“華龍一號(hào)”反應(yīng)堆乏燃料組件輻射源項(xiàng)計(jì)算

宗子詔,趙秋娟,張普忠,王曉霞,米愛(ài)軍

(中國(guó)核電工程有限公司,北京 100840)

“華龍一號(hào)”(HRP1000)是一型采用能動(dòng)和非能動(dòng)安全設(shè)計(jì)理念相結(jié)合的第三代壓水堆核電站[1]。HRP1000的反應(yīng)堆堆芯將裝載177組CF3燃料組件。每組CF3燃料組件采用17×17布局，其中包括264根燃料棒，24根導(dǎo)向管和1根儀表管。CF3組件的燃料棒可以裝載UO2顆?；騏O2-Gd2O3顆粒，整個(gè)組件的燃耗限值為55 GW·d/t。CF系列組件在反應(yīng)堆內(nèi)的輻照實(shí)驗(yàn)結(jié)果已證明其各項(xiàng)性能良好，適用于長(zhǎng)時(shí)間的燃料循環(huán)[2]。

在HPR1000的堆芯運(yùn)行史中，CF3組件裝載有不同U-235富集度的UO2燃料 (wt 1.8%～4.45%)。在平衡循環(huán)中，堆芯僅載有wt 4.45%的燃料組件。每個(gè)平衡循環(huán)的平均燃耗約為17 000 MW·d/t。通常，一組標(biāo)準(zhǔn)CF3組件(wt 4.45%)將在反應(yīng)堆中經(jīng)歷三個(gè)平衡循環(huán)的燃耗，從堆芯卸料時(shí)，其最大燃耗深度約為51 000 MW·d/t。

本文中介紹了乏燃料組件源項(xiàng)計(jì)算的基本方法，并給出了利用CASMO-SNF和SCIENCESMART程序計(jì)算得出的HRP1000反應(yīng)堆的乏燃料組件放射性活度、衰變熱、中子/γ能譜等結(jié)果。

1 乏燃料組件源項(xiàng)計(jì)算

1.1 計(jì)算方法

1.1.1 組件燃耗計(jì)算

伴隨著反應(yīng)堆堆芯中裂變材料的燃耗，錒系核素和裂變產(chǎn)物開(kāi)始逐漸產(chǎn)生并在燃料材料中積累。當(dāng)U-235原子吸收一個(gè)熱中子，并最終發(fā)生(n，f)裂變反應(yīng)時(shí)，將產(chǎn)生兩個(gè)或三個(gè)裂變碎片原子 (FP)。如U-238和U-235等重金屬 (HM)元素可吸收一個(gè)中子，發(fā)生 (n，γ)或 (n，p)等反應(yīng)，生成錒系核素同位素。易裂變核素的燃耗方程如 (1)式所示，該式即為燃耗計(jì)算的基本原理:

式 (1)中，等號(hào)左側(cè)為m核素的核素密度隨時(shí)間的變化率，等號(hào)右側(cè)第一項(xiàng)為衰變/核反應(yīng)項(xiàng)，第二項(xiàng)為燃耗項(xiàng)，第三項(xiàng)為活化項(xiàng) (即其他核素通過(guò)核反應(yīng)向m核素轉(zhuǎn)化項(xiàng))，其中:

此外，在堆內(nèi)中子和γ射線(xiàn)的照射下，燃料材料和結(jié)構(gòu)材料中的核素可被活化為放射性核素。忽略掉 (1)式方程中的燃耗項(xiàng)，即可得到用于計(jì)算材料活化的方程式。

在燃耗方程數(shù)值求解中，每個(gè)步驟都需要Φ，βm和σ的具體數(shù)值，即燃耗計(jì)算總是與中子輸運(yùn)計(jì)算相互關(guān)聯(lián)。此外，由于燃耗計(jì)算中所要用到的截面數(shù)據(jù)受到不均勻的反應(yīng)堆運(yùn)行參數(shù)軸向分布的影響較大，因此，整個(gè)堆芯的空間功率運(yùn)行史數(shù)據(jù)的精確度也對(duì)燃耗計(jì)算結(jié)果的精度有著顯著的影響。

