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    銦釔金屬間化合物力學(xué)性能的第一性原理計(jì)算

    2019-07-08 09:36:04何亞麗王君龍劉秀茹劉其軍張林基
    關(guān)鍵詞:楊氏模量模量常數(shù)

    何亞麗, 王君龍, 劉秀茹, 劉其軍, 張林基, 何 竹, 唐 斌

    (1. 西南交通大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,材料先進(jìn)技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,成都 610031;2. 西北工業(yè)大學(xué)材料學(xué)院,凝固技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710072)

    1 引 言

    金屬間化合物指由兩種或多種金屬組分構(gòu)成的具有特定組織結(jié)構(gòu)的化合物. 金屬間化合物中存在金屬鍵和共價(jià)鍵,共價(jià)鍵使得原子間的結(jié)合力增強(qiáng),化學(xué)鍵趨于穩(wěn)定,從而使其具有高熔點(diǎn)、高硬度的特性;同時(shí)由于原子間的結(jié)合力增強(qiáng),擴(kuò)散減慢,導(dǎo)致蠕變激活能提高,而使得它還具有高的抗蠕變性能. 此外,金屬間化合物在氧化性氣氛中,表面能生成致密的氧化膜,因而還具有良好的抗氧化性. 金屬間化合物諸多的優(yōu)異特性不僅使之成為科學(xué)家們廣泛研究的對(duì)象,而且作為功能材料表現(xiàn)出了廣闊的應(yīng)用前景[1-5]. 金屬銦(In)具有延展性好、熔點(diǎn)低、抗腐蝕、抗磨等優(yōu)良特性,銦基合金化合物在電子通信、半導(dǎo)體開(kāi)發(fā)、電子工業(yè)等多個(gè)鄰域得到了廣泛應(yīng)用[6, 7]. 例如磷化銦納米材料因其具有特殊的納米場(chǎng)效應(yīng)在光電子鄰域有重要應(yīng)用[6],銦鎵氧化鋅作為一種非晶態(tài)半導(dǎo)體也廣泛地應(yīng)用在電子工業(yè)等鄰域[8]. 釔(Y)是典型的稀土元素,對(duì)改善和提高材料的光電性質(zhì)和綜合力學(xué)性能有很重要的作用[9-15],其與銦形成穩(wěn)定的金屬間化合物. 近年來(lái),隨著計(jì)算機(jī)的發(fā)展,人們利用第一性原理計(jì)算對(duì)In-Y系統(tǒng)進(jìn)行了一些研究,研究發(fā)現(xiàn)InY、InY2及In3Y這三種In-Y合金分別具有CsCl、Ni2In、Cu3Au結(jié)構(gòu)類型[16-18]. Harris[19]、Havinga[17]等人對(duì)In3Y合金的晶格間距、熱膨脹性、超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度、室溫?zé)犭妱?shì)以及磁化率等性質(zhì)進(jìn)行了研究. Yatsenko等人[1]用實(shí)驗(yàn)的方法測(cè)量出銦基稀土元素的相圖,給出相應(yīng)合金的熔化溫度和結(jié)構(gòu)信息,并測(cè)出In3Y、InY和InY2三種合金的熔點(diǎn)分別為1110℃、1220℃、1330℃. 然而到目前為止,人們對(duì)In-Y金屬間化合物的彈性性質(zhì)等研究相對(duì)較少,本文基于第一性原理計(jì)算研究了三種In-Y金屬間化合物InY2、InY、In3Y的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、彈性性能和熱力學(xué)性質(zhì). 通過(guò)在密度泛函理論(DFT)框架中使用第一性原理計(jì)算,對(duì)InY2、InY、In3Y三種In-Y金屬間化合物的晶體結(jié)構(gòu)、彈性、熱力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了計(jì)算. 根據(jù)彈性常數(shù)的計(jì)算,使用Voigt-Reuss-Hill (VRH) 平均方案確定了InY2、InY、In3Y三種化合物的體積模量B、楊氏模量E、剪切模量G、泊松比ν和德拜溫度HD等各種物理量.

    2 計(jì)算理論及方法

    本文的第一性原理密度泛函理論計(jì)算軟件采用的是Materials studio中的CASTEP模塊[20, 21]. 計(jì)算過(guò)程采用周期性邊界條件, 將多電子體系用平面波函數(shù)展開(kāi)表示, 采用超軟贗勢(shì)(ultrasoft)作為平面波基組[22]. 電子間相互作用采用局域密度近似(LDA)中的CA-PZ[23]和廣義梯度近似(GGA)中的Perdew-Burke-Ernzerhof[24]交換關(guān)聯(lián)能函數(shù). 選擇兩種方法中結(jié)果較優(yōu)的來(lái)進(jìn)行其它性質(zhì)的計(jì)算. 本文中利用Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno[25]優(yōu)化方法來(lái)找到每種物質(zhì)的局域最穩(wěn)定結(jié)構(gòu),平面截?cái)嗄苋?60 eV,關(guān)于布里淵區(qū)k點(diǎn)銦選取的是7×7×5,其它物質(zhì)都選取為8×8×9.

