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    大尺寸核/層Co-Pd合金團簇穩(wěn)定結構研究

    2019-04-29 03:08:50李小凡張少勇徐義慶
    原子與分子物理學報 2019年2期
    關鍵詞:勢函數(shù)外層內核

    吳 夏, 李小凡, 張少勇, 劉 濤, 徐義慶

    (安慶師范大學化學化工學院 光電磁功能材料安徽省重點實驗室 光電磁功能配合物和納米配合物安徽省重點實驗室,安慶 246011)

    1 引 言

    在材料化學與計算化學領域,金屬納米團簇的穩(wěn)定結構及性質研究成為熱點問題[1, 2].與金屬原子及其塊體材料相比,金屬納米團簇具有更為特殊的物理和化學特性.從科技和經(jīng)濟視角來看,當制備由昂貴元素構成的表面活潑納米粒子,且合金團簇的內核原子與環(huán)境無直接作用或者相互作用僅限于表面作用時,應避免使用純的昂貴金屬或稀有元素,可減小消耗.比如,Pd是一種昂貴的元素,其納米團簇或納米粒子被廣泛用于反應的催化劑.核層結構中Pd位于外層的核層結構吸引了廣泛的興趣[3].

    相比于單一元素金屬團簇,對二元團簇結構確定的計算難度要大很多,且關于Co-Pd二元團簇方面的理論計算也較少.例如,采用Sutton-Chen勢函數(shù),使用蒙特卡洛(Monte Carlo)算法及Basin hopping算法優(yōu)化Co-Pd(N= 11-20)二元金屬團簇穩(wěn)定結構及能量[4],大部分結構采取二十面體結構.此外,該函數(shù)還被用于研究13及19原子Pd-Co團簇的熱熔性質[5].基于Gupta勢函數(shù)的遺傳算法(GA)也被用于研究Co-Pd團簇結構[6,7],密度泛函理論(DFT)[8]和廣義梯度近似(GGA)算法計算Co-Pd的混合結構和核殼團簇結構性質[6,8].Aguilera-Granja等研究了26原子的CoPd團簇的構型、電子結構、磁性和金屬行為[9].基于MgO(001)載體的34與38原子CoPd納米團簇的結構及化學序列[10].

    確定團簇穩(wěn)定結構尤其是二元或更多元團簇穩(wěn)定結構是一項艱巨的任務.早期開發(fā)的全局優(yōu)化算法主要是為了解決單一原子類型團簇的結構優(yōu)化,其中具有代表性的算法包括GA[11]、Basin-hopping(BH)算法[12]、快速退火算法(FAEA)[13]、自適應免疫優(yōu)化算法(AIOA)[14]、動態(tài)格點搜索算法(DLS)[15]等.而在二元或多元團簇中,即使團簇擁有相同的結構類型,也存在著由于不同類型原子相對位置上的差異產(chǎn)生的homotop同分異構問題.因此,用于二元團簇結構優(yōu)化的算法需同時解決構型異構及homotop異構難題.為此,常使用原子交換操作來解決homotop問題,并改進了GA、BH及AIOA算法用于二元團簇的結構優(yōu)化[16-20].

    本文采用基于內核構建的AIOA算法(稱之為AIOA-IC算法)[20]優(yōu)化原子總數(shù)為98和147的Co-Pd團簇最穩(wěn)定結構,并使用多體Gupta勢函數(shù)描述Co-Pd團簇原子間相互作用.結果顯示98原子Co-Pd團簇包含了多種結構類型,并呈現(xiàn)出Co核/Pd層的結構特點.此外,還分析了鍵數(shù)、平均鍵長、序列參數(shù)、過剩能量值等性質.

    2 計算方法

    采取Gupta多體勢函數(shù)來描述Co-Pd合金團簇中Co-Co、Co-Pd和Pd-Pd原子間相互作用.基于緊束縛二階近似的Gupta勢函數(shù)常被用于分析金屬團簇穩(wěn)定結構和溶化行為等性質[21-23].對于原子總數(shù)為N的Co-Pd團簇,多體Gupta勢函數(shù)形式描述為:

    (1)

    (2)

    (3)

    其中,Vr(i)和Vm(i)分別為斥力項和引力項,rij是原子i和j之間的距離.描述Co-Pd團簇原子間相互作用的Aij、ξij、pij及qij參數(shù)摘自Cleri和Rosato對塊體材料結合能、晶格參數(shù)和獨立彈性常數(shù)等實驗值的擬合[21],列于表1中.

