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    第一性原理計算在鎳鈦合金中的應(yīng)用

    2019-09-07 02:35:18林廷藝
    冶金與材料 2019年4期
    關(guān)鍵詞:第一性形狀記憶記憶合金

    林廷藝

    (貴州理工學(xué)院工程訓(xùn)練中心,貴州 貴陽 550003)

    NiTi形狀記憶合金(Shape Memory Alloys)由于具有形狀記憶效應(yīng)(Shape Memory Effect)、優(yōu)良的超彈性、良好的生物相容性和機(jī)械性能,已經(jīng)被廣泛得應(yīng)用于航空航天領(lǐng)域、生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域和機(jī)械制造領(lǐng)域,例如合金內(nèi)支架、微創(chuàng)醫(yī)療器械、矯形外科、腦外科和口腔醫(yī)學(xué)等,所以各國都加大了對該種合金的研究。形狀記憶合金是一種具有優(yōu)異性能的形狀記憶材料(Shape Memory Materials)當(dāng)受到諸如熱機(jī)械或磁性變化的某些刺激時,能保持其先前的狀態(tài)。形狀記憶合金于1932年首次被發(fā)現(xiàn),但形狀記憶材料的重要性直到William Buehler和Frederick Wang在鎳鈦(NiTi)中重現(xiàn)形狀記憶效應(yīng)才被認(rèn)可,雖然鐵基和銅基SMA,如Fe-Mn-Si,Cu-Zn-Al和Cu-Al-Ni制造成本較低,但由于它們的不穩(wěn)定性和較差的機(jī)械性能,其實際應(yīng)用效果受到限制。而對于鎳鈦合金來說,滿足大多數(shù)應(yīng)用的要求,所以NiTi形狀記憶合金更為可取。文章首先介紹NiTi形狀記憶效應(yīng)的相變原理,然后結(jié)合第一性原理的研究成果對該種相變的本質(zhì)原因進(jìn)行解釋和展望,最后對今后NiTi的研究方向進(jìn)行簡單概述。

    1 NiTi形狀記憶合金

    形狀記憶合金有三種不同類型的記憶效應(yīng):(1)單程記憶效應(yīng)。當(dāng)在降低溫時使合金發(fā)生形變,然后通過升高溫度使其恢復(fù)到變形前時的狀態(tài),即在加熱過程中存在形狀記憶效應(yīng);(2)雙程記憶效應(yīng)。當(dāng)合金在加熱過程中恢復(fù)到高溫時的狀態(tài),而降低溫度時又恢復(fù)到低溫時的形狀時的現(xiàn)象;(3)全程記憶效應(yīng)。指合金在加熱過程中恢復(fù)到高溫時的狀態(tài),當(dāng)降低溫度到低溫狀態(tài)時形狀變?yōu)楦邷貭顟B(tài)時相反的形狀(只在富Ni的NiTi合金中出現(xiàn))。對于大多數(shù)形狀記憶合金來說,其形狀記憶效應(yīng)的本質(zhì)是出現(xiàn)熱彈性馬氏體,當(dāng)溫度下降時,這種馬氏體便會逐漸形成,且隨著溫度下降而繼續(xù)生長;當(dāng)溫度升高時會逐漸消失。母相與這種熱彈性馬氏體自由能之差為相變的驅(qū)動力,兩相自由能差值為0時稱之為平衡溫度T0,當(dāng)溫度低于平衡溫度時熱彈性馬氏體開始出現(xiàn)形成,當(dāng)溫度高于平衡溫度時發(fā)生相反的過程。當(dāng)然,溫度不是產(chǎn)生馬氏體相變的唯一條件,在一些形狀記憶合金中,可以通過對合金施加外力產(chǎn)生馬氏體相變,這種過程稱之為應(yīng)力誘導(dǎo)馬氏體相變。