    3 結(jié)果及討論

    3.1 結(jié)構(gòu)性質(zhì)

    銦(In)的晶體結(jié)構(gòu)為體心四方,屬于I4/mmm空間群,其晶格常數(shù)為a=b=3.249 ?,c=4.941 ?,如圖1(a)所示;三種In-Y合金化合物的結(jié)構(gòu)由Materials Studio軟件構(gòu)建,分別為In3Y (Pm3m)、InY (Pm3m)、InY2(P63/mmc),如圖1(b)、圖1(c)和圖1(d)所示. 釔(Y)晶體為面心立方結(jié)構(gòu),屬于Fm3m空間群,其晶格常數(shù)為a=b=c=4.970 ?,如圖1(e)所示. 結(jié)構(gòu)優(yōu)化的結(jié)果(表1)表明電子間相互作用采用GGA中的PBE交換關(guān)聯(lián)能函數(shù)能使得計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值更加的吻合.

    圖1 In-Y合金晶體結(jié)構(gòu):(a) In, (b) In3Y, (c) InY, (d) InY2, (e) Y.Fig. 1 Crystal structures of In-Y alloys:(a) In, (b) In3Y, (c) InY, (d) InY2, (e) Y.

    Table 1 Calculated lattice constants together with experimental data

    PhaseSpace groupa/?b/?c/?InLDAI4mmm3.2273.2274.800GGAI4mmm3.3833.3834.889Exp[26]I4mmm3.2493.2494.941In3YLDAPm3m4.5184.5184.518GGAPm3m4.6684.6684.668Exp[27]Pm3m4.5804.5804.580InYLDAPm3m3.6663.6663.666GGAPm3m3.7773.7773.777Exp[16]Pm3m3.8063.8063.806InY2LDAP63/mmc5.2695.2696.563GGAP63/mmc5.4355.4356.792Exp[18]P63/mmc5.3655.3656.778YLDAFm3m4.9034.9034.903GGAFm3m5.0965.0965.096Exp[28]Fm3m4.9704.9704.970

    3.2 彈性常數(shù)

    彈性常數(shù)反映了晶體中應(yīng)力與應(yīng)變之間的關(guān)系,用來(lái)描述晶體的力學(xué)性質(zhì). 對(duì)于立方晶系、六方晶系以及四方晶系,獨(dú)立的彈性常數(shù)分別有3個(gè)、5個(gè)以及6個(gè),力學(xué)穩(wěn)定性條件分別滿足:[29]

    立方相:C11>0,C44>0,C11>|C12|, (C11+2C12)>0.

    (1)

    (2)

    四方相:C11>0,C33>0,C44>0,C66>0, (C11-C12)>0, (C11+C33-2C13)>0, [2(C11+C12)+C33+4C13]>0.

    (3)

    由公式(1)~(3)及表2的計(jì)算結(jié)果可知,兩種金屬單質(zhì)In和Y及三種合金化合物In3Y、InY和InY2是符合彈性穩(wěn)定性條件的. 晶體的彈性常數(shù)C11、C22和C33分別體現(xiàn)沿a-軸、b-軸和c-軸抵抗外力的變形能力,由表2可知InY2合金C11的值要明顯比其他兩種合金的值大,說(shuō)明InY2相比較其他兩種合金在沿a-軸方向上不易被壓縮.

    表2 In-Y合金彈性常數(shù)計(jì)算結(jié)果

    除了InY2, 其它兩種合金是立方結(jié)構(gòu),因此沿三個(gè)方向上的抗形變能力是一樣的.

    3.3 彈性性質(zhì)

    根據(jù)彈性常數(shù)及公式(4)~(16)可以計(jì)算出三種In-Y合金材料的體積模量B、剪切模量G、楊氏模量E以及泊松比ν,計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表3. 利用Voigt近似[30]和Reuss近似[31],分別得到體積模量BV、BR,剪切模量GV、GR,通過(guò)對(duì)兩者的數(shù)學(xué)平均(Hill近似)可以得到理論上最佳的多晶彈性模量,即體積模量BH、剪切模量GH;同時(shí),依據(jù)Hill平均值可以求得楊氏模量E以及泊松比ν[32]. 計(jì)算公式如下:

    立方相:BV=BR=(C11+2C12)/3,

    (4)

    GV=(C11-C12+3C44)/5,

    (5)

    GR=5(C11-C12)C44/[4C44+3(C11-C12)].