    表1 Co-Pd團簇Gupta勢函數(shù)參數(shù)

    Table 1 Potential parameters of Co-Pd clusters with the Gupta potential

    組成Aij(eV)ξij(eV)pijqijr(0)ij(?)Co-Co0.17571.8439.212.9752.500Pd-Pd0.17461.718010.8673.7422.7485Co-Pd0.175151.780510.03853.35852.62425

    應用AIOA-IC算法優(yōu)化大尺寸Co-Pd合金團簇的最穩(wěn)定結構.其具體流程描述如下:1)隨機產(chǎn)生Nlib個初始結構并組成初始基因庫.研究顯示合金團簇可能存在十面體、二十面體、面心立方(fcc)、六折疊、Leary四面體(LT)結構等結構類型,這里選用這些結構作為初始結構的內核,而多余的原子則隨機地分散在內核的外圍.然后,調用限制內存的類牛頓算法(LBFGS)對這些結構進行局部優(yōu)化操作[24],這些初始結構構成了初代(it= 0)基因庫.2)執(zhí)行免疫克隆操作,通過運用免疫選擇程序從第it代基因庫中選出Npop個體.個體被選擇的概率由基因庫中個體的適應值(勢函數(shù)能量值)來確定.3)執(zhí)行變異操作.該操作分為兩個方面:針對團簇的幾何異構體問題,采用50%的概率用于將個體中能量高的原子隨機地移動到團簇的表面,以快速降低團簇的能量;對于homotop同分異構問題,使用剩余50%概率采用隨機地選擇一對異種類型的原子再交換其原子類型(原子交換)的方式.4)采取更新操作,將能量更低的新結構保留于基因庫中.5)此時,it=it+ 1.當達到既定的循環(huán)次數(shù)Nloop時,即終止運行本次AIOA-IC算法.能量最低的團簇結構即為全局最優(yōu)結構,否則,程序轉到步驟2.本研究中,運行參數(shù)設置為Nlib= 20、Npop= 20及Nloop= 1500,程序運行次數(shù)為100次.

    3 結果與討論

    3.1 ConPd98-n團簇最優(yōu)結構

    為研究原子總數(shù)為98及147的Co-Pd合金團簇穩(wěn)定結構,使用AIOA方法對純Co和Pd金屬團簇作結構優(yōu)化,Co98、Co147、Pd98及Pd147團簇的最優(yōu)結構繪制于圖1中.如圖1所示,Co98是具有堆積缺陷的雙面心立方結構,Pd98擁有十面體結構類型.Co147為完整的Mackay二十面體結構,Pd147是擁有反層的十面體結構.

    圖1 雙面心立方Co98、二十面體Co147、十面體Pd98與擁有反層十面體Pd147團簇的穩(wěn)定結構Fig. 1 Geometrical structures of twin face centered cubic (fcc) Co98, complete Mackay icosahedral Co147, decahedral Pd98 and decahedron with anti-layer Pd147 clusters

    圖2和3繪制了由AIOA-IC算法優(yōu)化得到的ConPd98-n(n= 1-98)團簇最穩(wěn)定結構.如圖所示,團簇結構可分為面心立方結構、Mackay二十面體、雙二十面體、由雙二十面體面面相連構成的結構和十面體結構.首先,Co1Pd97、Co2Pd96和Co3Pd95為面心立方結構.特別地,從Pd98到Co1Pd97,結構出現(xiàn)了原子重排現(xiàn)象,由十面體轉變?yōu)槊嫘牧⒎浇Y構.這種現(xiàn)象常出現(xiàn)于小尺寸合金團簇中,而在98原子Co-Pd團簇中也出現(xiàn)了這種現(xiàn)象.隨著Co原子數(shù)目從4增加到24,除了Co16Pd82、Co17Pd81、Co22Pd76和Co24Pd74為由雙二十面體面面相連構成的結構之外,其余均為基于Mackay二十面體的結構.ConPd98-n(n= 25-30)團簇為雙二十面體結構.ConPd98-n(n= 31-54)團簇中,除了在n= 35、38、46、48、50、51與53處為雙二十面體結構之外,其余均為基于Mackay二十面體的結構.隨著Co原子數(shù)由55變化到85,團簇均為基于Mackay二十面體的結構.隨后,當ConPd98-n(n= 86-97)時,團簇為十面體結構.而從Co97Pd1變化到Co98時,一個Pd原子被Co替換后,結構由十面體變?yōu)橛卸逊e缺陷的面心立方結構,出現(xiàn)了原子重排現(xiàn)象.由此可見,98原子Co-Pd合金團簇中,絕大部分團簇采取二十面體的結構類型,部分采用十面體和面心立方結構類型.而最優(yōu)結構中并未出現(xiàn)Leary四面體結構類型.

    圖2 隨著Co原子數(shù)從1變化到54,ConPd98-n團簇結構變化規(guī)律,Co和Pd原子分別用淺色和深色表示Fig. 2 Variation of structres of ConPd98-n (n = 1-54) clusters, and Co and Pd atoms are represented by light and dark spheres, repectively.