1.1.2 堆芯中子輸運(yùn)計(jì)算

在中子平衡狀態(tài)下，系統(tǒng)獲得的中子數(shù)目和丟失的中子數(shù)目是相等的。中子輸運(yùn)計(jì)算是求解一個(gè)相空間 (時(shí)間t，能量E，位置r)和運(yùn)動(dòng)方向已給定的系統(tǒng)內(nèi)中子平衡狀態(tài)的中子輸運(yùn)問(wèn)題。通過(guò)中子輸運(yùn)計(jì)算可獲知系統(tǒng)的標(biāo)量中子通量可用于計(jì)算各個(gè)反應(yīng)的速率，是求解燃耗方程的一項(xiàng)重要參數(shù)。

1.1.3 功率運(yùn)行史

功率運(yùn)行史即為反應(yīng)堆在運(yùn)行期間，與堆芯運(yùn)行相關(guān)的全部參數(shù)的歷史記錄。功率運(yùn)行參數(shù)通常可劃分為電廠參數(shù)、堆芯參數(shù)、一回路冷卻劑參數(shù)、燃料棒參數(shù)、燃料組件參數(shù)和控制棒參數(shù)等。在燃料燃耗和乏燃料源項(xiàng)計(jì)算中所關(guān)注的功率運(yùn)行史參數(shù)包括:

1)電廠:總熱功率、燃料及冷卻劑產(chǎn)熱比例等;

2)堆芯:堆芯體積、堆芯幾何、等效半徑、線(xiàn)功率密度、軸向功率分布等;

3)一回路冷卻劑:壓力、進(jìn)出口溫度、平均堆芯流量、慢化劑密度、硼濃度等;

4)控制棒:各組件控制棒數(shù)量、控制棒插入歷史等。

功率運(yùn)行史數(shù)據(jù)是計(jì)算燃料燃耗的一項(xiàng)重要數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。在計(jì)算長(zhǎng)期運(yùn)行后的乏燃料源項(xiàng)時(shí)，功率運(yùn)行史數(shù)據(jù)的精確性對(duì)源項(xiàng)計(jì)算的準(zhǔn)確性有著決定性的影響。因此，在數(shù)值模擬計(jì)算中，通常將堆芯在徑向上以燃料組件柵元作為體元，軸向上以一定長(zhǎng)度的活性段區(qū)域作為體元，再結(jié)合每個(gè)體元內(nèi)的功率運(yùn)行史數(shù)據(jù)對(duì)體元內(nèi)每一步的燃耗問(wèn)題進(jìn)行求解。

1.1.4 乏燃料存儲(chǔ)和衰變計(jì)算

乏燃料在核反應(yīng)堆內(nèi)受到長(zhǎng)期輻照后已不再適于繼續(xù)在反應(yīng)堆中維持滿(mǎn)功率運(yùn)行，依據(jù)燃料循環(huán)的策略，乏燃料組件將被卸料暫存于乏池中，在乏池中儲(chǔ)存一段時(shí)間后，將根據(jù)乏燃料管理的政策將其移送至處置場(chǎng)。乏燃料內(nèi)的核素組成主要包括裂變產(chǎn)物、鈾和钚、稀有錒系核素。乏燃料組件衰變問(wèn)題的求解方程中可表示為燃耗方程 (1)式去掉等號(hào)右側(cè)的燃耗項(xiàng)和活化項(xiàng)之后的形式，結(jié)合衰變鏈數(shù)據(jù)庫(kù)，即可求解乏燃料組件中的核素衰變問(wèn)題。

