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      銅(111)襯底上的可控連續(xù)脫氫反應(yīng)

      2019-04-23 06:30:52吳凱
      物理化學(xué)學(xué)報(bào) 2019年4期
      關(guān)鍵詞:三聚體金屬表面襯底

      吳凱

      北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,北京 100871

      (a) 銅(111)襯底上的可控連續(xù)脫氫反應(yīng)的示意圖;(b)-(e) 銅(111)襯底上的可控連續(xù)脫氫反應(yīng)的STM表征;(f)-(i) 銅(111)襯底上的可控連續(xù)脫氫反應(yīng)的nc-AFM表征。

      無(wú)受體脫氫(acceptorless dehydrogenation,AD)反應(yīng)是指氫原子在催化解離后會(huì)以氫氣的形式釋放,不產(chǎn)生其他副產(chǎn)物的一類反應(yīng)1-3。由于此特點(diǎn),無(wú)受體脫氫反應(yīng)被認(rèn)為是清潔的、環(huán)境友好的活化脫氫反應(yīng)策略。除了傳統(tǒng)的均相反應(yīng),表面在位化學(xué)技術(shù)也是實(shí)現(xiàn)無(wú)受體脫氫反應(yīng)的常用手段4,5。在金屬表面上,碳―氫鍵活化6-8,氮―氫鍵活化9,10以及氧―氫鍵活化11,12均陸續(xù)地被實(shí)現(xiàn)。然而對(duì)于一些富含多種X―H鍵(X = 碳、氮、氧等)的有機(jī)分子,如何可控高選擇性地實(shí)現(xiàn)連續(xù)地脫氫反應(yīng)仍然是一大挑戰(zhàn)。事實(shí)上,迄今為止,僅有少數(shù)課題組在表面上實(shí)現(xiàn)了可控地連續(xù)反應(yīng)。然而這些工作均包含了經(jīng)典的Ullmann反應(yīng)13。表面上連續(xù)可控地脫氫反應(yīng)尚未被報(bào)導(dǎo)。

      最近,蘇州大學(xué)功能納米與軟物質(zhì)研究院遲力峰教授課題組成功在 Cu(111)表面實(shí)現(xiàn)了 4,4”-diamino-p-terphenyl (DATP)分子的可控連續(xù)脫氫反應(yīng)。他們發(fā)現(xiàn)隨著退火溫度的不斷升高,第一個(gè)氮―氫鍵,第二個(gè)氮―氫鍵,鄰位的第一個(gè)碳―氫鍵和鄰位的第二個(gè)碳―氫鍵會(huì)在銅襯底的催化下可控地連續(xù)活化。每一步脫氫反應(yīng)均會(huì)在Cu(111)表面形成穩(wěn)定的呈三角形的三聚體結(jié)構(gòu)。結(jié)合掃描隧道顯微鏡、高分辨原子力顯微鏡、密度泛函理論以及X光電子能譜等多種手段,他們給出了這些三聚體的結(jié)構(gòu)模型,發(fā)現(xiàn)其源自碳/氮原子與銅增原子的相互作用。重要的是,這種三聚體結(jié)構(gòu)的形成克服了連續(xù)脫氫反應(yīng)中位阻效應(yīng)的干擾,從而使得反應(yīng)能夠順利進(jìn)行。最后他們通過(guò)密度泛函計(jì)算給出了反應(yīng)的過(guò)程以及每一步反應(yīng)的反應(yīng)勢(shì)壘。

      該研究工作近期已在Journal of the American Chemical Society上在線發(fā)表14。該工作首次在金屬表面實(shí)現(xiàn)了可控地連續(xù)非受主脫氫反應(yīng)。

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