    NiTi形狀記憶合金的兩個最為基本的特性為形狀記憶效應(yīng)和超彈性,這種特性從本質(zhì)上講是與NiTi中發(fā)生的馬氏體相變有關(guān)。NiTi合金基體隨溫度變化具有三種不同的相態(tài):當(dāng)處于較高溫度時,NiTi合金為母相奧氏體B2相且具有CsCl型體心立方結(jié)構(gòu)(BCC),Ni原子占據(jù)體心位置;當(dāng)溫度下降時,呈現(xiàn)中間相態(tài)的R相,這種R相結(jié)構(gòu)為三方晶系(Trigonal),屬于P3空間群,有四個變體;當(dāng)繼續(xù)降低溫度時變?yōu)閱涡苯Y(jié)構(gòu)(Monoclinic)的B19'相,屬于P21/m空間群,共有24個變體。當(dāng)溫度下降時,B2相可以直接轉(zhuǎn)變?yōu)锽19'馬氏體相,也可以先轉(zhuǎn)變?yōu)橹虚g相R相然后再轉(zhuǎn)變?yōu)锽19'馬氏體相,如圖1所示。而在馬氏體轉(zhuǎn)變過程中,都會出現(xiàn)亞穩(wěn)Ni4Ti3中間相。Ni4Ti3的存在不僅導(dǎo)致B2-B19'馬氏體相變優(yōu)先出現(xiàn)B2-R轉(zhuǎn)變,而且影響基于馬氏體相變的形狀記憶效應(yīng)和超彈性變形能力。因此,研究NiTi合金中的馬氏體相變和Ni4Ti3的沉淀行為將有助于從本質(zhì)上理解NiTi合金中的組織演變規(guī)律以及其具有的獨特性能的來由。由于實驗研究的復(fù)雜性、高成本及耗時,計算機(jī)模擬成為有效的補(bǔ)充或替代研究手段。

    圖1 NiTi形狀記憶合金兩種不同馬氏體轉(zhuǎn)變方式

    2 第一性原理對NiTi合金的研究

    對于NiTi合金來說,由于B2相結(jié)構(gòu)較為簡單,并且具有較高的對稱性,所以經(jīng)常被用于第一性原理計算的研究。較為普遍的研究方法是先通過實驗數(shù)據(jù)獲得的晶體結(jié)構(gòu)數(shù)據(jù)進(jìn)行建模,然后通過第一性原理計算選取合適的截斷能和K-points對晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,獲得能量最低狀態(tài)時的晶格常數(shù),然后計算該結(jié)構(gòu)下的力學(xué)性能、熱力學(xué)性能和電性能。

    為了進(jìn)一步采用第一性原理對NiTi合金進(jìn)行研究,許多科研工作者采用建立超胞的形式研究第三組元的合金化元素對NiTi合金的影響。綜合考慮并兼顧計算的效率和準(zhǔn)確性,一般會建立2×2×2的超胞模型,如圖2所示,然后用合金化元素取代超胞模型正中間的原子。

    圖2 NiTi-TM超胞模型

    由于不明確合金化元素的位置偏好,一般先計算合金化元素分別占據(jù)Ni位點和Ti位點時的形成能,然后比較形成能的高低,一般形成能越低結(jié)構(gòu)越穩(wěn)定,兩種占位的形成能差值越大占位越明顯。然后分別計算占據(jù)Ni位和Ti位時超胞結(jié)構(gòu)的彈性常數(shù),由于B2屬于立方晶系,只有3個獨立的彈性常數(shù)C11、C12和C44,再計算超胞的體積模量、剪切模量、楊氏模量、泊松比和顯微硬度等機(jī)械性能,篩選出增強(qiáng)NiTi合金力學(xué)性能的合金化元素。再通過計算合金化后的能帶結(jié)構(gòu)和態(tài)密度等,從元素所成鍵的離子性和共價性的角度分析摻雜后對NiTi合金性能影響的進(jìn)一步分析。

    3 NiTi合金的第一性原理研究展望

    如果想要更加深入得研究合金化元素對NiTi形狀記憶效應(yīng)的影響,最好的方法應(yīng)該是對B2、B19'和R相同時進(jìn)行建模,進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化之后建立合適的超胞模型,然后分別對上述四種模型進(jìn)行合理的第三元素取代,根據(jù)合金的形成能和結(jié)合能,分別篩選出有利于形成B2、B19'和R相的合金。由于Ni4Ti3析出型相變對上述馬氏體相變又有著復(fù)雜的影響,導(dǎo)致馬氏體相變出現(xiàn)多步特性。Ni4Ti3的存在導(dǎo)致B2-B19'馬氏體相變優(yōu)先出現(xiàn)B2-R轉(zhuǎn)變。所以最后一步應(yīng)該將Ni4Ti3相加入上述的研究過程,這有助于從根本上理解NiTi記憶合金中的相變機(jī)制以及為組織和性能演變提供理論支持。文章在此基礎(chǔ)上提供的研究思路為建立Ni4Ti3相分別與B2、B19'和R相的界面模型,然后計算體系的形成能和結(jié)合能,通過對上述的能量分析Ni4Ti3相出現(xiàn)之后與B2、B19'和R中哪一種相的界面結(jié)合力的能力最低,與所得的實驗結(jié)果進(jìn)行比較,進(jìn)一步證明計算的準(zhǔn)確性和可行性,然后通過合理的超胞模型,研究第三元素的合金化效應(yīng)對兩相界面的影響。由于第一性原理只能做到幾百個原子的模擬,與實際的成千上萬個原子的模型還有很大的差距。

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