    3.2 鍵數(shù)分析

    圖4顯示了ConPd98-n(n= 1-97)團簇中Co-Co、Co-Pd、Pd-Pd鍵數(shù)以及總鍵數(shù).如圖4所示,當n≤ 24時,總鍵數(shù)數(shù)目為427.在該尺寸范圍內,主要為面心立方結構和基于Mackay二十面體的結構,如上所述.當n= 25-87時,大部分團簇組成的總鍵數(shù)為432.這此區(qū)間內,除了在n= 86和87時為十面體結構外,其余結構為雙二十面體結構和Mackay二十面體結構.而隨著n值從88增長到97,十面體Co-Pd團簇的總鍵數(shù)呈現(xiàn)出先增長后降低的趨勢.此外,隨著n值的增加,即Co原子數(shù)目的增加,Co-Co鍵數(shù)呈現(xiàn)不斷上升趨勢,Pd-Pd鍵數(shù)表現(xiàn)出不斷減少的趨勢,而Co-Pd鍵數(shù)由上升變化為下降.

    圖4 ConPd98-n (n = 1 - 97)團簇結構中Co-Co、Co-Pd、Pd-Pd鍵鍵數(shù)及總鍵數(shù)Fig. 4 Bond numbers of Co-Co, Co-Pd, and Pd-Pd and total number in ConPd98-n (n = 1-97) clusters.

    3.3 序列參數(shù)及穩(wěn)定性

    序列參數(shù)(R)被用來表示Co-Pd團簇結構中Co和Pd原子的分布規(guī)律.Co和Pd原子到團簇結構中心的距離定義為R值,其形式表示為:

    (4)

    其中,xi、yi、zi為原子坐標值.可以根據(jù)R值的大小來判斷Co和Pd原子到結構中心的距離.Co或Pd原子的R值偏大或偏小說明其傾向于分布在結構的表面或內層,而位于中間大小的R值則可以得出團簇趨于形成原子混合模式的結論.

    圖5顯示了ConPd98-n(n= 1-98)團簇中Co和Pd的序列參數(shù)值.如圖所示,對所有的團簇組成,RCo值大于RPd值.說明Co-Pd團簇中Co和Pd原子處于分離狀態(tài),即Pd原子趨于分布在團簇的表面,而Co原子位于結構的內層.圖6繪制了ConPd98-n(n= 1-97)團簇過剩能量值變化.圖中所有組分的過剩能量值為負值,說明Co和Pd具有一定的混合性,且在組成為Co35Pd63時原子混合得最為充分.

    圖5 ConPd98-n(n = 1-98)團簇的序列參數(shù)變化規(guī)律Fig. 5 Variations of the order parameters of ConPd98-n (n = 1-97) clusters

    圖6 ConPd98-n (n = 1-97) 團簇過剩能量值變化Fig. 6 Excess energies of ConPd98-n (n = 1-97) clusters

    3.4 147原子二十面體結構

    使用該方法優(yōu)化了原子數(shù)目為147的Co-Pd團簇最穩(wěn)定結構,結果顯示這些團簇均為完整二十面體結構.圖7中繪制了六個具有代表性的團簇結構.首先,Co13Pd134團簇的最內層(內核)被13個Co原子占據(jù),Pd原子位于外層.Co55Pd92團簇的內核和次外層全部被55個Co原子占據(jù).隨著Co原子數(shù)目的增加,如Co92Pd55、Co98Pd49、Co127Pd20和Co135Pd12團簇所示,Co原子逐漸占據(jù)二十面體的次外層和最外層格點.Co135Pd12團簇最外層的12個頂點全部被Pd原子所占據(jù).原子半徑和表面能可用于解釋Co和Pd原子的分布規(guī)律[25,26].Co和Pd的原子半徑分別為1.25 ?和1.37 ?,表面能分別為159 meV ?-2和125-131 meV ?-2.可見,Pd原子半徑大,且表面能更小,易于生長于團簇的外層.

    圖7 典型的二十面體ConPd147-n團簇結構的直視圖及截面圖Fig. 7 Complete Mackay icosahedral structures and their sectional views of typical 147-atom Co-Pd clusters.

    4 結 論

    使用基于內核構建的自適應免疫優(yōu)化算法確定由多體Gupta勢函數(shù)描述原子間相互作用的Co-Pd團簇最穩(wěn)定結構.對于98原子Co-Pd團簇,結構可分為面心立方結構、Mackay二十面體、雙二十面體、由雙二十面體面面相連構成的結構和十面體結構.序列參數(shù)顯示Co原子位于內層,而Pd原子位于外層.原子半徑和表面能進一步解釋了Co和Pd原子的分布規(guī)律.原子數(shù)目為147的Co-Pd團簇均為完整二十面體結構.

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