UO2復(fù)合燃料芯塊導(dǎo)熱性能有限元模擬

劉 辰，金恩澤，徐樂昌，王文斌

(1.核工業(yè)北京化工冶金研究院，北京 101149；2.航天材料及工藝研究所，北京 100076)

燃料芯塊是核反應(yīng)堆燃料元件的關(guān)鍵組成部分，是整個(gè)核電站的基礎(chǔ)和動(dòng)力源，其性能的優(yōu)劣本質(zhì)上影響著核電站的安全性、可靠性和經(jīng)濟(jì)性。UO2是目前通用的大型商業(yè)水堆燃料芯塊材料，這種燃料顯示了很多獨(dú)特的優(yōu)良品質(zhì)[1-2]。然而，隨著福島核事故的發(fā)生，世界各國都開始重新審視目前UO2燃料芯塊的安全性。事實(shí)表明，目前的燃料體系存在著難以避免的安全隱患：UO2陶瓷燃料的熱導(dǎo)率很低，僅為金屬鈾的十幾分之一。因此，燃料芯塊的內(nèi)部和表面之間存在陡峭的溫度梯度。這不但會(huì)影響熱量從燃料芯塊向外部冷卻劑傳熱，還將影響燃料芯塊中裂變產(chǎn)物的遷移、裂變氣體的釋放以及導(dǎo)致晶粒三維尺寸的變化和腫脹等微觀組織的變化。在運(yùn)行初期由溫度梯度帶來的應(yīng)力還易導(dǎo)致燃料芯塊破裂，最終會(huì)導(dǎo)致燃料芯塊提前失效[3]。因此，在缺失冷卻水事故(如LOCA)下會(huì)很快達(dá)到熔點(diǎn)，造成堆芯融化事故。此外，過高的中心線溫度還會(huì)增加裂變氣體的釋放量，導(dǎo)致包殼內(nèi)壓升高，進(jìn)而帶來事故隱患[4]?？梢姡岣呷剂闲緣K熱導(dǎo)率對(duì)于核反應(yīng)堆的安全性至關(guān)重要。

目前國際上諸多科研機(jī)構(gòu)推出了壓水堆先進(jìn)復(fù)合燃料設(shè)計(jì)理念，旨在通過加入少量第二相材料以顯著提高燃料芯塊的導(dǎo)熱性能。新型先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊與傳統(tǒng)復(fù)合或彌散燃料芯塊相比具有以下特點(diǎn)：1) 以UO2為裂變材料，選用高導(dǎo)熱性第二相材料，一般包括SiC、納米金剛石、Zr、碳纖維、BeO等[5-7]；2) 第二相的體積分?jǐn)?shù)很低(一般小于15%)，這樣做的主要目的是降低第二相的摻入對(duì)復(fù)合材料中子經(jīng)濟(jì)性的影響[6]；3) 第二相材料分布在UO2顆粒之間，在復(fù)合燃料芯塊內(nèi)呈連續(xù)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)分布[8-9]。

UO2/第二相復(fù)合燃料結(jié)構(gòu)形態(tài)相對(duì)復(fù)雜，UO2顆粒性能、尺寸以及第二相含量、分布特征等均會(huì)影響復(fù)合燃料芯塊的導(dǎo)熱性能。我國在UO2/第二相復(fù)合燃料領(lǐng)域尚在起步階段，相關(guān)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)相對(duì)比較缺乏。本文通過有限元計(jì)算方法分析壓水堆先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊中主要結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)其導(dǎo)熱性能的影響，為UO2/第二相復(fù)合燃料設(shè)計(jì)、制備提供理論參考。

1 理論模型

核燃料通過可裂變物質(zhì)裂變釋放熱量，整個(gè)過程可近似為一個(gè)穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)過程。根據(jù)熱力學(xué)定律，穩(wěn)態(tài)熱傳導(dǎo)方程為：

(1)

其中：λ為熱導(dǎo)率；T為溫度；q為產(chǎn)熱率。

本文計(jì)算方法中使用的未輻照UO2熱導(dǎo)率為Lucuta模型[10]：

(2)

