鈁原子磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)及其同位素的磁偶極矩的理論計(jì)算*

婁冰瓊 李芳 王沛妍 王黎明 唐永波2)?

1) (河南師范大學(xué)物理與材料科學(xué)學(xué)院,新鄉(xiāng) 453000)

2) (深圳技術(shù)大學(xué)基礎(chǔ)教學(xué)部,深圳 518118)

應(yīng)用基于B樣條基組的相對(duì)論耦合簇理論方法,計(jì)算了212Fr原子的nS (n = 7—12),nP (n = 7—12)和nD (n = 6—11)態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù).與精確實(shí)驗(yàn)值的比較說明這套理論方法能精確計(jì)算出磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),其中7P態(tài)的磁偶極超精細(xì)常數(shù)的理論值與實(shí)驗(yàn)值之間的差異小于1%.在忽略場(chǎng)移效應(yīng)對(duì)Fr原子7P態(tài)超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)的影響下,通過結(jié)合實(shí)驗(yàn)值進(jìn)一步定出了207-213,220-228Fr核磁偶極矩μ,這些值與已有的測(cè)量值具有非常好的一致性.本文報(bào)道了12S,nP (n = 9—12)和nD (n = 10—11)態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù).

1 引 言

超精細(xì)相互作用描述的是核外電子與核的電磁多極矩之間的相互作用.由其引起的能級(jí)劈裂稱為超精細(xì)結(jié)構(gòu).準(zhǔn)確了解原子體系能級(jí)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)對(duì)于高精度光譜測(cè)量實(shí)驗(yàn),原子鐘,量子信息,核電磁多極極矩的確定,以及與激光冷卻和激光囚禁相關(guān)的多個(gè)領(lǐng)域都是非常重要的.超精細(xì)相互作用是一種短程力,對(duì)相對(duì)論效應(yīng)和電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)非常敏感.精確計(jì)算超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)需要同時(shí)考慮這兩種效應(yīng).相對(duì)論效應(yīng)通過解Dirac-Fock (DF)方程很容易被考慮進(jìn)去,因此決定計(jì)算精度的是電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).目前在原子物理領(lǐng)域,相對(duì)論框架下的多體方法比如：相對(duì)論組態(tài)和多組態(tài)相互作用方法[1-4]、相對(duì)論多體微擾理論方法[5-9]、相對(duì)論耦合簇理論方法[10-12],以及這些方法的其他改進(jìn)版本[13-18]已廣泛用于處理電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).最近我們基于B樣條基,發(fā)展了一套用于原子結(jié)構(gòu)性質(zhì)計(jì)算研究的相對(duì)論耦合簇理論方法,并開發(fā)了相應(yīng)的程序包.應(yīng)用這種方法計(jì)算研究了重原子Tl和Fr的能級(jí)、躍遷矩陣元、態(tài)壽命和極化率等性質(zhì)[19,20].已證實(shí)這套方法能精確地計(jì)算出重原子體系的長(zhǎng)程性質(zhì).本文嘗試應(yīng)用這套理論方法計(jì)算Fr原子的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),用以檢測(cè)本方法應(yīng)用到短程性質(zhì)時(shí)的性能和精度.Fr是研究宇稱不守恒效應(yīng)(parity non-conservation,PNC)和測(cè)量電子永久電偶極矩(electric dipole moment,EDM)的重要候選體系[21-25].理論計(jì)算Fr原子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)是非常有意義的.比如PNC振幅是一個(gè)不可觀測(cè)量,需要理論提供這個(gè)參數(shù),其理論計(jì)算精度就是通過對(duì)比磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A的精度來評(píng)估.另一方面,結(jié)合超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)的精確測(cè)量值便可導(dǎo)出核的電磁多極矩.這是目前確定核電磁多極矩精確的方法之一,因其并不依賴核模型.

