• 
    

    
    

      99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

      我國表層土壤多環(huán)芳烴含量的空間分布及成因

      2019-07-27 02:26:20尚慶彬段永紅徐立帥段號然何佳璘劉家良山西農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院山西太谷030801
      關(guān)鍵詞:表層污染因子

      尚慶彬,段永紅,徐立帥,段號然,何佳璘,程 榮,吳 萌,劉家良 (山西農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院,山西太谷 030801)

      近年來,快速的工業(yè)化、城市化及其他人為活動導(dǎo)致環(huán)境中多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)不斷累積,引發(fā)了一系列環(huán)境污染問題,而中國是世界上PAHs排放量最高的國家,僅2004年排放量就約占全球的22%[1]。土壤是PAHs在環(huán)境中最主要的“匯”[2],PAHs可通過干/濕降塵、污水灌溉等途徑附著并聚集于土壤中,且由土壤進(jìn)入人體的PAHs數(shù)量要遠(yuǎn)高于大氣和水體[3],土壤中PAHs還會通過徑流、蒸發(fā)等途徑再次進(jìn)入水體和大氣并造成二次污染。PAHs的來源有自然源和人為源,生物/微生物合成、自然火災(zāi)、火山爆發(fā)等是其主要的自然源;人為源是環(huán)境中PAHs的主要來源,包括原油在開采、運輸、生產(chǎn)和使用過程中造成的泄漏和排放,以及煤和化石燃料燃燒等。

      目前,在大尺度上綜合探討PAHs含量的研究還比較有限。曹云者等[4]集中研究了我國中東部地區(qū)PAHs含量特點及分布規(guī)律,得出∑PAHs含量的分布趨勢為東北>華北>華東>華南>華中地區(qū);ZHANG等[5]對全國PAHs含量的研究得到相同的空間分布趨勢,其中49.5%的地區(qū)處于輕微污染水平。盡管上述工作均聚焦于我國PAHs的空間分布及成因分析,但多為定性綜述,而對于多因子影響及其交互作用的定量歸因研究相對薄弱。如鄧紹坡等[6]發(fā)現(xiàn)我國表層土壤中PAHs含量特征與研究區(qū)地理位置和能源使用類型關(guān)系密切;張玉[7]運用氣團(tuán)后向軌跡模式描述了到達(dá)西藏的氣團(tuán)移動路徑,揭示西藏地區(qū)PAHs的可能來源。筆者在上述研究的基礎(chǔ)上,運用普通Kriging插值和地理探測器(geo-detector),得到全國土壤PAHs含量的空間分布格局并分析其影響因素,期望通過該研究獲得較為系統(tǒng)的大尺度上的我國表層土壤PAHs含量信息,為我國環(huán)境污染治理和環(huán)境保護(hù)工作提供科學(xué)依據(jù)。

      1 數(shù)據(jù)來源與研究方法

      1.1 數(shù)據(jù)來源

      1.1.1 PAHs數(shù)據(jù)的收集與整理

      從中國知網(wǎng)(CNKI)、愛思唯爾期刊數(shù)據(jù)庫(Elsevier)和斯普林格期刊數(shù)據(jù)庫(Springer)檢索有關(guān)我國各地區(qū)土壤PAHs的學(xué)術(shù)文獻(xiàn),保留直接給出PAHs總濃度和單體含量的文獻(xiàn),舍去只給出含量范圍的文獻(xiàn),經(jīng)篩選得到共計208篇學(xué)術(shù)文獻(xiàn)。研究對象主要為0~20 cm表層土壤,采樣年份為1999—2018年,樣本點分布及數(shù)量見表1。

      表1 中國表層土壤中PAHs樣本點分布Table 1 Distribution of sampling points for analyses of surface soils PAHs in China

      由表1可知,相關(guān)研究較多地集中于京津以及東南沿海地區(qū)(包括長江三角洲和珠江三角洲地區(qū))。利用ArcGIS 10.2軟件先由采樣點的坐標(biāo)生成采樣點矢量圖層(文獻(xiàn)中未給出坐標(biāo)的樣本點用該研究區(qū)的幾何重心點坐標(biāo)),然后以來源于國家自然資源和地理空間基礎(chǔ)信息庫(http://www.geodata.gov.cn)的中國矢量圖為行政邊界繪制土壤PAHs樣本點分布圖(圖1),并建立土壤PAHs含量空間數(shù)據(jù)庫。

