姚 敏,莊 壯,梁 健,金政偉,匡建平,雍曉靜
(1. 神華寧夏煤業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司,寧夏 銀川 750011;2. 神華寧夏煤業(yè)集團(tuán)有限責(zé)任公司煤炭化學(xué)工業(yè)技術(shù)研究院,寧夏 銀川 750411;3. 中國船舶重工集團(tuán)公司 第七一一研究所,
上海 201108;4. 寧夏神耀科技有限責(zé)任公司,寧夏 銀川 750200)
甲醇制丙烯(MTP)反應(yīng)器為多段冷激式固 定床,此類氣固非均相催化反應(yīng)器內(nèi)存在較為復(fù)雜的傳遞與反應(yīng)過程,各級(jí)催化床層對(duì)應(yīng)的反應(yīng)物料流量分布、濃度分布及催化床層溫度分布之間具有非線性關(guān)系,進(jìn)而導(dǎo)致上述傳遞現(xiàn)象直接影響著MTP反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率、丙烯產(chǎn)物的選擇性和催化劑的使用壽命[1-9]。作為一種固定床反應(yīng)器內(nèi)的核心內(nèi)構(gòu)件,MTP反應(yīng)器霧化噴嘴起到既能分配對(duì)應(yīng)床層內(nèi)側(cè)線氣(液)相反應(yīng)物,又能降低上級(jí)床層出口反應(yīng)溫度的作用。MTP反應(yīng)器霧化噴嘴屬于外混合式噴嘴,霧化機(jī)理為高速流動(dòng)的氣體通過氣相通道經(jīng)旋流槽旋轉(zhuǎn)后,以射流由外噴嘴噴出;而低速流入的液體首先進(jìn)入液相通道,經(jīng)旋流槽旋轉(zhuǎn)后再由液相孔噴出,外側(cè)氣體快速剪切、沖擊,使得液體破碎為霧滴,同時(shí)伴隨有動(dòng)量交換,最終在噴嘴外形成“錐形”霧滴分布場[10-14]。在MTP反應(yīng)器霧化噴嘴的眾多結(jié)構(gòu)參數(shù)中,液相噴嘴的結(jié)構(gòu)與尺寸,尤其是液相噴孔的尺寸勢(shì)必會(huì)直接影響著氣液相反應(yīng)物的相對(duì)速度和一次霧化的霧滴直徑,進(jìn)而影響到霧滴粒徑分布(PSD)、霧化角與霧化覆蓋直徑(DCD)等[15]。
本工作以具有不同液相孔尺寸的霧化噴嘴為研究對(duì)象,選取N2和H2O為實(shí)驗(yàn)?zāi)M介質(zhì),以“冷?!睂?shí)驗(yàn)為主要研究手段,考察了液相孔尺寸與PSD、霧化角及DCD之間的聯(lián)系,研究了不同氣液質(zhì)量流量比(G/L)下PSD、霧化角和DCD的變化規(guī)律,為MTP反應(yīng)器噴嘴的設(shè)計(jì)、優(yōu)化與應(yīng)用提供實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。
在MTP固定床反應(yīng)器內(nèi),側(cè)線氣相反應(yīng)物以二甲醚(DME)和甲醇(MeOH)混合氣體為主,側(cè)線液相反應(yīng)物則以H2O,MeOH,DME混合液體為主,統(tǒng)稱為“冷態(tài)反應(yīng)物”。
實(shí)驗(yàn)裝置主要有氣(液)存儲(chǔ)系統(tǒng)、氣相進(jìn)料管線、液相進(jìn)料管線、流量控制系統(tǒng)、壓力控制系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集與分析系統(tǒng)等[16]。
安裝不同液相孔尺寸的霧化噴嘴于實(shí)驗(yàn)裝置上,依次打開水泵和液氮泵,調(diào)節(jié)水路控制閥、氣路控制閥,控制氣液相流量。待氣(液)穩(wěn)定后,采用英國馬爾文公司Mastersizer 2000型激光粒度分析儀分析液滴的霧化粒徑數(shù)據(jù),重復(fù)測量10次,取平均值。采用高清照相機(jī)收集霧化角照片和霧化過程視頻,借助Gimp 2.8.10軟件分析霧化角,重復(fù)測量10次,取平均值。隨后,采用稱重法分析DCD,將空白試管依次編號(hào)稱重,放置于試管架上,再將試管架豎直放置于霧化噴嘴下方2.1 m處,計(jì)時(shí)30 min,待計(jì)時(shí)完成后,同時(shí)關(guān)閉水路控制閥和氣路控制閥,稱重已扣除自身重量的試管,并依次編號(hào),重復(fù)測量5次,取平均值。
圖1為外混合式噴嘴結(jié)構(gòu)示意與流向。由圖1可知,實(shí)驗(yàn)用霧化噴嘴主要由氣相通道和液相通道構(gòu)成,其中,液相通道內(nèi)徑(dl)可變,依次由0.6 mm增至1.0 mm,液相環(huán)隙通道外徑(Dl)為12.22 mm,氣相環(huán)隙通道內(nèi)徑(dg)為13.34 mm。實(shí)驗(yàn)以氣相(N2)質(zhì)量流量為基準(zhǔn),選取質(zhì)量流量為0,10%,40%,60%,80%,100%,120%,140%,同時(shí)保持液相(H2O)質(zhì)量流量為100%,使得對(duì)應(yīng)的G/L依次為0,1.22,4.87,8.70,10.15,12.19,15.23,20.32,用于測試PSD、霧化角和DCD。