在過去的幾十年中,已有不少實(shí)驗(yàn)和理論工作報(bào)道了Fr原子超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)和核結(jié)構(gòu)參數(shù).實(shí)驗(yàn)測(cè)量方面：1978年,Ekstr?m等[26]利用原子-光束磁共振技術(shù)測(cè)量208-213,220-222Fr同位素的核自旋和磁偶極矩;1985—1990年,ISOLDE合作組[27-31]先后測(cè)量了212Fr原子多個(gè)態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù).1999年,Grossman等[32]測(cè)量了208-212Fr的7P1/2態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu).2007年,Sansonetti[33]綜述了Fr原子躍遷能、核結(jié)構(gòu)參數(shù)、同位素位移和超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)等性質(zhì).2008年,Gomez等[34]測(cè)量了210Fr原子9S態(tài)的磁偶極超精細(xì)常數(shù),并結(jié)合精確的理論值定出210Fr的磁偶極矩.理論方面：1984年,Dzuba等[35]應(yīng)用相對(duì)論多體微擾方法計(jì)算了211Fr原子nS1/2(n= 7—8)和nP1/2,3/2(n= 7—8)態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù);1997年,Owusu等[36]應(yīng)用相對(duì)論連接圖多體微擾理論方法研究了212Fr原子S態(tài)磁偶極超精細(xì)相互作用中的原子實(shí)極化效應(yīng).由于多體微擾理論僅考慮部分主要的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng),因此這些理論結(jié)果精度并不高.1999年,Safronova等[37]應(yīng)用相對(duì)論全階理論方法(等價(jià)于相對(duì)論線性耦合簇理論方法)計(jì)算了211Fr原子nS1/2(n= 7—8)和nP1/2,3/2(n= 7—8)態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),計(jì)算精度相比之前的多體微擾理論結(jié)果有了較大的提高.最近,Sahoo等[38]采用基于高斯基的多種相對(duì)論多體方法計(jì)算了210,212Fr原子17個(gè)態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),并系統(tǒng)地研究了電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).這17個(gè)態(tài)不僅包括了之前計(jì)算過的S和P態(tài),還首次報(bào)道了多個(gè)D態(tài)的值.除了高激發(fā)態(tài)10S和11S的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)與測(cè)量值有4%—5%的差異外,Sahoo等[38]的理論結(jié)果均與測(cè)量值[27-29,32,39]符合.大部分理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)測(cè)量都是針對(duì)Fr原子低能態(tài)超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),目前可參考的高激發(fā)態(tài)超精細(xì)常數(shù)非常少.而同族的堿金屬元素Rb和Cs原子,已有很多高激發(fā)態(tài)都有精確的測(cè)量值和計(jì)算值.Sahoo等[38]采用的是基于高斯基組的理論方法,由于大數(shù)目的高斯基組可能發(fā)生線性相關(guān)等數(shù)值問題,優(yōu)化基底中的非線性參數(shù)需要特別處理,這個(gè)優(yōu)化參數(shù)也是非常耗時(shí)的,這使得他們的方法很難應(yīng)用到高激發(fā)態(tài)性質(zhì)的研究.與高斯函數(shù)不同,B樣條是定義在有限區(qū)間的精確的分段多項(xiàng)式[40],由B樣條構(gòu)成的基組是近似完備的,并不存在線性相關(guān)問題,這類基不僅可以描述低能束縛態(tài),還能很好描述高激發(fā)態(tài)、里德伯態(tài)和連續(xù)態(tài)[41].

本文首先應(yīng)用基于B樣條基的相對(duì)論簇耦合理論方法計(jì)算了212Fr原子S,P和D態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),一方面通過與可參考的實(shí)驗(yàn)值對(duì)比檢測(cè)理論方法,另一方面通過研究這些計(jì)算結(jié)果調(diào)查5個(gè)序列態(tài)中的電子關(guān)聯(lián)趨勢(shì).最后,通過結(jié)合7P態(tài)磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)測(cè)量值,進(jìn)一步定出了208-228Fr核磁偶極矩μ.本文采用原子單位制.

2 理論與方法

Fr是目前元素周期表中最重的堿金屬元素,是一個(gè)單價(jià)原子系統(tǒng).體系處于υ價(jià)電子軌道時(shí)的精確波函數(shù)可表示為

其中,Ω表示波算符;|φυ〉是參考狀態(tài),即零階DF波函數(shù).

在耦合簇理論(coupled-cluster)框架[42,43]下,波算符表示成簇算符S的指數(shù)形式：

根據(jù)電子激發(fā)的數(shù)目,簇算符S可展開成

其中,N是體系的電子數(shù),Sn表示電子的n激發(fā).在僅考慮電子單激發(fā)(single excitation)和雙激發(fā)(double excitation)的耦合簇理論近似下,系統(tǒng)的波函數(shù)被簡(jiǎn)化為

僅考慮單雙激發(fā)的簇耦合方法用CCSD表示.若忽略式子中的非線性項(xiàng),波函數(shù)近似為

這種近似稱為線性簇耦合方法(用LCCSD表示),等價(jià)于目前原子物理領(lǐng)域Blundell等[44]發(fā)展的全階方法.