      圖1 收集到的全國表土PAHs樣本點分布Fig.1 Distribution of sampling points for analyses of surface soils PAHs in China

      所研究的16種優(yōu)控PAHs包括萘(Nap)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Fl)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、?(Chr)、苯并[b]熒蒽(BbF)、苯并[k]熒蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1,2,3-c,d]芘(InP)、二苯并[a,h]蒽(DahA)和苯并[g,h,i]苝(BghiP)。

      1.1.2 其他數(shù)據(jù)來源

      2016年我國各省、自治區(qū)、直轄市及香港特別行政區(qū)統(tǒng)計數(shù)據(jù)來源如下:人口密度、人均GDP、能源消費量(電力、天然氣、煤炭、原油、汽油、柴油)、國家重點污染企業(yè)數(shù)、民用汽車數(shù)等來源于國家統(tǒng)計局網(wǎng)站(http://www.stats.gov.cn/),能源產(chǎn)量數(shù)據(jù)(包括天然氣、原煤、焦炭和發(fā)電)來源于中國能源數(shù)據(jù)公共服務(wù)平臺(http://www.eia.org.cn/)。

      1.2 研究方法

      空間插值是基于樣本點在空間位置和相關(guān)程度上的不同,對每個樣本賦予不同權(quán)重,進(jìn)而對未知區(qū)域污染物含量進(jìn)行估算的方法。采用GS+9.0和ArcGIS 10.2地統(tǒng)計模塊對樣本∑16PAHs平均含量進(jìn)行普通Kriging插值,得到中國PAHs含量空間分布柵格數(shù)據(jù),再按研究區(qū)行政區(qū)劃統(tǒng)計表土PAHs含量平均值,以此分析中國表土PAHs空間分布格局。

      半方差函數(shù)是一個可以用來描述土壤性質(zhì)空間變異的連續(xù)函數(shù)[8],采用該函數(shù)分析土壤PAHs含量在不同距離之間的變化。主成分分析是一種將多個變量經(jīng)線性正交變換進(jìn)而選出數(shù)個重要變量(主成分)的多元統(tǒng)計分析方法,該研究中主成分分析采用方差極大標(biāo)準(zhǔn)化旋轉(zhuǎn)法,以標(biāo)準(zhǔn)化后的各因子得分為自變量,以標(biāo)準(zhǔn)化后的16種PAHs總含量為因變量進(jìn)行逐步多元線性回歸,以標(biāo)準(zhǔn)化方程系數(shù)反映各類污染源貢獻(xiàn)率。

      地理探測器是探測地理事件影響因子的統(tǒng)計學(xué)方法,由因子探測、風(fēng)險探測、生態(tài)探測和交互探測4個部分組成[9]。運用地理探測器模型開展PAHs含量(即分析變量)與驅(qū)動因子之間的空間關(guān)系分析。假如某因素對PAHs空間分異影響大,那么該因素的空間分布則與PAHs的空間分異相似,從而得出該因素對PAHs空間分布的解釋力[9]。該模型計算公式為

      式(1)中,q為某影響因子對PAHs空間分布的解釋力;N為研究區(qū)總樣本數(shù);σi2為該指標(biāo)的離散方差。q∈[0,1],其數(shù)值大小表示空間分異程度大小,q=0說明研究對象呈隨機分布,而q=1說明研究對象空間異質(zhì)性強[10]。利用地理探測器對各個網(wǎng)格的PAHs含量與9種社會經(jīng)濟(jì)影響因子對應(yīng)值進(jìn)行PAHs空間分布的多因子定量歸因,以探測PAHs空間分布格局的驅(qū)動力,并且定量分析各因子間的交互作用。利用ArcGIS 10.2軟件的漁網(wǎng)工具將全國劃分為60 km×60 km的網(wǎng)格并獲取網(wǎng)格內(nèi)PAHs平均含量和各因子對應(yīng)值,從而構(gòu)建分析變量和自變量。9種社會經(jīng)濟(jì)影響因子包括國家重點污染企業(yè)數(shù)(X1)、民用汽車數(shù)量(X2)、人均GDP(X3)、人口密度(X4)、煤炭產(chǎn)量(X5)、發(fā)電量(X6)、焦炭產(chǎn)量(X7)、煤炭消費量(X8)和燃料油消費量(X9)。

