆国产av国片精品| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 91成年电影在线观看| 亚洲视频免费观看视频| av欧美777| 久热这里只有精品99| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 国产精品成人在线| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 国精品久久久久久国模美| 久久影院123| 欧美国产精品一级二级三级| 精品欧美一区二区三区在线| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 久久这里只有精品19| 国产av又大| 91国产中文字幕| 亚洲天堂av无毛| 亚洲av欧美aⅴ国产| 日本a在线网址| 91av网站免费观看| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 色视频在线一区二区三区| 国产高清国产精品国产三级| 人人澡人人妻人| 精品少妇久久久久久888优播| 黄色a级毛片大全视频| 青青草视频在线视频观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 国产一区二区 视频在线| 伦理电影免费视频| 黑人猛操日本美女一级片| 青春草亚洲视频在线观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 青春草亚洲视频在线观看| 久久热在线av| 久久青草综合色| 欧美久久黑人一区二区| 久久久久久久精品精品| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 在线观看免费高清a一片| 午夜日韩欧美国产| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 动漫黄色视频在线观看| 美女视频免费永久观看网站| 国产亚洲av高清不卡| 成人av一区二区三区在线看 | 超色免费av| 国产精品偷伦视频观看了| 久久久久国内视频| 亚洲人成电影观看| 免费在线观看黄色视频的| 免费高清在线观看视频在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| 91国产中文字幕| 成人黄色视频免费在线看| 国产麻豆69| √禁漫天堂资源中文www| 制服人妻中文乱码| 人人澡人人妻人| 午夜福利视频精品| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产精品国产三级国产专区5o| 老熟妇仑乱视频hdxx| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 天天影视国产精品| 在线观看一区二区三区激情| 国产精品久久久av美女十八| 他把我摸到了高潮在线观看 | 欧美黑人欧美精品刺激| 国产精品九九99| 最近中文字幕2019免费版| 性高湖久久久久久久久免费观看| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 日韩精品免费视频一区二区三区| 中国国产av一级| 午夜久久久在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av | 午夜91福利影院| 热99国产精品久久久久久7| 曰老女人黄片| 亚洲精品成人av观看孕妇| 妹子高潮喷水视频| 久久久国产欧美日韩av| 国产在线免费精品| 麻豆av在线久日| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久精品亚洲av国产电影网| 成人黄色视频免费在线看| 99热网站在线观看| 欧美少妇被猛烈插入视频| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产精品久久久久成人av| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 啦啦啦啦在线视频资源| 午夜视频精品福利| 亚洲精品一区蜜桃| 日韩电影二区| 人妻一区二区av| 91精品三级在线观看| 成年人免费黄色播放视频| 国产免费现黄频在线看| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲av欧美aⅴ国产| 两性夫妻黄色片| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 国产精品一区二区免费欧美 | 国产精品久久久人人做人人爽| 久久久久精品人妻al黑| 90打野战视频偷拍视频| 亚洲欧美精品自产自拍| 一级,二级,三级黄色视频| 嫁个100分男人电影在线观看| 99热国产这里只有精品6| 国产精品亚洲av一区麻豆| 亚洲国产中文字幕在线视频| 亚洲国产欧美网| 在线 av 中文字幕| 男人舔女人的私密视频| 日本91视频免费播放| 高清视频免费观看一区二区| 五月开心婷婷网| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 亚洲国产欧美一区二区综合| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| 99热网站在线观看| www.熟女人妻精品国产| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 搡老熟女国产l中国老女人| 成年人午夜在线观看视频| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 成年av动漫网址| 国产主播在线观看一区二区| 日本黄色日本黄色录像| 性色av乱码一区二区三区2| 最近最新免费中文字幕在线| 免费在线观看黄色视频的| 久久久国产一区二区| 精品少妇内射三级| 亚洲三区欧美一区| 成人国产一区最新在线观看| 精品人妻1区二区| 欧美激情 高清一区二区三区| 久久久国产精品麻豆| 天天添夜夜摸| 国产成人精品无人区| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 中文字幕色久视频| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 午夜免费鲁丝| 国产日韩欧美视频二区| 国产精品影院久久| 考比视频在线观看| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 亚洲欧美色中文字幕在线| 日韩制服骚丝袜av| av天堂久久9| 亚洲专区字幕在线| 国产日韩欧美视频二区| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 最近最新中文字幕大全免费视频| 中文欧美无线码| 女人精品久久久久毛片| 久久青草综合色| 久久久久网色| 乱人伦中国视频| 亚洲男人天堂网一区| 91av网站免费观看| 99热国产这里只有精品6| 欧美中文综合在线视频| 99久久综合免费| 免费在线观看影片大全网站| 成年动漫av网址| 大陆偷拍与自拍| 