圖1 外混合式MTP反應(yīng)器霧化噴嘴結(jié)構(gòu)示意與流向Fig.1 Schematic & flow-direction drawings of outside-atomization nozzles used in methanol-to-propylene(MTP) reactor.
表1為實(shí)驗(yàn)選擇的霧化噴嘴尺寸。實(shí)驗(yàn)中,為了確保氣相流通截面積和流速不變,故保持氣(液)旋流結(jié)構(gòu)、氣(液)相通道、氣相噴孔結(jié)構(gòu)與尺寸不變。
在實(shí)驗(yàn)過程中,N2和H2O通過霧化噴嘴而生成的霧滴是由大量服從統(tǒng)計(jì)規(guī)律的粒子構(gòu)成的,PSD是判斷噴嘴霧化性能的重要依據(jù)之一,同時(shí)亦是噴嘴設(shè)計(jì)與優(yōu)化需要參考的參數(shù)之一,其中霧滴對(duì)應(yīng)質(zhì)量特征直徑(D)尤為值得關(guān)注。
表1 不同液相孔徑對(duì)應(yīng)MTP反應(yīng)器噴嘴尺寸Table 1 Parameters of the nozzles in the MTP reactor corresponding to different liquid-phase pore sizes
圖2 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)霧滴D的變化曲線Fig.2 Curves of D varied with different G/L of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor.
圖2為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)霧滴D的變化曲線。由圖2可知,對(duì)于D0.1,D0.5,D0.999而言,液相孔尺寸對(duì)霧滴D具有單調(diào)的影響;保持流通截面積比(Al/Ag)不變,所得D隨G/L的增加而降低;相反地,保持G/L不變,所得D隨Al/Ag的增加而略有增加。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3 時(shí),D0.1=12.49 μm,D0.5=16.75 μm,D0.999=60.81 μm。
圖3為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)PSD變化曲線。由圖3可知,實(shí)驗(yàn)范圍內(nèi)液相孔尺寸(即流通Al/Ag)顯著影響著PSD。保持Al/Ag不變,PSD隨著G/L的增加而逐漸變窄;而保持G/L不變,PSD隨著Al/Ag的增加而逐漸變寬。較大的液相孔徑導(dǎo)致一次霧化(G/L=0)產(chǎn)生的霧滴粒徑變大,較大的氣液相對(duì)速度導(dǎo)致霧滴粒徑變小,兩者對(duì)霧滴粒徑的影響是相反的[17]。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時(shí),PSD介于5.49~40.89 μm之間。
圖4為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)的霧化角照片。由圖4可知,液相孔尺寸和G/L
對(duì)霧化角影響顯著。由圖4(a)~(e)可知,當(dāng)Al/Ag=0.012 5,G/L=0時(shí),噴嘴對(duì)應(yīng)霧化角為77.6°;將G/L從1.22增至20.32,霧化角由58.4°降至9.6°。由圖4(f)~(j)可知,當(dāng)Al/Ag=0.022 3,G/L=0時(shí),對(duì)應(yīng)的霧化角為82.9°;當(dāng)G/L由1.22增至20.32時(shí),霧化角由66.8°降至11.3°;保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時(shí),霧化角達(dá)到12.2°。由圖4(k)~(o)可知,當(dāng)Al/Ag=0.035 3,G/L=0時(shí),霧化角為93.9°;隨著對(duì)應(yīng)G/L的增加,霧化角不斷減少。
圖5為外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)霧化角變化曲線。由圖5可知,保持G/L不變時(shí),隨液相孔徑的增加,對(duì)應(yīng)霧化角略有增加。當(dāng)G/L=0時(shí),霧化角隨著液相孔徑的增加由77.6°變?yōu)?3.9°;當(dāng)G/L=1.22時(shí),霧化角隨液相孔徑的增加而增加,由58.4°變?yōu)?8.2°;當(dāng)G/L=4.87時(shí),霧化角由21.5°增至27.9°;當(dāng)G/L=8.70時(shí),液相孔徑的增加使得霧化角由11.9°增至15.2°;當(dāng)G/L=12.19時(shí),霧化角隨著液相孔徑的增加由9.8°變?yōu)?4.8°;當(dāng)G/L=20.32時(shí),液相孔徑的增加使得霧化角由9.6°增至12.1°。
圖3 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)PSD變化曲線Fig.3 Curves of the corresponding particle size distribution(PSD) of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.
