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    揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味圖譜的建立

    2019-08-26 10:39:56陸煬顏云蕎崔桂友
    中國調(diào)味品 2019年8期
    關(guān)鍵詞:鹽水揚(yáng)州指紋

    陸煬, 顏云蕎, 崔桂友*

    (1.揚(yáng)州大學(xué) 旅游烹飪學(xué)院,江蘇 揚(yáng)州 225127;2.無錫國通環(huán)境檢測技術(shù)有限公司,江蘇 無錫 214101)

    食品指紋圖譜從整體上研究食品物質(zhì)體系,是一種較為復(fù)雜的技術(shù)。其特點(diǎn)是利用指紋圖譜的特異性有效鑒別食品產(chǎn)地或真假,主要用于評(píng)價(jià)樣品的真實(shí)性、優(yōu)良性和穩(wěn)定性。氣相色譜-質(zhì)譜法的指紋圖譜是建立在用氣體作為流動(dòng)相色譜分離并定量與用質(zhì)譜定性相聯(lián)用的分析方法。通過對(duì)質(zhì)譜庫的比對(duì)分析及指紋圖譜相似度的計(jì)算得出重現(xiàn)性好、高效、有代表的樣品指紋圖譜。而指紋圖譜相似度的計(jì)算是基于對(duì)大量色譜數(shù)據(jù)進(jìn)行化學(xué)計(jì)量學(xué)方法處理的?;瘜W(xué)計(jì)量學(xué)是一門新興的化學(xué)分支科學(xué),運(yùn)用數(shù)學(xué)、統(tǒng)計(jì)學(xué)、計(jì)算機(jī)科學(xué)以及其他相關(guān)學(xué)科的理論和方法,優(yōu)化化學(xué)量測過程,并通過解析化學(xué)測量數(shù)據(jù)以最大限度地獲取化學(xué)及相關(guān)信息[1]。所以,可以對(duì)大量常規(guī)相似的數(shù)據(jù)高效地辨識(shí),從而進(jìn)行定性、定量和質(zhì)量控制,解決了人工感官檢測所引起的抽象和主觀問題。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    揚(yáng)州鹽水鵝:購于揚(yáng)州市邗江區(qū)黃玨鎮(zhèn)某攤位。采樣時(shí)間上午11∶00,鵝肉稱重后由攤主切成符合食用要求的薄塊,并裝入聚乙烯塑料袋中(攤主提供)。另取一袋倒入適量鹵汁備檢。摻兌實(shí)驗(yàn)所用摻兌樣為風(fēng)鵝,購于揚(yáng)州歐尚超市,廠家為揚(yáng)州市霧中花食品工貿(mào)有限公司。

    1.2 試驗(yàn)設(shè)備

    料理機(jī) 山東九陽小家電有限公司;SPEM手動(dòng)進(jìn)樣手柄、100 μm聚二甲基硅氧烷(PDMS)萃取頭、75 μm CAR/PDMS萃取頭、50/30 μm DVB/CAR-PDMS萃取頭 上海安譜科學(xué)儀器有限公司;DSQ Ⅱ型氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(GC-MS) 美國賽默飛世爾科技公司;DK-S26型電熱恒溫水浴鍋 上海申生生物科技有限公司。

    1.3 試驗(yàn)方法

    1.3.1 樣品處理

    試驗(yàn)材料為揚(yáng)州鹽水鵝(8個(gè)批次,編號(hào)為1~8)。鵝肉用料理機(jī)絞碎,取4 g放入15 mL樣品萃取瓶中,蓋上蓋子,冷藏待用。鹵水取定量直接分裝至15 mL樣品萃取瓶中,蓋上蓋子,冷藏待用。

    將萃取頭在氣相色譜的進(jìn)樣口老化,老化溫度為250 ℃,載氣體積流量為0.8 mL/min,分流比為50∶1,老化時(shí)間為2 h。

    利用手動(dòng)進(jìn)樣手柄將固相微萃取器的萃取頭插入到樣品瓶中,恒溫45 ℃,推出萃取頭。吸附40 min,隨后拔出于氣相色譜儀進(jìn)樣。250 ℃解析2 min,同時(shí)啟動(dòng)儀器采集數(shù)據(jù)。

    1.3.2 儀器測定條件[2]