2.2 計(jì)算程序

計(jì)算燃料組件源項(xiàng)的關(guān)鍵是求解組件在堆芯的燃耗問(wèn)題，其求解方法通常以計(jì)算程序?qū)唧w問(wèn)題進(jìn)行建模，并結(jié)合核數(shù)據(jù)庫(kù)信息對(duì)燃耗方程進(jìn)行求解。目前國(guó)內(nèi)外主流的計(jì)算中子輸運(yùn)和燃料組件燃耗的程序包括以MCNP、KENO和RMC等為代表的概率論計(jì)算程序和以APOLLO、CASMO和NEWT等為代表的確定論計(jì)算程序。

精確計(jì)算燃料組件中核素濃度的過(guò)程通常可分解為三個(gè)主要步驟:1)準(zhǔn)備燃料組件二維柵元的截面數(shù)據(jù)庫(kù)和燃耗數(shù)據(jù)庫(kù);2)模擬三維的堆芯運(yùn)行史;3)結(jié)合截面和燃耗數(shù)據(jù)庫(kù)以及運(yùn)行史計(jì)算各個(gè)核素濃度。本工作中采用CASMO5程序計(jì)算組件柵元數(shù)據(jù)庫(kù)，SNF程序計(jì)算乏燃料中的核素衰變、SCIENCE-SMART程序計(jì)算堆芯運(yùn)行史。CASMO5[3]和SNF[4]程序是由Studsvik公司開(kāi)發(fā)的用于計(jì)算輕水堆堆芯物理的CMS系統(tǒng)下的兩個(gè)子程序，SCIENCE[5]是一款源自法國(guó)的壓水堆堆芯物理計(jì)算程序系統(tǒng)，SMART為其系統(tǒng)內(nèi)用于計(jì)算三維堆芯運(yùn)行的子程序。本工作中模擬計(jì)算的輸入?yún)?shù)皆遵照CF3組件的實(shí)際參數(shù) (包括幾何、材料、格架及上下端頭元素組成等)和HPR1000堆芯的設(shè)計(jì)運(yùn)行參數(shù) (包括燃耗深度、功率分布、燃料溫度，硼濃度，慢化劑溫度和慢化劑密度等)。

2 結(jié) 果

在乏燃料管理中，輻射防護(hù)設(shè)計(jì)所需的源項(xiàng)數(shù)據(jù)應(yīng)具有較好的包絡(luò)性，而在容器端頭的局部屏蔽設(shè)計(jì)中則要求源項(xiàng)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性。本節(jié)中以組件最大燃耗 (wt4.45%，55 GWd/t)的核素積存量計(jì)算結(jié)果作為輻射安全考慮的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)，并討論了組件實(shí)際燃耗和功率運(yùn)行史精確度對(duì)于核素積存量計(jì)算結(jié)果的影響。

2.1 放射性活度

圖1給出了初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的CF3乏燃料組件的放射性活度。按照組成成分劃分，乏燃料組件的放射性活度的主要來(lái)源包括裂變碎片 (F.P.s)和錒系核素 (Actinides)，此外圖1中還給出了上下端頭和支撐格架受照活化后的放射性活度(Structur.)。如圖所示，組件總放射性活度(TOTAL)在卸料時(shí)約為1018Bq/t，經(jīng)過(guò)100年的衰變，總活度逐漸降低至約1015Bq/t，總活度的絕大部分由裂變碎片 (F.P.s)貢獻(xiàn)而來(lái)，錒系核素和結(jié)構(gòu)部件在總活度中也占有一定的比例。在衰變10年后，由于短壽命的放射性核素消耗殆盡，總活度中裂變碎片和錒系核素在總活度中的貢獻(xiàn)都趨于穩(wěn)定，且在衰變10至100年之間，二者活度比例基本保持穩(wěn)定。除了組件成分的活度，圖1中還給出了一些代表性核素活度的隨衰變時(shí)間的變化，這些核素包括H-3、Co-60、I-131、Cs-134和Cs-137。