圖4 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)霧化角照片F(xiàn)ig.4 Photographs of atomizing angles of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.
圖5 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴不同G/L對(duì)應(yīng)霧化角變化曲線Fig.5 Curves of atomizing angles of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different G/L.
在測量過程中,將試管十字布置,中心試管編號(hào)為0,其余按照順時(shí)針方向依次標(biāo)記為A列(由內(nèi)向外依次為A1~A18)、B列(B1~B18)、C列(C1~C18)、D列(D1~D18),A列和C列為對(duì)角分布,B列和D列為對(duì)角布置,每個(gè)試管間距為40 mm。圖6為不同Al/Ag下MTP反應(yīng)器霧化噴嘴對(duì)應(yīng)DCD變化。由圖6可知,試管重量呈正態(tài)分布。當(dāng)噴嘴Al/Ag在(0.012 5,0.035 3)區(qū)間時(shí),85%(w)的液滴集中于640 mm區(qū)域內(nèi);當(dāng)噴嘴Al/Ag=0.035 3時(shí),85%(w)的液滴集中于720 mm區(qū)域內(nèi);當(dāng)dl=1.0 mm,Dl=12.22 mm,dg=13.34 mm時(shí),噴嘴對(duì)應(yīng)覆蓋直徑達(dá)720 mm。
圖6 外混合式MTP反應(yīng)器噴嘴霧化后不同流通Al/Ag對(duì)應(yīng)DCD變化Fig.6 Curves of droplet-covered diameter(DCD) of the outside-atomization nozzles in the MTP reactor under different Al/Ag.
1)液相孔徑尺寸對(duì)霧滴D0.1,D0.5,D0.999具有單調(diào)的影響,當(dāng)Al/Ag保持不變,D隨G/L的增加而降低;當(dāng)G/L保持不變,D隨著Al/Ag的增加而略有增加。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時(shí),D0.1=12.49 μm,D0.5=16.75 μm,D0.999=60.81 μm。
2)液相孔徑尺寸和G/L對(duì)PSD均具有影響。當(dāng)Al/Ag保持不變,PSD隨著G/L的增加而逐漸變窄;當(dāng)保持G/L不變,PSD隨著Al/Ag的增加而逐漸變寬。且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時(shí),PSD介于5.49~40.89 μm之間。
3)當(dāng)G/L=0時(shí),隨著Al/Ag由0.012 5增至0.035 3后,噴嘴對(duì)應(yīng)霧化角由77.6°變?yōu)?3.9°;保持Al/Ag不變,霧化角隨著G/L的增加而逐漸降低,且保持G/L=12.19,Al/Ag=0.022 3時(shí),霧化角達(dá)到12.2°。
4)當(dāng)噴嘴Al/Ag為0.035 3時(shí),85%(w)的液滴覆蓋于720 mm區(qū)域內(nèi),噴嘴Al/Ag小于0.035 3后,85%(w)的液滴集中于640 mm區(qū)域內(nèi);當(dāng)dl=1.0 mm,Dl=12.22 mm,dg=13.34 mm時(shí),噴嘴對(duì)應(yīng)覆蓋直徑達(dá)720 mm。
參 考 文 獻(xiàn)
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