其中，A、B、C、D為擬合參數(shù)，在該模型中A=0.037 5、B=2.165×10-4、C=4.715×109以及D=16 361。

模型中雙曲線部分主要是描述基于晶格振動(dòng)的聲子-缺陷以及聲子-聲子散射作用對(duì)熱導(dǎo)率的影響。指數(shù)部分主要描述極化子在高溫(>1 900 K)下對(duì)熱導(dǎo)率的影響。

燃料芯塊的產(chǎn)熱率通過UO2的裂變率分析得到。本文假設(shè)1次裂變釋放200 MeV的熱量，其中1 eV=1.602×10-19J，假設(shè)在傳統(tǒng)UO2燃料芯塊中UO2的裂變率為1020m-3·s-1。為保證結(jié)果具有可比性，本文令所有研究的燃料芯塊總發(fā)熱量相等。

壓水堆中的標(biāo)準(zhǔn)燃料芯塊近似為圓柱形，考慮到結(jié)構(gòu)的對(duì)稱性，本文建立的有限元計(jì)算模型如圖1所示。圖1中，d為UO2顆粒直徑，D為芯塊半徑。為簡化起見，UO2顆粒近似用六邊形表示，燃料芯塊的直徑取為8 mm。通過修改模型可分析UO2顆粒尺寸、UO2顆粒分布、第二相種類、第二相含量等結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)燃料芯塊性能的影響。新型先進(jìn)UO2復(fù)合燃料芯塊具有連續(xù)網(wǎng)狀分布的第二相結(jié)構(gòu)。

圖1 UO2復(fù)合燃料芯塊有限元計(jì)算模型Fig.1 Finite element model of UO2 composite fuel pellet

本文使用的邊界條件為：

其中：n為芯塊外表面法向單位矢量；x、y為芯塊中某一點(diǎn)在xy平面內(nèi)的坐標(biāo)；h為表面熱交換系數(shù)；Tf為芯塊外環(huán)境溫度。假設(shè)Tf為400 ℃，h=0.03 W/mm2。

本文選用的第二相材料為Zr、SiC和納米金剛石。這3類材料均為目前國際上普遍使用的復(fù)合燃料第二相材料：一方面，其熱導(dǎo)率非常高；另一方面，其中子吸收截面小，對(duì)堆芯中子特性影響小。其中Zr的熱導(dǎo)率約為UO2的10倍，其熱導(dǎo)率隨溫度的變化[11]表示為：

λZr=7.51+2.09×10-2T-

1.45×10-5T2+7.67×10-9T3

(3)

SiC的熱導(dǎo)率約為UO2的20倍，其熱導(dǎo)率隨溫度的變化擬合自文獻(xiàn)[12]：

λSiC=119.18-0.12T+5.32×

10-5T2-7.53×10-9T3

(4)

納米金剛石的熱導(dǎo)率約為UO2的300倍，其熱導(dǎo)率隨溫度的變化擬合自文獻(xiàn)[13]：

λDiamond=2 934.86-6.2T+5.52×

10-3T2-1.62×10-6T3

(5)

2 結(jié)果與討論

2.1 第二相種類對(duì)溫度分布的影響

通過中子損耗計(jì)算表明，僅添加少量(<20%)的高熱導(dǎo)率、低中子截面的第二相材料，可在幾乎不改變?nèi)剂闲緣K中子經(jīng)濟(jì)性的同時(shí)提高復(fù)合燃料芯塊的熱導(dǎo)率[6]。本文選用的第二相材料為金屬Zr、SiC以及納米金剛石。這3類材料均為堆芯核燃料常見的材料體系[14-16]。

傳統(tǒng)UO2與UO2/第二相(UO2顆粒尺寸為0.2 mm，體積分?jǐn)?shù)為15%)復(fù)合燃料芯塊在正常工況下的溫度分布如圖2所示。傳統(tǒng)UO2燃料芯塊在正常工況下的中心線溫度(距中心線距離為0處的溫度)可達(dá)1 700 ℃，其芯塊內(nèi)的溫度梯度高達(dá)約325 ℃/mm。過高的溫度梯度將不可避免地導(dǎo)致燃料芯塊中熱應(yīng)力的集中，進(jìn)而導(dǎo)致燃料破損，限制燃料的使用壽命[17]。不難發(fā)現(xiàn)，加入少量第二相可明顯改善燃料芯塊的導(dǎo)熱性能，且復(fù)合燃料芯塊中心線溫度的大小順序?yàn)閁O2/Zr>UO2/SiC>UO2/納米金剛石。特別是使用納米金剛石作為第二相時(shí)，燃料芯塊內(nèi)部幾乎沒有明顯的溫度梯度，裂變產(chǎn)物產(chǎn)生的熱量可迅速傳遞給冷卻劑。