根據(jù)相對(duì)參考態(tài)所激發(fā)的粒子和洞的數(shù)目,簇算符S被分成

其中S(0,0)和S(0,1)分別表示原子實(shí)激發(fā)和價(jià)電子激發(fā)的簇算符.前者是用于計(jì)算閉殼層體系波函數(shù),后者對(duì)應(yīng)價(jià)電子態(tài)波函數(shù).將其進(jìn)行二次量子化后,原子實(shí)簇算符表示為

而價(jià)電子簇算符表示為

式中,字母a,b代表原子實(shí)軌道;r,s為虛軌道;υ表示價(jià)電子軌道;a?(a)是粒子產(chǎn)生(湮滅)算符,是簇振幅.利用廣義Bloch方程即可導(dǎo)出簇算符的耦合方程

式中χ=Ω-1 ,W稱為折疊算符;P和Q分表表示作用于模型空間及其正交互補(bǔ)空間的投影算子.在實(shí)際計(jì)算中,首先迭代求解S(0,0)的耦合方程,直至收斂.然后利用已獲得的S(0,0),用類似的迭代方法求解S(0,1)的方程.

在完成上面迭代求解之后,單體算符O在態(tài)|ψυ〉的期望值可用下列式子計(jì)算得到

在我們最近的工作[19,20]中已對(duì)(12)式做了具體展開.在本文中,O是磁偶極超細(xì)相互作用算符,即

其中μ是核磁矩,F(r) 是一個(gè)用來考慮Bohr-Weisskopf效應(yīng)的磁化分布函數(shù).本文采用均勻球分布模型

式中RN表示磁化半徑.本文采用與核電荷分布半徑一樣的值.

磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)由下式定義：

定義一個(gè)磁偶極超精細(xì)耦合常數(shù)a,

通過結(jié)合實(shí)驗(yàn)值A(chǔ)expt.和理論計(jì)算值ather.即可導(dǎo)出核的磁偶極矩,即

3 結(jié)果與討論

3.1 212Fr原子S,P和D態(tài)超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A

我們之前的工作已報(bào)道了Fr原子能量和躍遷性質(zhì)[19].本文基于之前所得到的波函數(shù)計(jì)算了Fr原子的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù).在Fr的眾多同位素中,212Fr多個(gè)態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)具有精確的測(cè)量值.212Fr原子的磁偶極矩和核自旋的實(shí)驗(yàn)推薦值分別為4.62和5.

表1列出了212Fr原子主量子數(shù)n≤12 的S態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù).ADF和ACCSD分別表示用DF方法和CCSD方法計(jì)算得到的值.ADF和ACCSD之間的差值表示電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的貢獻(xiàn).表中第4列為電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的百分比Δ=×100%.最后兩列分別列出了其他理論值[38]和實(shí)驗(yàn)[27,29,39].從表1可以觀察到,對(duì)于基態(tài)7s1/2的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A,本文理論值A(chǔ)CCSD和測(cè)量值的差異在4%左右,而Sahoo等[38]的結(jié)果在1%以內(nèi).本文方法沒有考慮三激發(fā)和量子電動(dòng)力學(xué)效應(yīng)(quantum electrodynamics,QED).根據(jù)Porsev等[45]關(guān)于堿金屬Cs的工作,三激發(fā)態(tài)和QED對(duì)Cs原子基態(tài)超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A的貢獻(xiàn)在2%左右.Fr比Cs電子數(shù)多,可以估算三激發(fā)態(tài)和QED對(duì)Fr原子基態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)的貢獻(xiàn)在2%—3%,若加上這部分貢獻(xiàn),本文理論值與實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的差異就降低到1%—2%.Sahoo等[38]推薦的值包括部分三激發(fā)態(tài)的貢獻(xiàn),因此文獻(xiàn)[38]結(jié)果比本文結(jié)果更接近實(shí)驗(yàn)值.這也說明,對(duì)于堿金屬原子基態(tài)超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)而言,若理論計(jì)算精度要控制在1%左右,就須考慮三激發(fā)態(tài)和QED效應(yīng)的貢獻(xiàn).對(duì)于其他S態(tài),只有10S和11S具有實(shí)驗(yàn)測(cè)量值.從表1還可以看出,Sahoo等[38]推薦的結(jié)果與測(cè)量值有4%—5%的差異.本文計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值符合,都在實(shí)驗(yàn)測(cè)量值所給不確定度范圍內(nèi).相比基態(tài),這類高激發(fā)S態(tài)的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)更弱,因此更容易計(jì)算到高精度.從整個(gè)序列態(tài)來看,nS (7—9)態(tài),本文結(jié)果均大于Sahoo等[38]的結(jié)果,但是10S態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A反而是小于他們的值.為了找到這種反常差異的原因,對(duì)比了兩者的零階DF值,10S和11S的DF值分別是353.32和171.98 MHz,與本文結(jié)果321.24和185.41 MHz有差異.通過對(duì)比發(fā)現(xiàn),本文和文獻(xiàn)[38]中電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的貢獻(xiàn)是一樣的,因此可以判定文獻(xiàn)[38]的結(jié)果是由于基組本身導(dǎo)致的.