      2 我國表層土壤PAHs含量與分布

      2.1 我國表土PAHs含量特征

      基于文獻(xiàn)中收集的12 060個表層土壤采樣點PAHs含量,16種PAHs總含量(∑16PAHs)范圍為ND(未檢出)~65 500 ng·g-1,中位值為381.9 ng·g-1,平均值為1 217 ng·g-1,變異系數(shù)(CV)為2.78,屬于強變異關(guān)系。

      就全國范圍PAHs單體的平均水平而言,熒蒽(Fla)和芘(Pyr)含量較高,分別為97.8和93.7 ng·g-1;而苊(Ace)和苊烯(Acy)含量較低,分別為16.5和13.4 ng·g-1。由圖2可知,就表層土壤中不同污染物所占比例而言,F(xiàn)la和Pyr含量占比較高,分別為12.0%和11.5%;而Acy、Ace含量僅分別占總量的1.6%和2.0%。而就不同環(huán)數(shù)PAHs相對含量而言,4環(huán)PAHs占比最高(40.3%),其次是5環(huán)PAHs,占比為21.6%,占比最低的是2環(huán)PAHs。低環(huán)(2~3環(huán))PAHs易揮發(fā),極易被微生物降解,對環(huán)境危害較小,約占總量的26.8%;而4~6環(huán)PAHs占比大,約為73.2%,此類化合物的分子具有較強的疏水性,極易在土壤環(huán)境中富集,且性質(zhì)穩(wěn)定,不易揮發(fā),給動植物及人體造成嚴(yán)重危害。

      圖2 我國表土中不同環(huán)數(shù)和不同種類PAHs組成分布圖譜Fig.2 Components of different rings and types of PAHs in surface soils of China

      2.2 我國表層土壤PAHs在不同功能區(qū)的分布

      由各個采樣點屬性數(shù)據(jù)可知,同一地區(qū)不同功能區(qū)采樣點PAHs含量不同。由于人口聚集方式不同,我國表層土壤PAHs含量呈現(xiàn)市區(qū)—郊區(qū)—鄉(xiāng)村地區(qū)依次遞減的趨勢(圖3)。

      圖3 不同用地類型PAHs平均含量Fig.3 Average concentration of soil PAHs for different land types

      如圖3所示,市區(qū)PAHs含量遠(yuǎn)超過郊區(qū)和鄉(xiāng)村地區(qū),∑16PAHs平均含量分別為885.7、378.4和340.3 ng·g-1,可能是因為人口密度、能源消耗量差異所致。就不同用地類型而言,我國表層土壤∑16PAHs平均含量則呈現(xiàn)從交通區(qū)、工業(yè)區(qū)、居民區(qū)、綠化用地到農(nóng)業(yè)區(qū)依次遞減的趨勢(圖3)。一般來說,道路附近的土壤會長時間遭受機動車輛排放尾氣的污染,工業(yè)區(qū)消耗大量能源產(chǎn)生的排放物也會污染周邊土壤,導(dǎo)致交通區(qū)和工業(yè)區(qū)土壤PAHs含量增高。

