基于元胞自動機法對Mo單晶的焊縫微觀組織模擬

馬 雁，王劍舉，楊鵬威

(華北電力大學(xué) 核科學(xué)與工程學(xué)院，北京 102206)

由于Mo-3Nb單晶材料具有良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和蠕變性能，被認為是高溫?zé)犭x子能量轉(zhuǎn)換元件包殼材料的理想選擇[1-3]。在元件制備過程中存在Mo-3Nb單晶焊接的問題，焊接熔合區(qū)的結(jié)構(gòu)很大程度上影響材料的使用壽命[4-5]，因此，材料的焊接是開發(fā)空間熱離子反應(yīng)堆電源系統(tǒng)的關(guān)鍵科學(xué)技術(shù)之一。焊縫凝固過程模擬是焊接接頭組織模擬的重要分支，了解和掌握熔池金屬的形核與長大、枝晶的生長過程將有助于焊縫組織的優(yōu)化和控制。

隨著計算機技術(shù)的發(fā)展，數(shù)值方法在焊接領(lǐng)域的應(yīng)用逐漸普及和深入。元胞自動機(CA)是一種將時間、空間、狀態(tài)都離散的模型，具有強大的空間建模和計算能力，能模擬具有時空特征的復(fù)雜動態(tài)系統(tǒng)。CA法在材料領(lǐng)域應(yīng)用較晚。CA法基于焊接溫度場、溶質(zhì)擴散理論、形核物理機制以及晶體生長動力學(xué)等理論，可有效實現(xiàn)模擬焊接過程中組織的演化過程[5-9]。

本研究采用CA法模擬實現(xiàn)Mo單晶焊縫生長過程的可視化，為焊縫組織的優(yōu)化和控制、材料機械性能的改善提供必要的理論支持。

1 理論模型的建立

1.1 形核模型

(1)

(2)

式中：n(ΔT)為經(jīng)過ΔT時形成的晶粒密度；dn/d(ΔT′)為形核密度分布；nmax為最大形核密度；ΔTσ為最大形核標(biāo)準(zhǔn)差；ΔTmax為最大形核過冷度。

1個元胞在時間步長Δt后，固相分?jǐn)?shù)增加量為：

(3)

式中：Δfs為界面元胞中固相分?jǐn)?shù)的增加量；a為元胞自動機模擬計算的元胞尺寸；Vx和Vy為元胞在x和y方向生長的速度。

在完成計算元胞中固相率增加的基礎(chǔ)上，根據(jù)領(lǐng)域的固相比例，固液元胞界面平均曲率kca可由下式計算：

(4)

式中：N為模擬元胞鄰域數(shù)，本文采用馮諾依曼領(lǐng)域，取N=4；n為與中心元胞鄰域的元胞數(shù)。

1.2 溶質(zhì)擴散模型

假設(shè)模擬過程中溶質(zhì)守恒。對于溶質(zhì)再分配的處理，是將元胞分為3類，即液相、固相和固液界面元胞，獨立對其溶質(zhì)的分配進行二維標(biāo)準(zhǔn)非穩(wěn)態(tài)擴散方程求解[12-14]。

在體系中，CO32-可與H+發(fā)生加質(zhì)子反應(yīng)，反應(yīng)如式(4)所示。此外，CO32-以及HCO3-均可與Mg2+形成配合物，其反應(yīng)式分別如式(5)和式(6)所示。

固相與液相中溶質(zhì)的擴散方程為：

(5)

(6)

對于固液界面的元胞，在模擬計算過程中，界面元胞內(nèi)溶質(zhì)濃度關(guān)系始終有：

Cs=kCl

(7)

式中，k為溶質(zhì)分配系數(shù)。

根據(jù)元胞中固液比例，計算固液界面元胞的參數(shù)：

De=kfsDs+(1-fs)Dl

(8)

Ce=fsCs+(1-fs)Cl

(9)

固液界面元胞中溶質(zhì)的擴散計算方程為：

(10)