圖2 UO2復(fù)合燃料芯塊正常工況下的溫度分布Fig.2 Temperature profile of UO2 composite fuel pellet under normal condition

2.2 第二相含量對(duì)溫度分布的影響

根據(jù)簡單的二元復(fù)合材料熱導(dǎo)率理論模型，高導(dǎo)熱性第二相含量的增加勢(shì)必會(huì)提高壓水堆先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊的整體熱導(dǎo)率。但由于核燃料的特殊性，不可能允許第二相含量的無限制提高。因此，有必要了解復(fù)合燃料芯塊熱導(dǎo)率隨第二相含量增加的提高程度，以結(jié)合復(fù)合燃料芯塊的中子經(jīng)濟(jì)性確定最佳第二相含量。

復(fù)合燃料芯塊正常工況下的溫度隨第二相含量的變化如圖3所示，UO2顆粒尺寸為0.2 mm。從圖3可看出，隨高導(dǎo)熱性第二相含量的增加，中心線溫度逐漸下降，即復(fù)合燃料芯塊的熱導(dǎo)率逐漸提高。第二相熱導(dǎo)率越高，中心線溫度下降幅度越大。本文研究的3種第二相材料中，納米金剛石的熱導(dǎo)率>SiC的熱導(dǎo)率>Zr的熱導(dǎo)率，因此，UO2/納米金剛石復(fù)合燃料芯塊的中心線溫度隨第二相下降的幅度最大，UO2/Zr復(fù)合燃料芯塊的中心線溫度隨第二相下降的幅度最小。進(jìn)一步分析可發(fā)現(xiàn)，復(fù)合燃料芯塊中心線溫度隨第二相含量的變化可分為兩個(gè)階段。當(dāng)?shù)诙囿w積分?jǐn)?shù)從0到約10%變化時(shí)，復(fù)合燃料芯塊中心線溫度下降速度非?？?，當(dāng)?shù)诙囿w積分?jǐn)?shù)超過約10%時(shí)，溫度下降速率變緩。特別是對(duì)于納米金剛石第二相，當(dāng)?shù)诙囿w積分?jǐn)?shù)超過5%時(shí)，中心線溫度下降的幅度變得非常低。這主要是由于納米

圖3 復(fù)合燃料芯塊正常工況下沿徑向溫度分布及中心線溫度隨第二相體積分?jǐn)?shù)的變化Fig.3 Radial temperature profile and central line temperature as a function of volume fraction of the second phase under normal condition for composite fuel pellet

金剛石的熱導(dǎo)率比UO2高的幅度很大，導(dǎo)致在高第二相含量的情況下熱量幾乎完全由連續(xù)的納米金剛石傳導(dǎo)出來，離散的UO2材料幾乎不影響熱量的傳遞。

由計(jì)算結(jié)果可發(fā)現(xiàn)，高導(dǎo)熱性第二相的添加量在10%以內(nèi)效果最明顯。對(duì)于納米金剛石第二相，第二相含量在5%以內(nèi)效果最明顯。在壓水堆新型先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊整體設(shè)計(jì)中，應(yīng)盡可能在滿足熱導(dǎo)率要求的同時(shí)降低第二相的含量，以保證235U的裝載量。圖3d的中心線溫度變化可作為設(shè)計(jì)壓水堆先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊最大第二相添加量的參考。