表1 212Fr原子S態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A(單位：MHz)Table 1.Hyperfine-structure constantAfor the S states of 212Fr in MHz.

表2列出了212Fr原子主量子數(shù)n≤12的P態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù).對(duì)于P態(tài)而言,僅有7P和8P態(tài)有可參照的實(shí)驗(yàn)值[27,28,32,39]和理論值[38].本文ACCSD值與其他理論值以及實(shí)驗(yàn)值均符合,差異在1%以內(nèi).報(bào)道了nP (n= 9—12)態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù).采用CCSD方法計(jì)算得到的nP (n= 9—12)態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),其精度在1%—2%.這為將來實(shí)驗(yàn)測(cè)量和其他理論方法提供了一個(gè)參考.

表3列出了212Fr原子主量子數(shù)n≤11 的D態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A.但D態(tài)與S態(tài)、P態(tài)不同,具有測(cè)量值的態(tài)并不是最低的D態(tài),而是8D和9D態(tài)[29].對(duì)于8D3/2和9D3/2態(tài),利用CCSD方法計(jì)算的值與Sahoo等[38]的理論值以及實(shí)驗(yàn)測(cè)量值都是符合的.對(duì)于8D5/2和9D5/2態(tài),本文CCSD值小于測(cè)量值,不在測(cè)量值的不確定度范圍內(nèi);本文CCSD值與Sahoo等[38]的計(jì)算值是非常接近的,在其不確定度范圍內(nèi).除6D3/2以外的其他D態(tài),本文CCSD值與Sahoo等[38]的理論值是符合一致的.對(duì)于6D3/2態(tài),本文CCSD值比Sahoo等[38]的推薦值大18%左右.從表3可以觀察到6D3/2的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)非常強(qiáng),電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)的貢獻(xiàn)是零階DF值的兩倍左右,這表明除單雙激發(fā)近似外的高階激發(fā)態(tài)也有比較明顯的貢獻(xiàn).換言之,若要精確計(jì)算6D3/2態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù),需要考慮三激發(fā)態(tài)甚至更高階的激發(fā)貢獻(xiàn).綜合3個(gè)表格也可以看出,D態(tài)的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)趨勢(shì)并不如S和P態(tài)那么規(guī)范.

表2 212Fr原子P態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A(單位：MHz)Table 2.Hyperfine-structure constantAfor the P states of 212Fr in MHz.

表3 212Fr原子D態(tài)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A(單位：MHz)Table 3.Hyperfine-structure constantAfor the D states of 212Fr in MHz.

