基于甲烷催化部分氧化的SOFC性能研究

龔思琦，曾洪瑜，史翊翔，蔡寧生

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基于甲烷催化部分氧化的SOFC性能研究

龔思琦，曾洪瑜，史翊翔，蔡寧生

(清華大學(xué)能源與動(dòng)力工程系，熱科學(xué)與動(dòng)力工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100084)

基于固體氧化物燃料電池的熱電聯(lián)供系統(tǒng)可以實(shí)現(xiàn)能源的梯級(jí)利用，實(shí)現(xiàn)較高的效率，降低污染排放，具有很好的發(fā)展前景．針對(duì)該系統(tǒng)中傳統(tǒng)重整器存在的高能耗等問題，對(duì)新型重整方式催化部分氧化進(jìn)行了研究．本文首先研究了催化劑為0.5%Rh/Al2O3，以甲烷為燃料時(shí)CPOX的性能變化規(guī)律．通過調(diào)節(jié)控制溫度、體積空速和入口氣C/O比，研究了不同工況下CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率的變化規(guī)律，對(duì)工況進(jìn)行優(yōu)化．在優(yōu)化工況下，即溫度800℃、體積空速200min-1、C/O摩爾比為1.0時(shí)，實(shí)現(xiàn)了催化部分氧化與微管式固體氧化燃料電池四管電堆的直接耦合，并對(duì)電池性能進(jìn)行測(cè)試，結(jié)果表明，最大功率可達(dá)到純氫燃料的87.8%．

甲烷催化部分氧化；固體氧化物燃料電池；直接耦合；工況優(yōu)化

熱電聯(lián)供系統(tǒng)(combined heat and power，CHP)是一種可以同時(shí)產(chǎn)生電和熱的集成系統(tǒng)，可以實(shí)現(xiàn)能源的梯級(jí)利用和降低環(huán)境污染．其熱、電效率高，總熱電效率可以達(dá)到85%～90%[1]．此外，由于其沒有旋轉(zhuǎn)部件，噪音很?。腆w氧化物燃料電池(solid oxide fuel cell，SOFC)是一種清潔高效的發(fā)電裝置，能將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能，實(shí)現(xiàn)較高的能量轉(zhuǎn)換效率[2].基于SOFC的熱電聯(lián)供系統(tǒng)具有體積小、負(fù)荷調(diào)節(jié)范圍高、低排放、高效率的優(yōu)勢(shì)，在分布式發(fā)電中極具應(yīng)用前景[3]．

基于SOFC的微型熱電聯(lián)供系統(tǒng)由4個(gè)主要的部件組成：重整器、SOFC、換熱器和尾燃器．重整器將碳?xì)淙剂限D(zhuǎn)化為H2和CO合成氣，再通入SOFC中進(jìn)行反應(yīng)；SOFC將合成氣中的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能，用于發(fā)電；同時(shí)反應(yīng)產(chǎn)生大量的熱，與換熱器中的冷水進(jìn)行換熱，將冷水轉(zhuǎn)化成熱水，供用戶使用；尾燃器將未被SOFC利用的燃料進(jìn)行補(bǔ)燃，轉(zhuǎn)化為可排放的廢氣．重整器對(duì)于系統(tǒng)的穩(wěn)定運(yùn)行非常關(guān)鍵．由于燃料成分對(duì)于SOFC的性能和效率有非常大的影響，如果直接使用碳?xì)淙剂贤ㄈ隨OFC中進(jìn)行反應(yīng)，很容易在電極上形成積碳，對(duì)SOFC的性能造成嚴(yán)重影響[2]．因此需要對(duì)燃料進(jìn)行預(yù)處理，通過重整器中發(fā)生的重整反應(yīng)將碳?xì)淙剂限D(zhuǎn)化為H2和CO.

傳統(tǒng)的重整方式主要包括蒸汽重整(steam reforming，SR)和二氧化碳重整(dry reforming，DR)[4]. 兩個(gè)反應(yīng)均為強(qiáng)吸熱反應(yīng)，因此造成能耗高、設(shè)備復(fù)雜、成本費(fèi)用高等問題．甲烷催化部分氧化(CPOX)是近年來發(fā)展出的制合成氣的新技術(shù)，在常壓下即可反應(yīng)，具有體積小、能耗低、成本費(fèi)用低、啟動(dòng)速度快、燃料適應(yīng)性廣等特點(diǎn)[5].由于其操作條件與SOFC較為匹配，因此適合與SOFC進(jìn)行耦合，在小型便攜供能系統(tǒng)和遠(yuǎn)距離分布式發(fā)電中極具應(yīng)用前景．