圖2中給出了按照NRC事故源項(xiàng)分組原則[6]下CF3乏燃料組件 (wt 4.45%，55 GW·d/t U)中各FP分組的放射性活度隨衰變時(shí)間的變化。各FP分組內(nèi)的核素如下表所示:

圖1 CF3乏燃料組件 (wt4.45%，55 GW·d/t)中主要源項(xiàng)放射性活度Fig.1 Radioactivity of main source terms in CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

1)Noble_gases(惰性氣體)組:Kr+Xe;

2)Halogens(鹵素)組:I+Br;

3)Alkali_met.(堿金屬)組:Cs+Rb;

4)Tellur._met.(Te族金屬)組:Te+Sb+Se;

5)Ba+Sr組:Ba+Sr;

6)Noble_metals(貴金屬)組:Ru+Rh+Mo+Tc+Co+Pd;

7)Cerium_group(Ce組):Ce+Pu+Np;

8)Lanthanides(La系組):La+Zr+Nd+Eu+Nb+Pm+Pr+Sm+Y+Cm+Am。

圖2 CF3乏燃料組件 (wt4.45%，55 GWd/t)各FP分組的放射性活度Fig.2 Radioactivity of each FP group of CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

圖3給出了卸料后100年內(nèi)不同初始富集度的CF3乏燃料組件的放射性活度變化，各燃料組件均按照HPR1000的功率燃耗史中對(duì)該類(lèi)型組件的燃耗策略進(jìn)行計(jì)算。如圖中所示，雖然各型組件的燃耗深度有較大的差異，但在卸料初期，其放射性活度較為相近，隨著乏燃料組件的衰變，燃耗深度較低的wt 1.80%燃料組件的活度相較于其他類(lèi)型組件的活度下降更快。在衰變一百年后，各組件的活度值依卸料時(shí)的燃耗深度的大小由高到低排列，且活度與卸料燃耗深度有著近似線(xiàn)性的比例關(guān)系。究其原因，即是此時(shí)的放射性活度已由長(zhǎng)半衰期放射性核素為主導(dǎo)，而長(zhǎng)半衰期的AC和FP核素的生成均和燃耗深度存在著較強(qiáng)的線(xiàn)性關(guān)系。

圖3 不同初始富集度的CF3乏燃料組件在卸料后的放射性活度變化Fig.3 Change of radioactivity of CF3 spent fuel assemblies with different initial enrichment after unloading

2.2 γ能譜

圖4 為SNF輸出的乏燃料組件在卸料后各時(shí)間點(diǎn) (＜100年)所發(fā)射的γ射線(xiàn)能譜，該能譜僅包含7個(gè)能群，由0.45 MeV延伸至4.0 Me V。由圖中可見(jiàn)，乏燃料組件的γ射線(xiàn)能譜隨著時(shí)間的推移逐漸變 “軟”，即高能區(qū)γ射線(xiàn)占比逐漸減小，其原因主要是高能γ射線(xiàn)多來(lái)源于具有短半衰期的不穩(wěn)定核素，這些核素在卸料后的一段時(shí)間內(nèi)即消耗殆盡。

2.3 中子源項(xiàng)

圖4 衰變時(shí)間100年內(nèi)各時(shí)間點(diǎn)的7群γ能譜Fig.4 Seven groups ofγ-ray spectra at each time point within 100 years of decay time

圖5 為乏燃料的中子源強(qiáng)隨衰變時(shí)間的變化，SNF中依據(jù)發(fā)射機(jī)理，中子源被劃分為兩部分:自發(fā)裂變中子 (S.P.F)和 (α，n)反應(yīng)中子(a.-n)。由圖中組件總的自發(fā)裂變中子源強(qiáng)度 (TOTAL SP.F)和Cm-244自發(fā)裂變中子源強(qiáng)度 (Cm-244 SP.F)可知，Cm-244是自發(fā)裂變中子的主要來(lái)源。在卸料初期，短半衰期核素Cm-242表現(xiàn)活躍，是 (α，n)反應(yīng)中子的主要生產(chǎn)者，在卸料初期 (＜2年)，Cm-242貢獻(xiàn)的自發(fā)裂變中子也占有一定的比例，Cm-242在卸料后的十年左右?guī)缀跸拇M，自發(fā)裂變的強(qiáng)度下降為卸料初期的1/10 000左右。在卸料5年后，乏燃料所發(fā)射的(α，n)反應(yīng)中子來(lái)源于多個(gè)長(zhǎng)衰變周期錒系核素，主要有Cm-244、Pu-241、Pu-238等。