    氣相色譜條件:毛細(xì)血管柱為DB-5MS柱(30 m×0.32 mm×0.25 μm),載氣為He,流速為0.8 mL/min,不分流,恒壓35 kPa,進(jìn)樣溫度250 ℃,接口溫度250 ℃,起始溫度40 ℃,保持1 min,以5 ℃/min升溫至130 ℃,無保留;再以8 ℃/min升溫至200 ℃,無保留;再以12 ℃/min升溫至250 ℃,保留15 min。

    質(zhì)譜條件:EI,電子能量70 eV,離子源溫度230 ℃,四極桿溫度150 ℃,接口溫度280 ℃,質(zhì)譜質(zhì)量掃描范圍33~500 amu。

    1.3.3 摻兌實(shí)驗(yàn)

    取部分待測9號(hào)鹽水鵝樣品進(jìn)行摻兌實(shí)驗(yàn),分別摻比風(fēng)鵝樣品0%、25%、50%、75%(質(zhì)量分?jǐn)?shù)),編號(hào)為C1、C2、C3、C4。

    1.3.4 定性方法

    定性:化合物經(jīng)計(jì)算機(jī)檢索同時(shí)與NIST Library(107 k compounds)和Wiley Library(320 k compounds)相匹配。僅報(bào)道匹配度和純度大于800(最大值1000)的鑒定結(jié)果。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 色譜峰的匹配

    本試驗(yàn)選用內(nèi)標(biāo)法對(duì)揚(yáng)州鹽水鵝中的風(fēng)味物質(zhì)進(jìn)行定量分析,在樣品中添加2-乙?;拎?GR級(jí)),通過組分與內(nèi)標(biāo)峰的面積比,對(duì)組分進(jìn)行定量,該方法減少了手動(dòng)進(jìn)樣誤差對(duì)定量結(jié)果的影響。在相同試驗(yàn)條件下測定2-乙?;拎?,其保留時(shí)間約為11.98 min,其出峰位置、峰形、分離度和穩(wěn)定性均比較好;揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味物質(zhì)主要是碳?xì)溲醭煞?,所以?nèi)標(biāo)物2-乙酰基吡啶與分析目標(biāo)成分有類似的化學(xué)性質(zhì),對(duì)風(fēng)味組分定量效果較好;且樣品在該處沒有色譜峰,可以作為試驗(yàn)的內(nèi)標(biāo)參考峰。以此參考峰求出其他所有色譜峰的相對(duì)保留時(shí)間α。以2-乙?;拎こ龇鍟r(shí)間為標(biāo)準(zhǔn),對(duì)各峰進(jìn)行定位匹配。

    計(jì)算公式:α=tri/trs。

    式中:tri為待測峰的絕對(duì)保留時(shí)間;trs為內(nèi)標(biāo)參考峰的絕對(duì)保留時(shí)間。

    2.2 指紋圖譜的建立與分析

    對(duì)1~8號(hào)樣品進(jìn)行測定,從中選取了9個(gè)共有峰作為可以構(gòu)成揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味指紋圖譜的特征指紋峰。特征指紋峰的峰面積占總峰面積的35%以上,值得注意的是部分色譜圖中乙醇含量很高,相對(duì)峰面積超過50%,這可能是由于揚(yáng)州鹽水鵝在制作過程中添加的料酒量不同導(dǎo)致檢測數(shù)值不同,所以乙醇不能作為共有峰成為特征指紋峰。以數(shù)字編號(hào)的峰為揚(yáng)州鹽水鵝的指紋峰見圖1,S為內(nèi)標(biāo)物2-乙?;拎に龇澹?jù)此求出每一個(gè)標(biāo)樣特征峰的相對(duì)峰面積Sr值。以2-乙?;拎さ姆迕娣e為標(biāo)準(zhǔn),對(duì)各峰進(jìn)行定量匹配。

    圖1 揚(yáng)州鹽水鵝標(biāo)準(zhǔn)樣品指紋圖譜Fig.1 Fingerprint of standard samples of Yangzhou salted goose