CPOX催化劑中研究較多的是Ni基催化劑，其價(jià)格低廉，在過渡金屬中活性相對(duì)較高，但是在反應(yīng)過程中存在積碳嚴(yán)重、穩(wěn)定性差等問題[6]．近年來，貴金屬催化劑由于其優(yōu)越的反應(yīng)性能逐漸進(jìn)入了研究者的視野．雖然其價(jià)格高昂，但是其催化性能好、活性高、抗積碳，還可以降低反應(yīng)溫度，減少催化劑用量[7]．Horn等[8]研究比較了分別擔(dān)載Rh和Pt的泡沫-Al2O3的催化性能，結(jié)果表明兩種催化劑都存在氧化區(qū)和重整區(qū)，Rh的催化效果比Pt好；Claridge等[9]研究了過渡金屬和貴金屬催化劑上的積碳情況，積碳程度依次為：Ni＞Pd＞Rh；Yan等[10]對(duì)450～800℃下浸漬SiO2載體的Rh和Ru的催化性能進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)Rh比Ru具有更好的催化活性和產(chǎn)物選擇性．本文設(shè)計(jì)并構(gòu)建了CPOX-SOFC耦合系統(tǒng)，首先研究了Rh/Al2O3催化劑在不同反應(yīng)工況下對(duì)CPOX反應(yīng)的催化性能，然后對(duì)實(shí)驗(yàn)工況進(jìn)行優(yōu)化，在優(yōu)選工況下將CPOX與SOFC進(jìn)行耦合，并對(duì)其電化學(xué)性能進(jìn)行測(cè)試．

1?實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)

研究中采用的系統(tǒng)示意圖如圖1所示．

圖1?CPOX-SOFC耦合系統(tǒng)示意

主要分為供氣系統(tǒng)、反應(yīng)器系統(tǒng)和電化學(xué)測(cè)試系統(tǒng)3部分．供氣系統(tǒng)中CPOX分兩路供氣，分別是甲烷和空氣，所用的流量計(jì)量程分別為200mL/min和500mL/min；SOFC分3路供氣，分別是空氣、氫氣和氬氣，所用流量計(jì)為500mL/min、500mL/min和200mL/min．各氣體經(jīng)總閥、二級(jí)減壓閥、流量計(jì)和單向閥后，通入反應(yīng)器中．實(shí)驗(yàn)用石英反應(yīng)器的主反應(yīng)管管徑為10mm，長(zhǎng)520mm；反應(yīng)管中部有一個(gè)厚度為5mm的孔板，用于放置催化劑．實(shí)驗(yàn)用的SOFC為微管SOFC管堆，由4根內(nèi)徑3.5mm、長(zhǎng)約10cm的微型通管SOFC組成．放置一根K型熱電偶在催化劑床層入口處，通過北京阿爾泰科技發(fā)展有限公司的溫度采集模塊對(duì)該處的溫度進(jìn)行檢測(cè)和采集．實(shí)驗(yàn)用的控溫電爐由北京弗恩森電爐有限公司生產(chǎn)，反應(yīng)氣體產(chǎn)物用島津制作所生產(chǎn)的氣相色譜儀進(jìn)行分析，電池性能利用電化學(xué)工作站進(jìn)行測(cè)試．

2?催化劑評(píng)價(jià)體系

針對(duì)CPOX反應(yīng)性能的研究系統(tǒng)也是對(duì)催化劑的評(píng)價(jià)體系．實(shí)驗(yàn)中通過調(diào)節(jié)控制溫度、體積空速和入口氣C/O摩爾比，研究了CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率的變化規(guī)律，選擇有利于耦合SOFC的工況，對(duì)工況進(jìn)行優(yōu)化．