式中：Cl、Cs和Ce分別為液相、固相以及固液界面元胞的溶質(zhì)濃度；Dl、Ds和De分別為液相、固相以及固液界面元胞的溶質(zhì)擴散系數(shù)。

1.3 生長速度的計算模型

基于固液界面溶質(zhì)守恒的原理，根據(jù)輸運模型有關(guān)生長速度的公式計算枝晶的生長速率?；诙SCA網(wǎng)格的計算公式如下：

(11)

對于界面元胞，采用有限差分法離散可得x和y方向的生長公式[15]。x方向的生長速率計算公式如式(12)所示，y方向類似。

(12)

根據(jù)文獻[13,15]，時間步長Δt滿足公式(13)可實現(xiàn)溶質(zhì)的充分?jǐn)U散：

(13)

式中，vmax為所有元胞生長速度的最大值。

2 模型模擬

2.1 模擬計算前提假設(shè)

1) 在模擬區(qū)域的邊界隨機選取形核種子，不考慮在熔合區(qū)的形核。

2) 晶粒瞬時形核，且固體分?jǐn)?shù)變?yōu)?。

3) 此次模擬沒有考慮晶核凝固過程中產(chǎn)生的結(jié)晶潛熱，所以不考慮晶核的重熔。

4) 模擬計算前，除形核種子外，其余元胞的狀態(tài)參數(shù)一致。

2.2 模擬過程描述

首先，在CA模擬元胞取相同的狀態(tài)參數(shù)，如溶質(zhì)濃度、固體分?jǐn)?shù)等；其次，在時間步長后，更新元胞的固體參數(shù)，以及形核的元胞，新形核的元胞固體參數(shù)fs變?yōu)?；接著，計算界面元胞固體分?jǐn)?shù)的變化以及生長速度等參數(shù)；最后，計算所有模擬元胞的溶質(zhì)擴散。計算機模擬焊接的流程圖示于圖1。

2.3 軟件介紹

MATLAB是美國MathWorks公司出品的商業(yè)數(shù)學(xué)軟件，用于算法開發(fā)、數(shù)據(jù)可視化、數(shù)據(jù)分析以及數(shù)值計算的高級技術(shù)計算語言和交互式環(huán)境。MATLAB具有功能強大、簡單易學(xué)、編程效率高等優(yōu)點[16]。本程序基于MATLAB程序開發(fā)平臺，編寫模擬程序的腳本文件以及所需的M函數(shù)，程序可實現(xiàn)初始參數(shù)的模擬輸入以及運行模擬時控制。

圖1 計算機模擬焊接流程圖Fig.1 Welding flowchart of computer simulation

本文模擬的熔池區(qū)域大小為1 mm×1 mm，元胞尺寸取5 μm×5 μm，計算模擬200×200二維網(wǎng)格。計算模擬用Mo-3Nb材料的物性參數(shù)列于表1。

3 結(jié)果與討論

圖2為模擬焊接過程的初始階段，假設(shè)底部為熔合線，隨機產(chǎn)生40個形核種子，在500 ℃冷卻條件下的生長模擬過程。不同的顏色代表不同的晶粒，模擬區(qū)域中紅色表示固液界面層的元胞，黑色表示未完成凝固的液相元胞。

表1 Mo-3Nb材料模擬使用的物理參數(shù)Table 1 Mo-3Nb physical parameterused for material simulation

圖2 模擬開始階段形核分布Fig.2 Nucleation distribution at beginning of simulation

圖3示出不同柱狀晶之間的競爭生長，在過冷度作用下，熔池邊緣的晶核在很短時間內(nèi)不斷向四周生長，在邊界形成穩(wěn)定的晶粒層，由于晶核產(chǎn)生的隨機性，有些晶核靠得較近，早期就出現(xiàn)劇烈的競爭生長，導(dǎo)致有些晶粒被抑制或被直接吞并。同時，由于存在產(chǎn)生的不同柱狀晶之間具有的生長空間較大，柱狀晶生長沒有受到抑制，從而產(chǎn)生二次枝晶，甚至三次枝晶，顯示出柱狀晶向等軸晶變化的過程，如圖3中A、B標(biāo)識的晶粒。晶粒A的二次枝晶向左生長，在右邊由于僅靠其他柱狀晶，導(dǎo)致其生長受到抑制。