    注:1~9號(hào)峰分別為己醛、C16H18NO2、己酸乙烯基酯、辛醛、芳樟醇、壬醛、癸醛、4-烯丙基苯甲醚、C10H12O2,S為2-乙酰基吡啶所出峰。

    計(jì)算公式:Sr=Ai/As×100%。式中:Ai為特征峰的面積;As為內(nèi)標(biāo)參考峰的面積。

    將樣品中的各組分的相對(duì)保留值α按從小到大的順序排列,找出共有特征峰的α值從小到大排列,得到表1。計(jì)算可得共有特征峰對(duì)應(yīng)的Sr值,見表2。由此可建立起揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味指紋圖譜,見圖1。

    表1 1~8號(hào)樣品指紋圖譜中α值Table 1 The α values in fingerprint of 1~8 samples

    表2 1~8號(hào)樣品指紋圖譜中Sr值Table 2 The Sr values in fingerprint of 1~8 samples

    由表1和表2可知,揚(yáng)州鹽水鵝的主要風(fēng)味成分為碳?xì)溲醭煞?,其以醛類居多,醛類物質(zhì)閾值低且在醬腌肉中含量較高,是醬腌肉風(fēng)味形成極其重要的一類化合物。肉品揮發(fā)性風(fēng)味成分中的醛來源于脂肪氧化,其中辛醛(油脂清新氣息)和壬醛(脂肪香氣)是油酸氧化的產(chǎn)物[3],己醛(清新香草香氣)是亞油酸的主要氧化產(chǎn)物[4],其次還有醇類及雜環(huán)化合物類。含N的雜環(huán)化合物是對(duì)肉類風(fēng)味起主要作用的化合物之一,而醚類化合物也是重要的風(fēng)味物質(zhì),特別是含有苯環(huán)的醚,大多數(shù)具有強(qiáng)烈而愉快的香氣。本實(shí)驗(yàn)檢測的4-烯丙基苯甲醚很可能與所加香辛料八角茴香、大茴香等有關(guān)。

    2.3 精確性實(shí)驗(yàn)

    對(duì)3號(hào)標(biāo)樣連續(xù)進(jìn)行10次,按1.3.1操作及1.3.2儀器測定條件進(jìn)行分析,其特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值和特征峰的相對(duì)峰面積Sr值見表3和表4。

    表3 精確性實(shí)驗(yàn)特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值Table 3 The relative retention time α values of characteristic peaks in accuracy experiments

    續(xù) 表

    表4 精確性實(shí)驗(yàn)特征峰的相對(duì)峰面積Sr值Table 4 The relative peak area Sr values of characteristic peaks in accuracy experiments

    由表3和表4可知,揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值的RSD均小于2%;且特征峰的相對(duì)峰面積Sr值的RSD也比較小,均低于3.5%。進(jìn)一步表明頂空固相微萃取結(jié)合氣相色譜-質(zhì)譜法檢測精確性較高,與指紋圖譜檢測要求相符。

    2.4 重復(fù)性實(shí)驗(yàn)

    按1.3.1操作及1.3.2儀器測定條件進(jìn)行分析,取1~5號(hào)樣品分5次進(jìn)行試驗(yàn),共計(jì)5 d,其特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值和特征峰的相對(duì)峰面積Sr值見表5和表6。

    表5 重復(fù)性實(shí)驗(yàn)特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值Table 5 The relative retention time α values of characteristic peaks in repetitive experiments

    表6 重復(fù)性實(shí)驗(yàn)特征峰的相對(duì)峰面積Sr值Table 6 The relative peak area Sr values of characteristic peaks in repetitive experiments

    由表5可知,揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值的RSD值較小,均小于2%,說明頂空固相微萃取結(jié)合氣相色譜-質(zhì)譜法檢測特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值有較好的重復(fù)性。由表6可知,揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味特征峰的相對(duì)峰面積Sr值的RSD值在1%~23%的范圍內(nèi),表明頂空固相微萃取結(jié)合氣相色譜-質(zhì)譜法檢測特征峰的相對(duì)峰面積Sr值的穩(wěn)定性一般,這可能與頂空固相微萃取處理方法有關(guān)。

    2.5 穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)

    取4號(hào)樣品,分別在制備后1,4,8,12,24,48 h進(jìn)樣,其特征峰相對(duì)保留時(shí)間α值和相對(duì)峰面積的Sr值見表7和表8。

    表7 穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值Table 7 The relative retention time α values of characteristic peaks in stability experiments