圖5 衰變時(shí)間100年內(nèi)自發(fā)分裂中子 (SP.F.)和 (α，n)反應(yīng) (a.-n)的中子源強(qiáng)度Fig.5 Neutronsource intensity of spontaneous fission neutrons(SP.F.)and(α，n)reaction(a.-n)within 100 years of decay time

2.4 衰變熱

圖6 中給出了CF3乏燃料組件衰變熱隨衰變時(shí)間的變化。在卸料后的100年里，衰變熱的總熱功率從約105W/t降低到約500 W/t。如圖所示，短半衰期的錒系核素 (Actinides)在卸料后幾年內(nèi)衰變殆盡，大多數(shù)殘余錒系核素均具有數(shù)千或數(shù)百萬(wàn)年的半衰期。因此，錒系核素的衰變熱功率在經(jīng)過(guò)幾年的衰減后幾乎保持恒定，在衰變時(shí)間 ～60年時(shí)，錒系核素的衰變熱功率超過(guò)了裂變產(chǎn)物 (F.P.s)的衰變熱功率，并逐漸占據(jù)了組件衰變熱的主導(dǎo)地位。

圖6 CF3乏燃料組件 (wt4.45%，55 GWd/t)衰變熱Fig.6 Decay heat of CF3 spent fuel assemblies(wt4.45%，55 GWd/t U)

圖7 中給出了卸料后100年內(nèi)不同初始富集度的CF3乏燃料組件衰變熱的變化，如同前一小節(jié)中所給出的不同初始富集度卸料后的活度變化的情況相似，卸料后的長(zhǎng)期衰變熱也與燃耗深度具有近似線(xiàn)性的關(guān)系。在卸料100年后，各型乏燃料的衰變熱均在～102W/t量級(jí)。

圖7 不同初始富集度的CF3乏燃料組件在卸料后的衰變熱變化Fig.7 Decay heat change of CF3 spent fuel assemblies with different initial enrichment after unloading

2.5 軸向功率運(yùn)行史

軸向功率運(yùn)行史精確度對(duì)乏燃料源項(xiàng)計(jì)算的精確度有著重要的影響。本文中，以HPR1000堆芯中wt4.45%組件在第三、四、五 (平衡循環(huán))，三個(gè)循環(huán)的燃耗策略為例，配置了兩種不同模式的功率運(yùn)行史分別提供給CASMO-SNF程序進(jìn)行計(jì)算:

模式1:分16個(gè)軸向網(wǎng)格內(nèi) (w P.H.)配置功率歷史;

模式2:軸向均勻燃耗和功率歷史 (w/o P.H.)。

以這兩種模式執(zhí)行的計(jì)算所獲得的放射性和衰變熱的結(jié)果分示于圖8和圖9中。

圖8 兩種模式下組件放射性活度Fig.8 Radioactivity of assemblies under two modes

圖9 兩種模式下組件衰變熱Fig.9 Decay heat of assemblies under two modes

如圖8所示，兩種模式下所得的總活度略有不同 (紅色實(shí)線(xiàn)和虛線(xiàn))。然而，在w/o P.H.模式下計(jì)算出的錒系核素活度比w P.H.模式下的大得多。兩個(gè)結(jié)果的差異接近一個(gè)數(shù)量級(jí)。這被解釋為當(dāng)忽略燃耗和運(yùn)行參數(shù)的非均勻分布時(shí)，錒系核素的產(chǎn)量將被較大程度地高估。