国产一区二区三区av在线| 少妇的丰满在线观看| av在线播放精品| 色老头精品视频在线观看| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲成人国产一区在线观看| 国产免费福利视频在线观看| 一区二区av电影网| 久久 成人 亚洲| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 天天添夜夜摸| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 午夜福利影视在线免费观看| 纯流量卡能插随身wifi吗| 亚洲第一青青草原| 满18在线观看网站| 99热网站在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 97精品久久久久久久久久精品| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 99国产精品免费福利视频| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美另类亚洲清纯唯美| 午夜福利视频精品| 亚洲精品在线美女| 两个人免费观看高清视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 操美女的视频在线观看| 亚洲色图综合在线观看| 亚洲欧美激情在线| 日韩欧美一区视频在线观看| 51午夜福利影视在线观看| tocl精华| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产成+人综合+亚洲专区| 亚洲欧美激情在线| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 日韩欧美免费精品| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产成人免费无遮挡视频| 老汉色∧v一级毛片| 免费在线观看完整版高清| 色精品久久人妻99蜜桃| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 精品欧美一区二区三区在线| 搡老熟女国产l中国老女人| 男人舔女人的私密视频| 精品少妇黑人巨大在线播放| 超色免费av| 亚洲国产精品一区三区| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 考比视频在线观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 日本vs欧美在线观看视频| 在线观看免费高清a一片| 久久人人97超碰香蕉20202| 国产成人啪精品午夜网站| 精品卡一卡二卡四卡免费| 三上悠亚av全集在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 日本a在线网址| 一本色道久久久久久精品综合| 精品少妇内射三级| 久久人人97超碰香蕉20202| 91成年电影在线观看| 国产熟女午夜一区二区三区| 国产片内射在线| 国产精品熟女久久久久浪| 无遮挡黄片免费观看| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲综合色网址| 啦啦啦在线免费观看视频4| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 国产av精品麻豆| 两人在一起打扑克的视频| 黄色毛片三级朝国网站| 男人舔女人的私密视频| 黄色视频不卡| 亚洲天堂av无毛| 免费在线观看日本一区| 天堂俺去俺来也www色官网| 久久亚洲国产成人精品v| 最新的欧美精品一区二区| 国产一区二区 视频在线| 美女视频免费永久观看网站| 免费在线观看完整版高清| 国产成人影院久久av| 一级毛片电影观看| 亚洲熟女毛片儿| 国产欧美日韩一区二区三 | 国产成人啪精品午夜网站| a级毛片黄视频| av欧美777| 日韩人妻精品一区2区三区| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 热99国产精品久久久久久7| 国产xxxxx性猛交| 日本a在线网址| 中文字幕色久视频| 亚洲欧美清纯卡通| 新久久久久国产一级毛片| 成年美女黄网站色视频大全免费| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 久久久久视频综合| av不卡在线播放| 男人添女人高潮全过程视频| 国产成人精品无人区| 国产高清videossex| 麻豆乱淫一区二区| 亚洲av美国av| 久久精品亚洲av国产电影网| 久久影院123| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 欧美激情极品国产一区二区三区| 日韩有码中文字幕| 大片免费播放器 马上看| 国产野战对白在线观看| 久久中文字幕一级| 国产97色在线日韩免费| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲美女黄色视频免费看| 精品国产国语对白av| 精品视频人人做人人爽| 亚洲av国产av综合av卡| 国产成人av激情在线播放| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产精品九九99| 欧美日韩一级在线毛片| 99久久99久久久精品蜜桃| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲一码二码三码区别大吗| 中国国产av一级| 国产成人欧美| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产成人欧美在线观看 | 人妻一区二区av| 欧美日韩一级在线毛片| 在线观看舔阴道视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 99久久综合免费| 久久狼人影院| 成人手机av| 搡老熟女国产l中国老女人| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲精品自拍成人| 日日夜夜操网爽| 天天影视国产精品| 国产色视频综合| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 国产色视频综合| 在线观看舔阴道视频| 另类亚洲欧美激情| av福利片在线| 成年人午夜在线观看视频| kizo精华| 一进一出抽搐动态| 欧美激情久久久久久爽电影 | 精品高清国产在线一区| 欧美精品高潮呻吟av久久| 中文欧美无线码| 一本综合久久免费| 午夜福利乱码中文字幕| 国产精品偷伦视频观看了| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 两个人免费观看高清视频| 三级毛片av免费| 9热在线视频观看99| 国产精品二区激情视频| 在线av久久热| 国产亚洲av高清不卡| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 精品国产一区二区三区四区第35| 日韩大码丰满熟妇| 免费在线观看日本一区| videos熟女内射| 中文欧美无线码| 国产精品av久久久久免费| 搡老乐熟女国产| videos熟女内射| 中文欧美无线码| 老司机深夜福利视频在线观看 | 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 天堂俺去俺来也www色官网| 热99久久久久精品小说推荐| 两性夫妻黄色片| 国精品久久久久久国模美| 亚洲精品国产av蜜桃| 亚洲精品一二三| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 91成年电影在线观看| 亚洲av电影在线进入| 亚洲精品中文字幕一二三四区 | 亚洲精品国产精品久久久不卡| 99热国产这里只有精品6| 99国产精品一区二区三区| 99国产精品免费福利视频| 首页视频小说图片口味搜索| 婷婷成人精品国产| 日韩欧美免费精品| 淫妇啪啪啪对白视频 | 国产精品.