CH4轉(zhuǎn)化率為

H2選擇性為

CO選擇性為

甲烷重整效率為

2.1?溫度的影響

不同爐溫下CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率變化規(guī)律如圖2所示．此時(shí)入口C/O摩爾比為1.0，體積空速為100min-1．在500℃至900℃的研究范圍內(nèi)，隨著控溫溫度的升高，CH4轉(zhuǎn)化率上升，CO的選擇性上升．由表1可知，反應(yīng)式(3)和(4)均為強(qiáng)吸熱反應(yīng)，隨著溫度升高，兩反應(yīng)正向移動(dòng)．催化劑的催化活性受溫度的影響較大，溫度升高，催化劑的活性增加，催化反應(yīng)速率加快．同時(shí)，較高的溫度使得氣相反應(yīng)的擴(kuò)散速率加快，因此反應(yīng)速率加快，催化劑性能變好．溫度從500℃上升到800℃時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率從45%上升到98%，CO選擇性從40%上升至99%．每升高100℃，CH4轉(zhuǎn)化率和CO選擇性增加的幅度很大，說明在該溫度區(qū)間內(nèi)溫度對(duì)反應(yīng)的影響較大．溫度從800℃上升至900℃時(shí)，兩者變化很小，均已接近100%，溫度對(duì)催化劑性能的提升作用很小．H2選擇性隨溫度變化相比CO選擇性和CH4轉(zhuǎn)化率都更加穩(wěn)定，總體水平也比較高．由于水汽變換反應(yīng)的發(fā)生，溫度升高水汽變換反應(yīng)受到抑制，H2的生成相對(duì)于CO更為復(fù)雜，在600～900℃內(nèi)溫度對(duì)于H2選擇性的影響較小，不如對(duì)CO選擇性的影響明顯．對(duì)比H2選擇性與CO選擇性可以發(fā)現(xiàn)，本實(shí)驗(yàn)用的Rh催化劑催化H2生成的活性比催化CO生成的活性更高，說明Rh催化劑催化水蒸氣重整比二氧化碳重整的性能更好．

圖2 溫度對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率的影響

隨著溫度的升高，甲烷重整效率增加，說明CPOX重整效率提高．溫度升高，催化劑的活性增強(qiáng)，催化劑催化部分氧化反應(yīng)、水蒸氣重整和二氧化碳重整的性能增強(qiáng)，反應(yīng)速率加快，因此整體重整效率提高．從500℃升高到800℃，甲烷重整效率提高明顯，從31%增加到99%，說明在此區(qū)間內(nèi)控制溫度對(duì)于重整反應(yīng)性能影響非常大，是提高反應(yīng)效率的關(guān)鍵因素之一．由于溫度越高，溫度升高對(duì)于催化劑活性的促進(jìn)作用逐漸減小，溫度從800℃增加到900℃時(shí)，重整效率的增加很?。Y(jié)合重整效率和經(jīng)濟(jì)性考慮，筆者認(rèn)為800℃是較為合適的溫度，因此選擇800℃作為優(yōu)選溫度．

表1?CPOX主反應(yīng)和部分副反應(yīng)及其焓變[11]

Tab.1?Main reaction and some side reactions of CPOX and the corresponding enthalpy changes[11]

2.2?體積空速的影響

不同體積空速下CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率變化規(guī)律如圖3所示．此時(shí)溫度700℃，入口C/O摩爾比為1.0．在60min-1至200min-1的研究范圍內(nèi)，隨著體積空速的增大，CH4轉(zhuǎn)化率降低，CO選擇性降低．由于體積空速增大，當(dāng)催化劑的體積和反應(yīng)器截面積不變時(shí)，反應(yīng)氣流速增大，反應(yīng)氣在催化劑床層內(nèi)的停留時(shí)間減小，反應(yīng)時(shí)間縮短．當(dāng)體積空速由60min-1增加至200min-1時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率從92%下降至64%，CO選擇性由91%降至78%．但是體積空速對(duì)H2的選擇性的影響不大，H2的選擇性保持在90%以上的高水平，且較為穩(wěn)定．說明催化劑催化H2生成可以在很短的時(shí)間內(nèi)完成，反應(yīng)時(shí)間縮短對(duì)其的影響很小，但是對(duì)于催化CO生成的影響較大．該現(xiàn)象再次說明Rh催化劑對(duì)于H2合成的催化性能高于CO，并且催化H2合成性能更為穩(wěn)定．

圖3 體積空速對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率的影響

隨著體積空速的增大，甲烷重整效率越小，重整反應(yīng)的效果越差．隨著體積空速的增大，當(dāng)催化劑的體積和反應(yīng)器截面積不變時(shí)，流速增加，反應(yīng)氣在催化劑床層內(nèi)的停留時(shí)間縮短，反應(yīng)時(shí)間減少，重整的效率降低．當(dāng)體積空速由60min-1增加至200min-1時(shí)，甲烷重整效率由90%降至58%．由于實(shí)驗(yàn)中體積空速增大導(dǎo)致甲烷重整效率降低的程度比較大，說明實(shí)驗(yàn)用的催化劑對(duì)于高空速的反應(yīng)活性和適應(yīng)力還不夠強(qiáng)．雖然體積空速越大重整效率越低，但是在實(shí)際應(yīng)用中，體積空速越大，處理量越大，從經(jīng)濟(jì)性方面考慮是有利的．因此體積空速的選擇應(yīng)該綜合考慮效率和處理量?jī)煞矫妫诳梢越邮艿男氏卤M可能提高反應(yīng)量．