    (6)

    六方相:BV=(1/9)[2(C11+C12)+4C13+C33],

    (7)

    BR=C2/M,

    (8)

    GV=(1/30)(M+12C44+12C66),

    (9)

    GR=(5/2)[C2C44C66]/[3BVC44C66+C2(C44+C66)],

    (10)

    四方相:BV=(1/9)[2(C11+C12)+C33+4C13],

    (11)

    GV=(1/30)(M+3C11-3C12+12C44+6C66),

    (12)

    BR=C2/M,

    (13)

    GR=15{(18BV/C2)+[6/(C11-C12)]+(6/C44)+(3/C66)}-1,

    (14)

    E=9BG(3B+G)

    (15)

    ν=(3B-2G)/[2(3B+G)]

    (16)

    體積彈性模量B表示材料體積抵抗彈性變形的能力, 剪切模量G可以表征材料剪切變形能力的大小, 楊氏模量E描述材料抵抗變形的能力[33]. 由圖2易知In-Y三種金屬間化合物的B、G和E由大到小的順序都為InY2>InY>In3Y,表明三種合金中InY2的抵抗體積改變、抗剪切應(yīng)力的能力以及抗形變能力相比較其它兩種合金要強(qiáng). 這說(shuō)明稀土金屬釔對(duì)提高合金材料的抗形變能力是有利的. 同樣可以看到,釔單質(zhì)的B、E及G要比InY和InY2兩種合金的值要小,稀土金屬中添加銦提高了材料的抗變形能力,但是兩種金屬的配比對(duì)抗形變性能是很關(guān)鍵的,例如當(dāng)在In3Y合金中其彈性常數(shù)就比釔單質(zhì)的要小,其抗形變能力就比單質(zhì)時(shí)還弱. 從體積模量B可以看出,InY和InY2的值相差不多,說(shuō)明當(dāng)In-Y合金中釔的摩爾百分比大于43.63%時(shí)體積模量B隨稀土金屬釔含量的增加變化不大. 從楊氏模量E可知,稀土元素釔含量的增加使得三種合金材料的楊氏模量E依次變大,原則上來(lái)說(shuō)釔含量越多,材料的抗形變性能越強(qiáng).

    表3 In-Y金屬間化合物的彈性模量計(jì)算結(jié)果

    圖2 In-Y金屬間化合物的體積模量、剪切模量和楊氏模量Fig. 2 Bulk moduli, shear moduli, Young’s moduli of In-Y intermetallic compounds

    剪切模量G和體積模量B決定著材料的抗塑性變形和抗斷裂能力,它們的比值G/B可以表征物質(zhì)的延性和脆性,G/B越小,物質(zhì)的延性越好,通常把0.57作為一個(gè)臨界點(diǎn),若G/B>0.57說(shuō)明材料呈脆性,而G/B<0.57則意味著材料呈延性. 由表3可以得知三種金屬化合物全部呈現(xiàn)延性,并且隨著釔含量的增加其延展性變?nèi)? 泊松比ν常用來(lái)評(píng)估材料晶體結(jié)構(gòu)的抗剪切穩(wěn)定性,ν值越大對(duì)應(yīng)材料結(jié)構(gòu)的塑性越好. 從表3可以看出In3Y化合物的塑性最好,而InY2塑性最差.

    彈性各向異性分析對(duì)于理解晶體的力學(xué)性質(zhì)具有重要意義,為了評(píng)估三種合金的彈性各向異性,本文使用Chung和Buessen等[36]提出的剪切模量(AG)和體積模量(AB)各項(xiàng)異性指數(shù)描述,若AB=AG= 0 表示彈性各向同性,AB=AG= 1 則意味著最大程度的彈性各向異性. 公式如下:

    AG=(GV-GR)/(GV+GR),

    (17)

    AB=(BV-BR)/(BV+BR),

    (18)

    利用Ostioja-Starzewski[37]總結(jié)的彈性各向異性因子AU的公式也可以計(jì)算化合物的彈性各向異性,若AU=0表示彈性各向同性,AU≠0表示彈性各向異性,并且值越大表示各向異性的程度越大. 公式如下:

    AU=5(GV/GR)+(BV/BR)-6.

    (19)

    根據(jù)公式(17)~(19)計(jì)算出了各向異性因子,結(jié)果見(jiàn)表4. 數(shù)據(jù)顯示InY合金表現(xiàn)較強(qiáng)的各向異性,In3Y合金表現(xiàn)為較強(qiáng)的各向同性,從AB、AG、AU三組值都可以看到相同的規(guī)律.