      2.3 我國表層土壤中PAHs的空間分布

      2.3.1 半方差分析

      對∑16PAHs含量進(jìn)行正態(tài)檢驗的結(jié)果表明其呈正偏態(tài)分布,檢驗經(jīng)對數(shù)變換后的數(shù)據(jù)后發(fā)現(xiàn)其服從正態(tài)分布。將經(jīng)對數(shù)變換后的∑16PAHs含量及其坐標(biāo)數(shù)據(jù)導(dǎo)入GS+9.0軟件進(jìn)行半方差分析,獲取最優(yōu)插值參數(shù)。通常,Kriging最優(yōu)理論模型的選取原則為決定系數(shù)(R2)接近于1,殘差平方和(RSS)接近于0[11]。測量導(dǎo)致的誤差或小于采樣間隔距離處的空間變異會導(dǎo)致塊金值(C0)的存在;基臺值(C0+C)表明了系統(tǒng)內(nèi)總的變異,包括結(jié)構(gòu)性變異和隨機性變異;塊金系數(shù)〔C0/(C0+C)〕為分析變量的空間相關(guān)度,若C0/(C0+C)<25%,則空間變量具有強自相關(guān)性,該污染物可能存在區(qū)域性面源污染;若C0/(C0+C)>75%,說明空間變量相關(guān)性很弱[12],該污染物可能僅存在局部性或較明顯的點源污染。在各向同性的條件下,得到的最佳擬合模型是高斯模型,其RSS為0.027 1,小于其他幾類模型,其中,C0=0.062,C0+C=0.495,C0/(C0+C)=12.5%<25%,表明土壤PAHs含量具有強烈的空間相關(guān)性。

      2.3.2 空間插值分析

      根據(jù)插值后的PAHs含量柵格數(shù)據(jù)統(tǒng)計得到各地區(qū)∑16PAHs平均含量(表2),土壤PAHs含量分布趨勢為華北(457.7 ng·g-1)>東北(384.2 ng·g-1)>華 東(307.3 ng·g-1)>中 南(290.7 ng·g-1)> 西 北(227.8 ng·g-1)>西南(186.1 ng·g-1),華北地區(qū)土壤中∑16PAHs平均含量約為西南地區(qū)的2.5倍。東北和華北地區(qū)緯度高,氣溫低,冬季取暖大量耗煤,太陽年均輻射量較低,較少量PAHs被輻射分解;且華北地區(qū)是我國重要的能源和重工業(yè)基地,東北地區(qū)是我國的老工業(yè)基地,兩地都存在大量排放源。華東地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá),滬寧杭工業(yè)區(qū)以及生產(chǎn)生活所排放污染物也較多。西南地區(qū)地勢較高,氣候濕潤,日照時間短,光照強度弱,山地環(huán)繞的復(fù)雜地形在一定程度上阻礙了PAHs的擴(kuò)散,燃煤用量較多,存在區(qū)域性污染。但青藏高原地區(qū)海拔高,污染較小,富集PAHs的大氣受地形阻擋難以爬升至此地,太陽輻射量大,光解作用明顯,且污染排放源較少,所以西南地區(qū)∑16PAHs平均含量較低。

      表2 各地區(qū)∑16PAHs平均含量及分級Table 2 The average concentration of∑16PAHs and their corresponding grades

      2.3.3 我國表層土壤PAHs含量的等級分布

      我國尚未出臺土壤PAHs污染的評價標(biāo)準(zhǔn)[13],但農(nóng)用污泥中容許含量不應(yīng)超過 3 mg·kg-1[14]。根據(jù)荷蘭Maliszewska-Kordybach針對土壤PAHs總含量提出的土壤污染分級建議,將土壤PAHs劃分為4個等級:∑16PAHs<200 ng·g-1表示清潔,為 200~600 ng·g-1表示輕微污染,為>600~1 000 ng·g-1表示中度污染,為>1 000 ng·g-1表示嚴(yán)重污染。

      表2顯示,遼寧省處于中度污染水平,其平均含量為638.0 ng·g-1。遼寧省自建國以來一直為重工業(yè)基地,沈陽、撫順和遼陽等地關(guān)于PAHs的研究報道較多,且此次搜集到的遼寧采樣點的用地類型多為工礦用地,可能造成該地區(qū)∑16PAHs平均含量偏高;華東、華南以及西南、東北、華北部分地區(qū)屬于輕微污染,福建、江西、湖北、湖南、貴州、重慶、青海、新疆和西藏∑16PAHs平均含量均未超過200 ng·g-1,處于清潔水平。統(tǒng)計插值后各柵格PAHs含量等級,發(fā)現(xiàn)中度污染、輕微污染和清潔土壤分別約占總體的22.6%、71.1%和6.3%。WOLFGANG[15]研究了全球 12 個地理區(qū)域,得出 PAHs含量范圍為 4.8~186 000 ng·g-1,與其他國家的研究(表 3[16-20])相比,中國土壤 PAHs含量處于中等 水平。