久久久| 亚洲欧洲日产国产| 老熟女久久久| 久久性视频一级片| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 欧美日本中文国产一区发布| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲欧美激情在线| 国产有黄有色有爽视频| 国产精品一区二区免费欧美 | 国产欧美日韩综合在线一区二区| 久久久久网色| 亚洲中文av在线| www.熟女人妻精品国产| 新久久久久国产一级毛片| 国产精品成人在线| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 一级片免费观看大全| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产免费av片在线观看野外av| 少妇人妻久久综合中文| 欧美日韩黄片免| 国产精品久久久久久人妻精品电影 | 国产有黄有色有爽视频| 久久99热这里只频精品6学生| 国产又爽黄色视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 一区二区三区激情视频| 国产亚洲精品久久久久5区| 色视频在线一区二区三区| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 久久香蕉激情| 亚洲专区国产一区二区| 久久中文字幕一级| 免费在线观看日本一区| 日韩欧美一区视频在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 久久国产精品影院| 免费观看av网站的网址| 色视频在线一区二区三区| av视频免费观看在线观看| 十分钟在线观看高清视频www| 妹子高潮喷水视频| 久久精品成人免费网站| 超碰成人久久| 岛国毛片在线播放| 国产精品一区二区在线不卡| 少妇精品久久久久久久| 99久久国产精品久久久| 欧美日韩黄片免| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 国产精品久久久久成人av| 成人亚洲精品一区在线观看| 青春草亚洲视频在线观看| 免费少妇av软件| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产亚洲av高清不卡| 在线看a的网站| 亚洲国产欧美网| 一二三四社区在线视频社区8| 伦理电影免费视频| 搡老岳熟女国产| 国产一区二区在线观看av| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 美女大奶头黄色视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产精品一区二区在线观看99| 黄色怎么调成土黄色| 精品视频人人做人人爽| 老司机午夜十八禁免费视频| 婷婷成人精品国产| 国产黄色免费在线视频| 手机成人av网站| 成人免费观看视频高清| 国产精品一区二区在线不卡| av欧美777| 少妇的丰满在线观看| av天堂在线播放| 热99re8久久精品国产| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 桃红色精品国产亚洲av| 秋霞在线观看毛片| 亚洲av欧美aⅴ国产| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 亚洲av国产av综合av卡| 成年人午夜在线观看视频| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 大片免费播放器 马上看| 亚洲国产日韩一区二区| 淫妇啪啪啪对白视频 | 久久人妻福利社区极品人妻图片| 老司机深夜福利视频在线观看 | 精品国产一区二区三区久久久樱花| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 伦理电影免费视频| 国产真人三级小视频在线观看| 99热网站在线观看| 十八禁高潮呻吟视频| 精品国产乱码久久久久久小说| 一区二区三区激情视频| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 久久久久久久精品精品| 深夜精品福利| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 午夜福利乱码中文字幕| 69av精品久久久久久 | 日日摸夜夜添夜夜添小说| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 青春草亚洲视频在线观看| 两个人免费观看高清视频| 美女扒开内裤让男人捅视频| 欧美在线黄色| 国产区一区二久久| 乱人伦中国视频| 极品人妻少妇av视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 性少妇av在线| 91字幕亚洲| 人人妻人人澡人人看| 亚洲专区中文字幕在线| 99香蕉大伊视频| 欧美亚洲日本最大视频资源| 亚洲人成电影观看| 激情视频va一区二区三区| 久久九九热精品免费| 免费在线观看影片大全网站| 日韩制服骚丝袜av| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲国产欧美在线一区| 亚洲第一av免费看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 搡老岳熟女国产| 成人国语在线视频| 日本欧美视频一区| 人妻久久中文字幕网| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产成人系列免费观看| 欧美一级毛片孕妇| 国产一区有黄有色的免费视频| 中文字幕色久视频| 国产又爽黄色视频| 国产激情久久老熟女| 一区福利在线观看| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产一卡二卡三卡精品| 国产成人av激情在线播放| 在线天堂中文资源库| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 黑人操中国人逼视频| 国产成人精品在线电影|