    表4 In-Y金屬間化合物AB、AG、AU的計(jì)算結(jié)果

    Table 4 Calculation results ofAB,AG,AUof In-Y intermetallic compounds

    phaseSpace groupABAGAUInI4mmm0.030.192.35In3YPm3m0.000.010.05InYPm3m0.000.304.20InY2P63mmc0.010.020.18YFm3m0.000.090.97

    3.4 熱力學(xué)性質(zhì)

    德拜溫度作為一個(gè)基本的物理參量,涉及了物質(zhì)的很多物理性能,包括比熱、彈性勁度常量以及熔化溫度等. 德拜溫度越高,原子間作用力越大,膨脹系數(shù)越小,楊氏模量越大. 德拜溫度計(jì)算公式如下:[38]

    vl=[(B+4/3G)/ρ]1/2,

    (20)

    vt=(G/ρ)1/2,

    (21)

    vm=((1/3)((1/vl3)+(1/vt3)))-1/3,

    (22)

    (23)

    其中νl表示縱波聲速,νt表示橫波聲速,νm表示平均聲速.ρ為密度,h為普朗克常數(shù),KB為玻爾茲曼常數(shù),n為原胞中的原子數(shù)目,NA為阿伏伽德羅常數(shù),M為每個(gè)原胞中分子的質(zhì)量.

    表5 In-Y金屬間化合物的νl、νt、νm、θD、Kmin的計(jì)算結(jié)果

    熱傳導(dǎo)率是材料的本質(zhì)屬性,體現(xiàn)了材料傳導(dǎo)熱量的能力,在研究材料潛在應(yīng)用的時(shí)候?qū)醾鲗?dǎo)率進(jìn)行進(jìn)一步的分析是非常有意義的. Cahill和Pohl認(rèn)為最小導(dǎo)熱系數(shù)可以很容易通過(guò)以下公式獲得[39],

    (24)

    其中n為單位體積原子個(gè)數(shù),νt表示橫波聲速,νl表示縱波聲速.

    根據(jù)公式(20)~(24)計(jì)算出德拜溫度及熱導(dǎo)率,結(jié)果見(jiàn)表5. 從德拜溫度可以看出,兩種單質(zhì)金屬的德拜溫度與實(shí)驗(yàn)值是比較吻合的. InY2金屬化合物的德拜溫度相比較其他兩種合金要大一些. 這說(shuō)明InY2合金中的原子間作用力最強(qiáng). 從熱傳導(dǎo)率可以看出,InY合金的傳導(dǎo)率相比其他兩種合金要稍大些. 這些理論預(yù)測(cè)對(duì)以后實(shí)驗(yàn)研究提供了一個(gè)理論參考.

    4 結(jié) 論

    本文基于密度泛函理論的平面波超軟贗勢(shì)方法,對(duì)In-Y金屬間化合物的力學(xué)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、彈性性質(zhì)和熱力學(xué)性能進(jìn)行了較為系統(tǒng)地研究. 通過(guò)Materials Studio軟件構(gòu)建了三種In-Y金屬間化合物的結(jié)構(gòu),分別為In3Y (Pm3m)、InY (Pm3m)、InY2(P63/mmc),結(jié)構(gòu)優(yōu)化的結(jié)果表明電子間相互作用采用GGA中的PBE交換關(guān)聯(lián)能函數(shù)能使得計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值更加的吻合. 根據(jù)計(jì)算出的彈性常數(shù)及力學(xué)穩(wěn)定性判斷準(zhǔn)則,得出In3Y、InY、InY2金屬間化合物結(jié)構(gòu)在零壓零開(kāi)條件下是穩(wěn)定存在的,三種合金材料的體積模量B、剪切模量G、楊氏模量E由大到小的順序?yàn)镮nY2>InY>In3Y,Y單質(zhì)的B、E及G要比InY和InY2兩種合金的值要小,這說(shuō)明稀土金屬釔和銦對(duì)提高材料的抗變形能力是有利的,但是兩種金屬的配比對(duì)抗形變性能是很關(guān)鍵的. 通過(guò)比較G/B和泊松比ν的計(jì)算結(jié)果發(fā)現(xiàn)三種金屬化合物全部呈現(xiàn)延性并且隨著Y含量的增加其延展性變?nèi)?,In3Y化合物的塑性最好,InY2塑性最差.AB、AG、AU三組數(shù)據(jù)顯示了InY合金表現(xiàn)較強(qiáng)的各向異性,In3Y合金表現(xiàn)為較強(qiáng)的各向同性. 最后還預(yù)測(cè)了In-Y合金材料的熱力學(xué)性質(zhì),如德拜溫度和熱導(dǎo)率,InY2金屬化合物的德拜溫度相比較其它兩種合金要大一些,InY合金的熱傳導(dǎo)率相比其它兩種合金要稍大些,說(shuō)明InY2合金中的原子間作用力最強(qiáng)而InY合金傳導(dǎo)熱量的能力最強(qiáng). 這些計(jì)算和預(yù)測(cè)為In-Y合金材料的實(shí)際應(yīng)用和材料設(shè)計(jì)提供了參考.

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