    表8 穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)特征峰的相對(duì)峰面積Sr值Table 8 The relative peak area Sr values of characteristic peaks in stability experiments

    由表7和表8可知,揚(yáng)州鹽水鵝的特征峰的相對(duì)保留時(shí)間α值的RSD值均小于2.5%,而相對(duì)峰面積Sr值的RSD值也比較小,均小于8.5%。表明頂空固相微萃取結(jié)合氣相色譜-質(zhì)譜法檢測揚(yáng)州鹽水鵝風(fēng)味揮發(fā)性成分在48 h內(nèi)穩(wěn)定性較好,與指紋圖譜檢測要求相符。

    2.6 色譜指紋圖譜相似度計(jì)算與分析

    指紋圖譜的特異性,能有效鑒別食品樣品的真?zhèn)位虍a(chǎn)地,評(píng)價(jià)樣品的真實(shí)性、優(yōu)良性和穩(wěn)定性。通過制定指紋圖譜,使特征峰的含量和比例可以達(dá)到控制食品質(zhì)量和確保食品質(zhì)量相對(duì)穩(wěn)定的目的。而指紋圖譜相似度正是一種評(píng)價(jià)指紋圖譜穩(wěn)定性與均一性的重要指標(biāo)。指紋圖譜相似度主要是分析指紋圖譜,強(qiáng)調(diào)準(zhǔn)確的辨識(shí)而非精密的計(jì)算。宏觀上對(duì)特征進(jìn)行分析,重點(diǎn)在于辨認(rèn)圖譜整體面貌,而不是追求細(xì)枝末節(jié)[5]。

    目前可查閱的關(guān)于研究指紋圖譜相似度的文獻(xiàn)較少,洪筱坤等人[6]研究指出色譜指紋圖譜的相似度需要從整體上考慮,單純引入N強(qiáng)峰、重疊率等量化數(shù)據(jù)分析圖譜間的相似程度,難以全面判斷指紋圖譜質(zhì)量。倪力軍等人[7]用相關(guān)系數(shù)和距離系數(shù)僅對(duì)紅外指紋圖譜間相似度進(jìn)行量化評(píng)價(jià)和比較,其判斷過程和結(jié)果也存在一定的主觀性。

    相似度的評(píng)價(jià)方法主要包括以下三種類型:一是利用指紋圖譜間的差異性評(píng)價(jià),如距離系數(shù)法;二是利用指紋圖譜間的相似性評(píng)價(jià),如夾角余弦法;三是利用相似性與差異性的結(jié)合來評(píng)價(jià),如改進(jìn)的Nei系數(shù)法。改進(jìn)的Nei綜合了色譜指紋圖譜的總色譜峰、保留時(shí)間、峰面積(或峰高)等多重信息,能夠比較全面地判斷指紋圖譜的綜合信息,所以又稱為綜合信息指數(shù)[8]。但是由于本試驗(yàn)采取的前處理方法為頂空固相微萃取,由于手動(dòng)操作的原因,樣品風(fēng)味成分的保留時(shí)間有所偏差,導(dǎo)致綜合信息指數(shù)波動(dòng)較大,無法準(zhǔn)確全面地判斷揚(yáng)州鹽水鵝的風(fēng)味指紋圖譜。所以,本文主要選擇前兩種評(píng)價(jià)方法綜合評(píng)價(jià)揚(yáng)州鹽水鵝指紋圖譜相似度及差異性。

    2.6.1 歐氏距離[9]

    歐氏距離是距離測度中使用最廣泛的一種,公式為:

    式中:Xik代表第i個(gè)樣品第k個(gè)特征變量,Xrk代表共有模式均值向量第k 個(gè)特征變量(k=1,2,3……m)。歐氏距離在量上反映的是指紋圖譜間的距離和化學(xué)成分含量的差異,側(cè)重于特征變量值的大小親疏程度的相似性。但是該系數(shù)沒有考慮到各指紋峰的相關(guān)性和方差的差異性問題,所以存在一定的局限性。

    2.6.2 夾角余弦系數(shù)[10]

    夾角余弦系數(shù)是指紋圖譜特征變量在變化模式上的相似性測度,源于幾何學(xué)中相似形和多維空間向量夾角的理論,其公式為:

    式中:Xik代表第i個(gè)樣品第k個(gè)特征變量, Xrk代表共有模式均值向量第k個(gè)特征變量(k=1,2,3……m)。夾角余弦系數(shù)從質(zhì)上判斷樣品與標(biāo)準(zhǔn)圖譜之間的相似性,從而識(shí)別化學(xué)組成在含量比例上的相似性。

    2.6.3 皮爾遜相關(guān)系數(shù)

    在指紋圖譜中以相關(guān)系數(shù)測度的相似度為:

    2.6.4 綜合評(píng)價(jià)

    表9 1~8號(hào)揚(yáng)州鹽水鵝樣品的相似度Table 9 Similarity of Yangzhou salted goose 1~8 samples %

    由表9可知,8個(gè)批次的揚(yáng)州鹽水鵝樣品的風(fēng)味指紋圖譜相似度較高。樣品的歐式距離范圍在3.88%~7.10%,夾角余弦值99.98%以上,相關(guān)系數(shù)值大于93.88%。有研究表明,歐式距離可以比較好地檢測各指紋圖譜間譜峰總面積的波動(dòng)情況[11]。而相關(guān)系數(shù)或者夾角余弦對(duì)檢測色譜峰比值的差異性靈敏度較高。以上評(píng)價(jià)指標(biāo)都可以用來評(píng)價(jià)揚(yáng)州鹽水鵝的風(fēng)味質(zhì)量。

    2.6.5 待測樣品與摻兌樣品的判定

    以上實(shí)驗(yàn)是根據(jù)8個(gè)批次的揚(yáng)州鹽水鵝標(biāo)準(zhǔn)品建立指紋圖譜,現(xiàn)對(duì)9號(hào)樣品分析。對(duì)待測樣品按1.3.3操作及以上3種算法計(jì)算相似度,結(jié)果見表10。

    表10 摻兌實(shí)驗(yàn)結(jié)果Table 10 The results of blending experiment

    由表10可知,9號(hào)樣品在不含摻兌的情況下,各項(xiàng)指標(biāo)包括歐式距離、夾角余弦和相關(guān)系數(shù)都在標(biāo)準(zhǔn)指紋圖譜的相似度判定的標(biāo)準(zhǔn)范圍之內(nèi)。由此判斷該待測樣品合格。摻兌后樣品的各個(gè)相似度的變化都較為明顯,隨著摻兌含量的升高,樣品的相似度逐漸變小,說明產(chǎn)品質(zhì)量發(fā)生很大波動(dòng)。綜上,指紋圖譜技術(shù)對(duì)揚(yáng)州鹽水鵝的風(fēng)味評(píng)價(jià)具有重要意義,可以有效監(jiān)控?fù)P州鹽水鵝的質(zhì)量。

    3 結(jié)論

    本試驗(yàn)主要探究了揚(yáng)州鹽水鵝指紋圖譜的建立及指紋圖譜相似度的計(jì)算。通過對(duì)8個(gè)批次的揚(yáng)州鹽水鵝進(jìn)行檢測分析,利用歐式距離、夾角余弦法及相關(guān)系數(shù)法等化學(xué)計(jì)量方法進(jìn)行相似度的計(jì),算確定了以9種特征風(fēng)味物質(zhì)為基礎(chǔ)的指紋圖譜。由此構(gòu)建的指紋圖譜有較強(qiáng)的特征性及唯一性,既能起到鑒別真?zhèn)蔚男Ч帜芷鸬奖O(jiān)控質(zhì)量的穩(wěn)定性。缺點(diǎn)是由于本試驗(yàn)的前處理方法是頂空固相微萃取,處理方法雖簡單方便,但是手動(dòng)進(jìn)樣會(huì)影響風(fēng)味成分的保留時(shí)間,圖譜沒有溶劑進(jìn)樣穩(wěn)定。所以今后的研究重點(diǎn)是尋找更適合的實(shí)驗(yàn)方法,將指紋圖譜的所有特征信息有機(jī)地結(jié)合起來,建立一個(gè)全面的揚(yáng)州鹽水鵝指紋圖譜,為評(píng)定揚(yáng)州鹽水鵝的風(fēng)味品質(zhì)提供新的判斷思路,改變傳統(tǒng)的依靠感官評(píng)價(jià)的單一方法。

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