2.3 UO2顆粒尺寸對(duì)中心線溫度的影響

在壓水堆先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊制備過程中，由于UO2粉末本身松裝密度及振實(shí)密度小，且與第二相粉末密度差異較大，因此往往需要經(jīng)過制粒來提高UO2的流動(dòng)性和燒結(jié)性。由于芯塊中第二相的存在，制粒后得到的UO2顆粒尺寸將會(huì)影響復(fù)合燃料芯塊的導(dǎo)熱性能。目前普遍的制粒方法是干法制粒，包括預(yù)壓、制粒和球化3個(gè)步驟。首先通過壓機(jī)將UO2粉末致密化成型，燃耗通過搖擺式制粒機(jī)將UO2壓塊強(qiáng)行通過篩網(wǎng)破碎，最后再通過滾磨處理UO2顆粒表面。整個(gè)工藝流程較為復(fù)雜，涉及到很多控制因素，因此有必要通過計(jì)算分析顆粒尺寸對(duì)燃料芯塊服役過程中中心線溫度的影響。

圖4 不同UO2顆粒尺寸的復(fù)合燃料芯塊的溫度分布Fig.4 Temperature profile of UO2 composite fuel pellet with different UO2 particle diameters

UO2顆粒尺寸為0.1～0.3 mm的復(fù)合燃料芯塊的溫度分布如圖4所示。由圖4可看出，隨UO2顆粒尺寸的增大，復(fù)合燃料芯塊中心線溫度逐漸下降。這主要是因?yàn)轭w粒尺寸越大，顆粒的比表面積越小，導(dǎo)致UO2與高導(dǎo)熱性第二相的接觸面積越小，進(jìn)而阻礙了熱量的有效傳遞。由圖4還可看出，復(fù)合燃料芯塊的溫度隨UO2顆粒尺寸的變化不大，特別是對(duì)于高導(dǎo)熱性的納米金剛石第二相，幾乎看不出UO2顆粒尺寸對(duì)復(fù)合燃料芯塊中心線溫度的影響。因此，在壓水堆先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊實(shí)際制備中，可不考慮顆粒尺寸的影響，不需對(duì)原有的制粒設(shè)備進(jìn)行大的調(diào)整和改造。

2.4 第二相分布形式對(duì)中心線溫度的影響

傳統(tǒng)芯塊制備工藝(混料-燒結(jié))技術(shù)成熟度高、經(jīng)濟(jì)性好，但由于UO2粉末與第二相粉末的密度、比表面積、流動(dòng)性等均存在很大差異，使用傳統(tǒng)工藝往往會(huì)形成離散分布的第二相結(jié)構(gòu)，如圖5所示。離散的高導(dǎo)熱性第二相對(duì)于熱量的傳輸是不利的，因此，壓水堆先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊往往使用連續(xù)網(wǎng)狀第二相結(jié)構(gòu)[17](圖5)。具有連續(xù)第二相分布的先進(jìn)復(fù)合燃料 芯塊需特殊的工藝方法制備獲得，目前國際上常用的方法包括機(jī)械球磨涂覆法[8]、化學(xué)氣相沉積(CVD)涂覆法[18]、液相燒結(jié)法[19]、聚合物滲透裂解(PIP)法[6]和毛細(xì)滲透法[9]等。這些方法與傳統(tǒng)制備方法相比，一般需更長的制備時(shí)間以及更復(fù)雜的參數(shù)控制。因此，連續(xù)第二相復(fù)合燃料芯塊相比于離散第二相復(fù)合燃料芯塊在熱導(dǎo)率方面會(huì)有所提高，而在經(jīng)濟(jì)性方面會(huì)有所不及。如果具有連續(xù)第二相結(jié)構(gòu)的復(fù)合燃料芯塊相比于離散第二相復(fù)合燃料芯塊熱導(dǎo)率的提高不明顯，那么顯然可放棄連續(xù)第二相結(jié)構(gòu)，而選擇離散第二相結(jié)構(gòu)。

圖5 連續(xù)與離散第二相復(fù)合燃料芯塊有限元計(jì)算模型Fig.5 Finite element model of the second phase composite fuel pellet with continuous and random distribution types