如圖9所示，兩種模式下所得的衰變熱在最初幾年中以相似的趨勢(shì)減小，而后在接下來(lái)幾十年的衰變中存在較大差異。衰變熱的差異也是由于在w/o P.H.模式下對(duì)錒系核素積存量的高估所引起的。由此可初步判斷，在乏燃料的長(zhǎng)期管理的科研和工程問(wèn)題中，由軸向功率運(yùn)行史的不準(zhǔn)確性所引起的放射性和衰變熱的估算偏差是不可忽略的。

3 總結(jié)及討論

本文介紹了利用CASMO-SNF和SCIENCE程序計(jì)算HPR1000堆芯所使用的CF3燃料組件的在燃耗過(guò)程和乏燃料衰變過(guò)程中的源項(xiàng)參數(shù)計(jì)算，給出了乏燃料卸料后的放射性活度、衰變熱、γ能譜、中子源等信息，并討論了初始富集度和軸向功率運(yùn)行史的精確度對(duì)源項(xiàng)計(jì)算的影響，相應(yīng)結(jié)論可總括如下:

1)初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的乏燃料組件的放射性活度在卸料時(shí)約為1018Bq/t，在衰變100年后降至～1015Bq/t。裂變產(chǎn)物核素 (FP)是卸料后一百年內(nèi)放射性的主要來(lái)源;

2)初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GWd/t的乏燃料組件的衰變熱功率在卸料后的100年里，從約105W/t降低到約500 W/t;

3)對(duì)于初始富集度為wt4.45%，燃耗深度55 GW·d/t的乏燃料組件，軸向功率運(yùn)行史的精確度對(duì)核素積存量的計(jì)算有較大的影響 (多至一個(gè)數(shù)量級(jí))，均勻化的軸向功率運(yùn)行史可造成錒系核素的產(chǎn)量被較大程度地高估，對(duì)于輻射源項(xiàng)計(jì)算的準(zhǔn)確性有較大的影響。

計(jì)算乏燃料組件核素積存量有兩個(gè)主要用途:其一是為組件貯存、轉(zhuǎn)運(yùn)、輻射安全分析提供數(shù)據(jù)依據(jù)，基于該目的的核素積存量計(jì)算注重?cái)?shù)據(jù)的保守性，即對(duì)同類(lèi)型組件源項(xiàng)具有包括性;其二是為精確的源項(xiàng)分析提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)，基于該目的的核素積存量計(jì)算注重?cái)?shù)據(jù)的準(zhǔn)確性，即盡可能精確地獲得組件中受到重點(diǎn)關(guān)注的核素積存量的精確值。這兩個(gè)目的對(duì)積存量數(shù)據(jù)的精確度有著不同的要求。因此，在實(shí)際計(jì)算中:

1)對(duì)于輻射安全目的的計(jì)算，可在計(jì)算中的每一步采用使源項(xiàng)結(jié)果相對(duì)保守的輸入?yún)?shù);

2)對(duì)于精確的源項(xiàng)計(jì)算，則應(yīng)在組件柵元燃耗、堆芯輸運(yùn)、功率運(yùn)行等計(jì)算步驟中采用在徑向、軸向、時(shí)間等多個(gè)維度上與實(shí)際運(yùn)行數(shù)據(jù)相對(duì)應(yīng)的、盡可能精確的輸入?yún)?shù)。

本文中所給出的兩種參數(shù)配置模式:w/o P.H.模式和w P.H.模式可分別對(duì)應(yīng)以上兩類(lèi)乏燃料核素積存量數(shù)據(jù)需求，即w/o P.H.模式具有一定保守性，其結(jié)果可用于輻射防護(hù)目的的工程計(jì)算，w P.H.模式具有較好的精確性，其結(jié)果可用于容器上下端屏蔽分析等方面的研究。