2.3?入口C/O摩爾比的影響

不同入口C/O摩爾比下CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率變化規(guī)律如圖4所示．此時(shí)溫度為700℃，體積空速為100min-1．在實(shí)驗(yàn)研究范圍內(nèi)，隨著入口氣C/O摩爾比的增大，CH4轉(zhuǎn)化率下降，CO和H2選擇性上升．當(dāng)C/O比增大時(shí)，在總體積空速不變的情況下，反應(yīng)氣中CH4與空氣中的O2的體積比增大．由于水蒸氣重整反應(yīng)(3)和二氧化碳重整反應(yīng)(4)的發(fā)生，未與O2反應(yīng)的CH4會(huì)與H2O和CO2反應(yīng)生成H2和CO，因此CO和H2選擇性上升．但是水蒸氣重整和二氧化碳重整多消耗的CH4無法完全抵消反應(yīng)氣中CH4的增加量，因此CH4轉(zhuǎn)化率仍下降．C/O摩爾比從0.8增加到1.4時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率從97%降至77%，CO選擇性從73%上升到96%，H2選擇性從88%上升到99%．相比CO選擇性，H2選擇性保持在較高的水平，與之前的結(jié)果相一致．

甲烷重整效率的變化規(guī)律稍有不同．入口氣C/O摩爾比由0.8增加到1.4時(shí)，甲烷重整效率先升后降，在C/O摩爾比為1.0時(shí)達(dá)到最大．當(dāng)C/O摩爾比高于1.0后，增加C/O摩爾比導(dǎo)致甲烷重整效率下降很快，說明在C/O摩爾比大于1的范圍內(nèi)，C/O摩爾比越高對(duì)于重整反應(yīng)效率提高越不利．根據(jù)甲烷催化部分氧化的間接反應(yīng)機(jī)理，在催化劑床層的前端為氧化區(qū)，主要發(fā)生甲烷與氧氣的完全氧化(燃燒反應(yīng))，即表1中反應(yīng)式(2)；催化劑床層后端為重整區(qū)，甲烷與水蒸氣或二氧化碳發(fā)生反應(yīng)，生成H2和CO，主要發(fā)生水蒸氣重整反應(yīng)(即反應(yīng)式(3))和二氧化碳重整反應(yīng)(即反應(yīng)式(4))．在總流量保持不變的情況下，當(dāng)C/O摩爾比小于1時(shí)，甲烷的流量相比氧氣而言相對(duì)較低，雖然甲烷的轉(zhuǎn)化率很高，但水蒸氣重整反應(yīng)和二氧化碳重整反應(yīng)由于甲烷的不足而難以正向移動(dòng)，產(chǎn)物(如H2和CO)的選擇性較低，因此甲烷的重整效率較低．當(dāng)C/O摩爾比大于1時(shí)，甲烷的流量相比氧氣而言相對(duì)較高，水蒸氣重整反應(yīng)和二氧化碳重整反應(yīng)較為充分，產(chǎn)物(如H2和CO)的選擇性較高，但由于水蒸氣重整反應(yīng)和二氧化碳重整反應(yīng)的正向移動(dòng)只能減弱甲烷增加帶來的影響，而不能完全抵消，因此甲烷的轉(zhuǎn)化率較低，甲烷的重整效率也較低．綜上所述，當(dāng)C/O摩爾比從小于1增加到大于1時(shí)，甲烷重整效率會(huì)出現(xiàn)先升后降的變化，在C/O摩爾比為1.0時(shí)達(dá)到最大．結(jié)合以上分析，選擇1.0為優(yōu)選的C/O摩爾比．

圖4 C/O摩爾比對(duì)CH4轉(zhuǎn)化率、H2選擇性、CO選擇性和甲烷重整效率的影響

3?CPOX-SOFC耦合系統(tǒng)性能測(cè)試

先用H2對(duì)SOFC進(jìn)行還原，對(duì)純氫燃料下800℃的SOFC進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試．啟動(dòng)CPOX，調(diào)節(jié)工況為優(yōu)化后的工況，即控制溫度800℃、體積空速約200min-1、C/O摩爾比為1.0，穩(wěn)定運(yùn)行后，將CPOX的氣體產(chǎn)物通入SOFC中進(jìn)行反應(yīng)，分別對(duì)850℃、800℃和750℃的SOFC進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試．實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5～圖7所示．