圖3 凝固組織經(jīng)過一定生長的組織模擬圖Fig.3 Microstructure of simulation after time step

圖4示出柱狀晶生長受到抑制的過程。如圖中A、B、C標(biāo)識的晶粒，柱狀晶之間經(jīng)過最初的競爭生長，彼此接觸，二次枝晶的生長受到抑制。各柱狀晶以相似的速度向<01>方向優(yōu)先生長。柱狀晶在生長的過程中顯示出明顯的二次枝晶現(xiàn)象，甚至三次枝晶現(xiàn)象。圖4形象地再現(xiàn)了柱狀晶生長受到抑制的過程，由于概率生長的不確定性，在生長過程中一次枝晶B產(chǎn)生的二次枝晶占據(jù)相鄰柱狀晶前方生長的位置，導(dǎo)致其生長完全受到抑制，停止生長。

圖5為熔池凝固完成2/3時的組織模擬圖。圖5顯示，經(jīng)過一段時間的模擬生長，40個種子產(chǎn)生的柱狀晶經(jīng)過競爭生長，接近3/4柱狀晶的生長已被抑制。

圖6為模擬的熔池完全凝固的微觀組織模擬圖?？砂l(fā)現(xiàn)，在整個模擬計算過程中，如圖中B直線位置，即在y坐標(biāo)約為30，也即長度為 0.15 mm時，大部分柱狀晶的生長已被完全抑制；在以后的組織圖中，可發(fā)現(xiàn)熔池已初步形成穩(wěn)定的組織。如圖中A直線位置，在y坐標(biāo)為60，即長度為0.30 mm時，柱狀晶迎來又一次小規(guī)模的消失，此時凝固組織已完全穩(wěn)定。

圖4 柱狀晶生長受到抑制的過程Fig.4 Inhibited process of columnar crystal growth

圖5 熔池凝固完成2/3時的組織模擬圖Fig.5 Simulated microstructure of two-thirds of molten pool solidification

圖6 熔池完全凝固時的微觀組織模擬圖Fig.6 Simulated microstructure of completely solidified molten pool

宏觀上，在焊接熔池的0.15 mm內(nèi)，焊接組織會出現(xiàn)大量的晶界，導(dǎo)致材料機械性能的改變，在使用材料時，應(yīng)特別關(guān)注Mo-3Nb焊接后這個區(qū)域材料的性能。在距熔池邊界約0.30 mm后，熔池的凝固組織已穩(wěn)定，對材料的機械性能產(chǎn)生的影響較小。

采用日本電子的JEBW-061CH型電子束焊接機在真空度2×10-3Pa、焊接電壓60 kV、焊接電流40 mA以及焊接速度1.5 mm/s的條件下進行焊接，圖7為材料焊接焊縫熔合區(qū)雜晶的形貌。可看出，晶粒在熔池線上出現(xiàn)競爭生長，同時，晶粒在熔池線上和熔池區(qū)形核。與圖6對比可發(fā)現(xiàn)，在B線以下，晶粒生長的形貌類似，體現(xiàn)材料在焊接過程中晶粒競爭生長等機制。但由于本文模擬的晶粒尺寸和假設(shè)形核只在熔池線上形核等條件的限制，模擬組織還與實際焊接情況有些差距，在以后研究中應(yīng)考慮在熔池區(qū)的晶粒形核。

圖7 Mo-3Nb材料焊縫形貌Fig.7 Microstructure of Mo-3Nb weld

4 結(jié)論

1) CA法是一種用來模擬焊接過程凝固組織快速生長的有效方法。

2) CA法可很好地模擬Mo-3Nb焊接過程，實現(xiàn)焊縫生長過程的可視化。有助于焊縫組織的優(yōu)化和控制及材料機械性能的改善。