3.2 電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)

圖1給出了212Fr原子S1/2,P1/2,P3/2,D3/2和D5/2態(tài)磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A中電子關(guān)聯(lián)效應(yīng).根據(jù)圖1可以觀察到前4個(gè)序列態(tài)的關(guān)聯(lián)效應(yīng)隨著主量子數(shù)n的增加而減小,而第5個(gè)序列D5/2態(tài)的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)隨著主量子數(shù)的增加而增大.S1/2態(tài)電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)最弱,除了基態(tài)外,其他S態(tài)的關(guān)聯(lián)效應(yīng)均小于20%.然而,D5/2態(tài)電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)最強(qiáng),均大于100%.電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)數(shù)值大于零階DF值,符號(hào)相反,因此這兩個(gè)數(shù)值間會(huì)存在抵消.通常強(qiáng)的抵消會(huì)導(dǎo)致較差的結(jié)果.正如表3顯示,Sahoo等[38]針對(duì)D5/2序列態(tài),得到了比序列S和P態(tài)更大的不確定度.對(duì)于D5/2序列態(tài)這類反常的電子關(guān)聯(lián)趨勢(shì),在其他原子體系也有觀察到,比如單價(jià)堿土離子體系[46]、堿金屬原子Rb[47]和Fr[38].

圖1 212Fr原子S1/2,P1/2,P3/2,D3/2和D5/2態(tài)磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)中的電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)Fig.1.Electron correlation effects in hyperfine-structure constantAfor S1/2,P1/2,P3/2,D3/2and D5/2states of 212Fr.

(12)式的展開式中有3項(xiàng)對(duì)超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)有顯著貢獻(xiàn).第一項(xiàng)是零階的DF值,由于這一項(xiàng)直接由DF波函數(shù)計(jì)算得到,我們稱之為直接效應(yīng),用符號(hào)ADF表示;第二項(xiàng)來自表示式及其復(fù)共軛;第三項(xiàng)來自及其復(fù)共軛.依據(jù)文獻(xiàn)[38],將這兩項(xiàng)稱為原子實(shí)極化效應(yīng)和對(duì)關(guān)聯(lián)效應(yīng),其值分別用符號(hào)ACP和APC表示.符號(hào)AT表示這三項(xiàng)的總和.圖2給出了這3項(xiàng)以及這3項(xiàng)的總和與總值A(chǔ)的比值.從圖2可以觀察到：1)對(duì)于S和P態(tài),最大的貢獻(xiàn)項(xiàng)來自直接效應(yīng),其次是原子實(shí)極化效應(yīng)和對(duì)關(guān)聯(lián)效應(yīng);超過95%的貢獻(xiàn)來自于這3項(xiàng);原子實(shí)極化效應(yīng)貢獻(xiàn)率隨著主量子數(shù)n的增大逐漸趨于一常數(shù);2)對(duì)于6D3/2態(tài),最大貢獻(xiàn)來自對(duì)關(guān)聯(lián)效應(yīng),其次是直接效應(yīng),原子實(shí)極化效應(yīng)非常小;而對(duì)于其他D3/2態(tài),最大貢獻(xiàn)仍然是來自直接效應(yīng),其次是對(duì)關(guān)聯(lián)效應(yīng);主要3項(xiàng)的貢獻(xiàn)占了總值的90%;3)對(duì)于D5/2態(tài),不同項(xiàng)之間存在相互抵消現(xiàn)象;除了這3項(xiàng)貢獻(xiàn)外,其他展開項(xiàng)的貢獻(xiàn)也是非常大的;同時(shí)也可以觀察到在D5/2序列中不同的態(tài)其趨勢(shì)也有差異.這與S和P態(tài)有著截然不同的趨勢(shì).這種反常的趨勢(shì)也許就是D5/2態(tài)磁偶極超精細(xì)常數(shù)計(jì)算精度不如S和P態(tài)的原因.

Fr原子磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)中電子關(guān)聯(lián)趨勢(shì)的詳細(xì)研究,為后續(xù)應(yīng)用這套理論方法研究Fr原子宇稱反演不守恒以及電子的電偶極矩提供了一個(gè)重要參考.