      表3 世界不同地區(qū)表土中PAHs含量Table 3 Concentrations of PAHs in surface soils from different areas around the world

      3 我國PAHs的來源和影響因素

      3.1 PAHs的源解析

      通過分析土壤樣品中有指示意義的示蹤物,可以實現(xiàn)土壤PAHs來源的定性識別和定量解析[21]。通??梢愿鶕?jù)PAHs的環(huán)數(shù)特征作初步的來源識別[22]:2~3 環(huán)低相對分子質(zhì)量 PAHs(LMW-PAHs)主要來自原油和石油產(chǎn)品泄露、有機物的低溫轉(zhuǎn)化[23],代表了石油源;4~6環(huán)高相對分子質(zhì)量PAHs(HMW-PAHs)來源于化石和木材的高溫燃燒[24],代表了燃燒源。我國表土中LMW-PAHs約占26.8%,HMW-PAHs約占73.2%,即燃燒源可能是我國PAHs的主要來源。

      利用SPSS 23.0軟件分析得到16種PAHs含量的KMO檢驗系數(shù)為0.902,Bartlett′s球形檢驗的P值<0.001,拒絕零假設(shè),表明16種PAHs含量之間具有較強的相關(guān)性,非常適合作因子分析。對728個采樣點的16種PAHs含量進(jìn)行主成分分析,主成分的提取原則是因子的初始特征值大于1,且累積方差接近70%,PAHs主成分載荷計算結(jié)果見表4。

      第1主成分(F1)主要與中高相對分子質(zhì)量的Chr、BaA、BbF、BkF、InP和BghiP 呈較強的正相關(guān)性,解釋了總方差的34.18%,其中,Chr、InP、BghiP和BkF為汽油、柴油等動力燃燒的重要指示物質(zhì)[25],因此主成分F1代表了交通源;第2主成分(F2)在燃煤特征產(chǎn)物Phe、Fla和Pyr[26]上載荷較高,解釋了總方差的19.11%,代表了燃煤源;第3主成分(F3)載荷較高的因子為Acy和Ace,解釋了總方差的16.01%,代表生物質(zhì)燃燒源[27]。

      以標(biāo)準(zhǔn)化主成分得分(Z1、Z2和Z3)作為自變量,以標(biāo)準(zhǔn)化的∑16PAHs含量(wt)作為因變量,進(jìn)行逐步多元線性回歸,結(jié)果見表5,擬合方程為wt=0.592Z1+0.469Z2+0.215Z3(R2=0.984,P <0.05)。由表5可知,我國土壤PAHs來源于交通排放,貢獻(xiàn)率為46.39%,其次是燃煤源,貢獻(xiàn)率為36.76%,所以我國土壤PAHs來源以交通和燃煤排放為主。

      表4 16種PAHs方差極大旋轉(zhuǎn)后的主成分因子載荷Table 4 Rotated component matrix of total PAHs for soil samples of 16 PAHs

      3.2 PAHs污染的影響因素

      由上述源解析的初步結(jié)果可知土壤PAHs的主要來源是人為源,即人為因素是造成土壤PAHs污染的主要因素。利用因子探測器可以計算各因子對PAHs空間分布的影響力(q),在探測結(jié)果表(表6)中,對角線上的q值即為某影響因子單獨對PAHs空間分布的解釋力。在0.05水平上,9個相關(guān)影響因子之間具有顯著性差異,其中,發(fā)電量的q值最大,為0.491 5,說明影響土壤PAHs分布的主要人為因素是發(fā)電量,統(tǒng)計數(shù)據(jù)所在年份的火力發(fā)電量占總發(fā)電量的74.37%,由此可知以煤炭為主的化石燃料燃燒是PAHs污染的主要驅(qū)動力之一。交通廢氣排放影響次之,其他各個因素均存在不同程度的影響。