對(duì)比圖5和圖6可以發(fā)現(xiàn)，CPOX反應(yīng)產(chǎn)物作為SOFC的燃料與氫氣作為燃料時(shí)基本相當(dāng)．開路電壓均在1.1V左右，與純氫氣相比CPOX反應(yīng)產(chǎn)物在相同電流下的電壓較小，總功率較?。莾烧呦嗖詈苄?，對(duì)于800℃的SOFC，純氫氣作為燃料時(shí)最大功率為1.89W，CPOX反應(yīng)產(chǎn)物作為燃料時(shí)最大功率可達(dá)1.66W，相當(dāng)于純氫氣的87.8%．對(duì)于不同控制溫度下的SOFC，隨著溫度的升高，相同電流下的電壓增大，因此總功率增大，電池的性能變好．溫度從850℃下降到750℃，最大功率由1.81W下降至1.47W．觀察電化學(xué)阻抗譜(EIS)可以發(fā)現(xiàn)，SOFC的控制溫度從850℃下降到800℃，歐姆阻抗基本不變，但極化阻抗增大；溫度從800℃下降到750℃，歐姆阻抗和極化阻抗均明顯增大．其中歐姆阻抗為EIS高頻弧段與實(shí)軸交點(diǎn)的實(shí)值，極化阻抗為實(shí)軸高頻和低頻弧段兩交點(diǎn)實(shí)值之差．說明控制溫度升高有利于電池性能的提高，并且控制溫度對(duì)SOFC的性能影響較大．

圖5 純氫燃料下800℃時(shí)SOFC的I-V曲線和功率曲線

圖6 CPOX耦合不同溫度SOFC的I-V曲線和功率曲線

圖7?CPOX耦合不同溫度SOFC的電化學(xué)阻抗譜

4?結(jié)?論

本文對(duì)0.5%Rh/Al2O3(質(zhì)量比)催化劑進(jìn)行了CPOX性能變化規(guī)律研究，并在優(yōu)化后的工況下，即溫度800℃、體積空速200min-1、C/O摩爾比1.0，實(shí)現(xiàn)了CPOX與微管SOFC管堆的直接耦合．

(1) 溫度、體積空速和入口氣C/O摩爾比影響CPOX反應(yīng)性能．在研究范圍內(nèi)，溫度升高，CH4轉(zhuǎn)化率、CO選擇性和甲烷重整效率均上升；體積空速增大，CH4轉(zhuǎn)化率、CO選擇性和甲烷重整效率均下降，對(duì)H2選擇性影響不大；入口氣C/O摩爾比增大，CH4轉(zhuǎn)化率下降，CO選擇性和H2選擇性上升，甲烷重整效率先升后降，在C/O摩爾比為1.0時(shí)達(dá)到最大.

(2) CPOX耦合SOFC的性能與純H2作為燃料時(shí)的SOFC相差不大，最大功率可達(dá)同工況下純H2的87.8%．CPOX耦合SOFC時(shí)，升高SOFC的溫度，相同電流下的電壓增大，總功率增大，極化阻抗和歐姆阻抗均減?。?/p>

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Study of Performance of SOFC Based on Catalytic Partial Oxidation of Methane

Gong Siqi，Zeng Hongyu，Shi Yixiang，Cai Ningsheng

(Key Laboratory for Thermal Science and Power Engineering of Ministry of Education，Department of Energy and Power Engineering，Tsinghua University，Beijing 100084，China)

The combined heat and power(CHP)system based on a solid oxide fuel cell(SOFC)utilizes different levels of energy，and is characterized byhigh efficiency and low emission levels. The reformer is an important part of the CHP system，but the traditional reforming methods have problems such as high energy consumption. A novel reforming technology，i.e.，catalytic partial oxidation(CPOX)，presents an attractive option. In this study，we first investigatedthe performance of CPOX fueled by methane with 0.5%Rh/Al2O3catalyst. We tested the changes inCH4conversion，selectivity of H2，selectivity of CO, and the reforming efficiency under different working conditions by adjusting the control temperature，volume space velocity，and C/O ratio of the inlet gas. Under optimized conditions of 800 ℃，200min-1volume space velocity，and C/O ratio of 1.0，we directly integrated CPOX with a micro SOFC stack of four micro tubular cells and tested the electrochemical performance. The result showed that the maximum power of the SOFC integrated with CPOX was87.8% of the maximum power of SOFC fueled by pure hydrogen.

catalytic partial oxidation(CPOX)of methane；solid oxide fuel cell(SOFC)；direct integration；optimization of working condition

TK11

A

1006-8740(2019)01-0060-06

10.11715/rskxjs.R201804021

2018-04-05．

國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51576112).

龔思琦（1995—??），女，碩士研究生，gsqaser@163.com.

史翊翔，男，博士，副教授，shyx@mail.tsinghua.edu.cn.