復(fù)合燃料芯塊在不同第二相分布下的溫度分布如圖6所示。由圖6可見，離散第二相復(fù)合燃料芯塊的溫度分布不如連續(xù)第二相的均勻，且中心線溫度均高于連續(xù)第二相復(fù)合燃料芯塊，這表明具有連續(xù)第二相結(jié)構(gòu)的復(fù)合燃料芯塊具有更高的導(dǎo)熱性能。但不難看出，當(dāng)?shù)诙嗟臒釋?dǎo)率與UO2接近時(shí)，第二相的分布形式對(duì)燃料芯塊中心線溫度的影響很小。對(duì)于Zr第二相，離散第二相結(jié)構(gòu)復(fù)合燃料芯塊的中心線溫度僅比連續(xù)第二相的高65 ℃。隨第二相熱導(dǎo)率的提高，第二相分布對(duì)于中心線溫度的影響越來越明顯。對(duì)于SiC，離散第二相結(jié)構(gòu)復(fù)合燃料芯塊的中心線溫度僅比連續(xù)第二相的高257 ℃，而納米金剛石的高達(dá)714 ℃。對(duì)于離散第二相結(jié)構(gòu)復(fù)合燃料芯塊，第二相材料熱導(dǎo)率對(duì)復(fù)合燃料芯塊整體熱導(dǎo)率的影響很小，高導(dǎo)熱性第二相沒有充分發(fā)揮出其提高熱導(dǎo)率的作用。

由此可見，對(duì)于不同的第二相材料，需采用不同的技術(shù)方案。如果第二相材料的熱導(dǎo)率較 小，如Zr，則不需采用復(fù)雜的制備工藝制備連續(xù)第二相復(fù)合燃料芯塊，僅需利用傳統(tǒng)UO2制備工藝，以摻雜的形式獲得復(fù)合燃料芯塊，這樣可在保證經(jīng)濟(jì)性的同時(shí)獲得熱導(dǎo)率的提升。對(duì)于熱導(dǎo)率很高的第二相材料，如SiC、納米金剛石等，則必須使用連續(xù)第二相復(fù)合燃料芯塊，否則高導(dǎo)熱性第二相幾乎起不到作用。

圖6 不同第二相分布條件下復(fù)合燃料芯塊沿徑向的溫度分布Fig.6 Radial temperature profile of composite fuel pellet with different the second phase distribution types

3 總結(jié)

本文通過有限元方法研究了新型先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊的關(guān)鍵結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)其整體導(dǎo)熱性能及服役過程中溫度分布的影響，得到的結(jié)論如下。

1) 僅加入少量的高導(dǎo)熱性第二相可顯著提高復(fù)合燃料芯塊的熱導(dǎo)率，大幅改善其服役過程中的溫度梯度。本文計(jì)算結(jié)果表明：對(duì)于熱導(dǎo)率比UO2高10～20倍的第二相材料，如Zr和SiC，添加的體積分?jǐn)?shù)在10%內(nèi)時(shí)效果最明顯；對(duì)于熱導(dǎo)率比UO2高300倍以上的第二相材料，如納米金剛石，添加的體積分?jǐn)?shù)在5%內(nèi)時(shí)效果最明顯。含量大于這個(gè)體積分?jǐn)?shù)時(shí)，高導(dǎo)熱性第二相對(duì)復(fù)合燃料芯塊的導(dǎo)熱性能改善效果不大，且過高的第二相含量會(huì)影響U的裝載量及燃料芯塊的經(jīng)濟(jì)性。

2) 新型先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊的溫度隨UO2顆粒尺寸變化不大，特別是對(duì)于高導(dǎo)熱性的納米金剛石第二相，幾乎看不出UO2顆粒尺寸對(duì)復(fù)合燃料芯塊中心線溫度的影響。因此，在壓水堆新型先進(jìn)復(fù)合燃料芯塊實(shí)際制備中，可不考慮顆粒尺寸的影響，不需對(duì)原有的制粒設(shè)備進(jìn)行大的調(diào)整和改造。

3) 對(duì)于熱導(dǎo)率比UO2高10倍左右的第二相材料，如Zr，連續(xù)第二相和離散第二相分布結(jié)構(gòu)對(duì)復(fù)合燃料芯塊的導(dǎo)熱性能影響不大。因此，僅需利用傳統(tǒng)UO2制備工藝，以摻雜的形式制備離散第二相結(jié)構(gòu)復(fù)合燃料芯塊即可。對(duì)于熱導(dǎo)率比UO2高20倍以上的第二相材料，如SiC、納米金剛石，必須使用連續(xù)第二相復(fù)合燃料芯塊，否則高導(dǎo)熱性第二相幾乎起不到作用。