3.3 Fr同位素的磁偶極矩μ

依據(jù)上述計(jì)算顯示212Fr原子7P態(tài)磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)的計(jì)算精度在1%以內(nèi),因此可以結(jié)合7P態(tài)磁偶極超精細(xì)常數(shù)A的測(cè)量值得到磁偶極矩μ.原子核有一定的體積和電荷分布.對(duì)于不同質(zhì)量的同位素,其原子核核電荷的空間分布不同,因此不同同位素的能級(jí)之間是有差異的.這種微小差異稱為場(chǎng)移效應(yīng),可通過兩參數(shù)的 Fermi核模型在自洽場(chǎng)計(jì)算中予以考慮.對(duì)于不同質(zhì)量的同位素,磁化半徑RN也有差異.嚴(yán)格地講,計(jì)算任意一種質(zhì)量數(shù)的Fr,都要求考慮這兩部的貢獻(xiàn).換言之,需要重新輸入相應(yīng)的參數(shù)并進(jìn)行重新計(jì)算.由于全電子處理Fr原子的相對(duì)論耦合簇計(jì)算量大,若每一種同位素都要進(jìn)行一次新的計(jì)算不太現(xiàn)實(shí).因此本文利用一個(gè)三階微擾理論研究了這兩部分效應(yīng)對(duì)7P態(tài)磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)的貢獻(xiàn).本文計(jì)算結(jié)果顯示這兩部分效應(yīng)對(duì)7P態(tài)的貢獻(xiàn)是非常小的.由于本文CCSD理論精度在1%左右,因此可以忽略這些小的效應(yīng).

圖2 直接效應(yīng)ADF、核極化效應(yīng)ACP、對(duì)關(guān)聯(lián)效應(yīng)APC,以及相對(duì)于CCSD的3種效應(yīng)的總和AT=ADF+ACP+APC,針對(duì)主量子數(shù)n的S,P和D態(tài)的結(jié)果A的比率 (a)ADF/A;(b)ACP/A;(c)APC/A;(d)AT/AFig.2.Ratios of direct effectADF,core polarization effectACP,pair correlation effectAPC,and the total of the three effectsAT=ADF+APC+ACPto the CCSD,resultsAfor S,P and D states against the principal quantum numbern：(a)ADF/A;(b)ACP/A;(c)APC/A;(d)AT/A.

表4 Fr原子同位素的磁偶極矩μTable 4.Magnetic dipole momentμ of Fr isotope.

應(yīng)用7P1/2和7P3/2態(tài)的超精細(xì)耦合常數(shù)a,結(jié)合實(shí)驗(yàn)測(cè)量值[27-29,32,39],導(dǎo)出了Fr同位素核的磁偶極矩,相應(yīng)結(jié)果在表4中列出.計(jì)算中磁偶極超精細(xì)耦合常數(shù)分別是a(7P1/2) = 1296.64 MHz和a(7P3/2) = 105.94 MHz.μ1/2和μ3/2分別表示通過7P1/2和7P3/2態(tài)磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)得到的磁偶極矩.μpresent表示兩者的平均值,即.μexpt.是來自文獻(xiàn)[33].μ1/2和μ3/2的不確定度是依據(jù)測(cè)量值的不確定度給出.μpresent的不確定度依據(jù)μpresent與μ1/2和μ3/2之間的最大差值給出.通常情況下,這種方式所給出的不確定度都要大于由實(shí)驗(yàn)測(cè)量值導(dǎo)致的不確定度.從表4可以看出,對(duì)于同位素208-213Fr,μ1/2小于μexpt.,而μ3/2大于μexpt.,二者的平均值μpresent跟μexpt.幾乎完全一致.實(shí)驗(yàn)不確定度比要本文不確定度大約兩倍.其他同位素220-228Fr的μpresent與實(shí)驗(yàn)值μexpt.也符合得非常好.由于這些同位素只有一個(gè)態(tài)具有測(cè)量值并有大的不確定度,因此相比較208-213Fr,220-228Fr的μpresent具有更大的不確定度.

4 結(jié) 論

本文應(yīng)用基于B樣條基的相對(duì)論耦合簇理論方法計(jì)算了212Fr原子S,P和D態(tài)的磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A,其中nP (n= 9—12)和nD (n= 10—11)態(tài)的結(jié)果是首次報(bào)道.與其他理論方法計(jì)算值及測(cè)量值比較顯示,本文方法能精確計(jì)算出磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)這類短程性質(zhì).因此這套方法也能很好用于原子宇稱不守恒和探索電子EDM的相關(guān)研究中.同時(shí),也系統(tǒng)地研究了這5個(gè)序列態(tài)中電子關(guān)聯(lián)趨勢(shì),觀察到D態(tài)具有一些反常的電子關(guān)聯(lián)特征.此外,結(jié)合7P態(tài)磁偶極超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)A的測(cè)量值,得到了207-213,220-228Fr的磁偶極矩μ.本文值與之前的測(cè)量值符合得非常好,其中207-213Fr磁偶極矩μ的精度提高了兩倍左右.