      交互探測器的探測結(jié)果表明,2種驅(qū)動因子對PAHs空間分異的交互作用往往要大于單個驅(qū)動因子獨立作用,說明我國PAHs的分布格局不是由單一影響因子造成的,而是不同影響因素共同作用的結(jié)果。發(fā)電量與民用汽車數(shù)量、發(fā)電量與焦炭產(chǎn)量均表現(xiàn)為非線性增強的協(xié)同作用(q均為0.494 6),即發(fā)電量與民用汽車數(shù)量或焦炭產(chǎn)量的交互作用對PAHs空間分布的影響顯著增強,這表明人們的生產(chǎn)活動(包括燃煤、煉焦活動)和交通排放對PAHs含量的空間分布有著很重要的影響。

      表5 ∑16PAHs總量與主成分因子得分變量多元線性回歸結(jié)果Table 5 Multiple linear regression of principle component scores against∑16PAHs

      表6 影響因子交互式探測結(jié)果Table 6 Interaction detector results of impact factors

      綜上所述,燃煤發(fā)電是我國PAHs污染的主要影響因素,交通排放的影響次之,國家重點污染企業(yè)、人口密度和人均GDP等均對土壤PAHs具有一定影響,并且不同因素的交互作用均大于單因素的單獨作用,因此我國PAHs含量的分布格局是不同因素共同作用的結(jié)果。

      4 結(jié)論

      基于不同學(xué)者關(guān)于PAHs的研究成果,探究了我國表層土壤PAHs含量特征及可能來源,主要結(jié)論如下:

      (1)我國表土PAHs含量總體上處于中低污染水平,且各區(qū)域PAHs含量及分布存在較大差異,華北、東北、華東和西南的部分地區(qū)PAHs含量較高。表層土壤∑16PAHs含量由高到低變化趨勢為華北(457.7 ng·g-1)>東北(384.2 ng·g-1)>華東(307.3 ng·g-1)>中南(290.7 ng·g-1)>西北(227.8 ng·g-1)>西南(186.1 ng·g-1),華北地區(qū)土壤∑16PAHs平均含量約為西南地區(qū)的2.5倍。

      (2)由主成分分析得到交通排放源是土壤環(huán)境PAHs的主要來源,燃煤源的貢獻(xiàn)率也較大;運用地理探測器模型對插值數(shù)據(jù)進(jìn)行定性分析,結(jié)果表明燃燒源對土壤PAHs含量的空間分布格局影響最大,交通排放影響次之。所以,我國表層土壤PAHs含量與能源使用有關(guān)。我國應(yīng)在控制燃煤和交通尾氣排放方面加大監(jiān)管力度,對國家重點污染企業(yè)進(jìn)一步進(jìn)行管控,以削弱PAHs排放的源頭。

      猜你喜歡
      表層污染因子
      半潛式平臺表層卡套管處理與認(rèn)識
      海洋石油(2021年3期)2021-11-05 07:43:10
      因子von Neumann代數(shù)上的非線性ξ-Jordan*-三重可導(dǎo)映射
      水體表層沉積物對磷的吸收及釋放研究進(jìn)展
      一些關(guān)于無窮多個素因子的問題
      影響因子
      影響因子
      堅決打好污染防治攻堅戰(zhàn)
      堅決打好污染防治攻堅戰(zhàn)
      氬弧熔覆原位合成Ti(C,N)-WC增強鎳基表層復(fù)合材料的研究
      焊接(2015年6期)2015-07-18 11:02:25
      對抗塵污染,遠(yuǎn)離“霾”伏
      都市麗人(2015年5期)2015-03-20 13:33:49
      泽库县| 泰安市| 西乌| 北辰区| 灵武市| 阜新市| 鄂州市| 新蔡县| 衡山县| 淮阳县| 松滋市| 罗田县| 盈江县| 邵东县| 泰安市| 曲阳县| 彩票| 阜平县| 漾濞| 西安市| 永福县| 临沭县| 辽源市| 前郭尔| 内江市| 五常市| 屯昌县| 牡丹江市| 晋州市| 仁寿县| 鹤岗市| 綦江县| 宁海县| 万荣县| 皋兰县| 东台市| 安多县| 五台县| 新宁县| 日喀则市| 阿拉善左旗|