渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖氣儲(chǔ)層孔隙特征與演化

高玉巧 蔡 瀟 張培先 何貴松 高全芳 萬靜雅

中國(guó)石化華東油氣分公司勘探開發(fā)研究院

0 引言

近年來，四川盆地及周緣志留系頁(yè)巖氣勘探取得突破性進(jìn)展[1-2]，頁(yè)巖氣勘探開發(fā)主要集中在四川盆地東南的焦石壩和平橋、川中的威遠(yuǎn)和富順—永川、川南的長(zhǎng)寧—昭通等地區(qū)。其中，四川盆地東南部及其盆緣轉(zhuǎn)換帶（以下簡(jiǎn)稱渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶）是中國(guó)石化頁(yè)巖氣勘探開發(fā)的主戰(zhàn)場(chǎng)，四川盆地內(nèi)的焦石壩、平橋等區(qū)塊上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組超壓頁(yè)巖氣相繼實(shí)現(xiàn)了商業(yè)開發(fā)，累計(jì)探明頁(yè)巖氣地質(zhì)儲(chǔ)量6 000×108m3，截至2017年底累計(jì)建產(chǎn)能100×108m3/a；四川盆地外的武隆向斜LY1井試氣日產(chǎn)氣量介于4.6×104～6.2×104m3，獲得常壓頁(yè)巖氣勘探重要突破。

隨著頁(yè)巖氣勘探開發(fā)進(jìn)程不斷加快，頁(yè)巖氣相關(guān)地質(zhì)研究亦日益深入，相關(guān)研究及報(bào)道主要圍繞頁(yè)巖氣形成地質(zhì)條件、富集主控因素、頁(yè)巖氣保存條件、儲(chǔ)集條件、地應(yīng)力及可壓性等方面[3-13]?？碧介_發(fā)實(shí)踐表明，頁(yè)巖微觀孔隙結(jié)構(gòu)及其發(fā)育程度直接影響含氣量及頁(yè)巖氣產(chǎn)能，產(chǎn)業(yè)界及諸多學(xué)者逐步重視頁(yè)巖儲(chǔ)層儲(chǔ)集空間研究。目前，相關(guān)研究主要集中于頁(yè)巖孔隙的結(jié)構(gòu)、類型等的靜態(tài)表征及孔隙影響因素、儲(chǔ)層物性特征等[14-19]，關(guān)于頁(yè)巖儲(chǔ)層演化及演化機(jī)理研究仍處于起步探索階段，各類熱模擬實(shí)驗(yàn)正逐步開展，尚未達(dá)成共識(shí)。Mastalerz等[20]對(duì)新奧爾巴尼地區(qū)鏡質(zhì)體反射率（Ro）從0.35%～1.41%頁(yè)巖進(jìn)行熱模擬實(shí)驗(yàn)，認(rèn)為進(jìn)入生油窗之后，頁(yè)巖孔隙度受原油充注和二次裂解的影響先增加后減小再增加。胡海燕[21]對(duì)Woodford頁(yè)巖進(jìn)行開放體系熱模擬實(shí)驗(yàn)，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖[總有機(jī)碳含量（TOC）為12.16%，Ro為0.30%，孔隙度為8%]孔隙度隨著成熟度增加（Ro為2.09%）增加了12%。薛蓮花等[22]對(duì)鄂爾多斯盆地上三疊統(tǒng)延長(zhǎng)組長(zhǎng)7段陸相泥巖進(jìn)行半封閉體系熱模擬實(shí)驗(yàn)，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖（TOC為31.87%，Ro為0.50%，孔隙度為3.8%）孔隙度隨著成熟度增加先增加至17.53%后降低至8.15%。筆者以渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組鉆井巖心、下?lián)P子二疊系低成熟度巖心樣品為研究對(duì)象，采用薄片觀察、氬離子拋光—掃描電鏡、原子力顯微鏡、熱模擬實(shí)驗(yàn)等分析技術(shù)，對(duì)頁(yè)巖孔隙類型、孔隙結(jié)構(gòu)、孔徑變化規(guī)律等進(jìn)行研究，熱模擬有機(jī)孔隙演化特征，建立了渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖孔隙演化模式。

1 樣品與實(shí)驗(yàn)

巖心樣品取自渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶3口重點(diǎn)探井（PY1、LY1、NY1）五峰組—龍馬溪組巖心，巖性為黑色硅質(zhì)頁(yè)巖，頁(yè)巖TOC介于3%～6%，Ro介于2.3%～2.8%，干酪根類型為偏腐泥混合型，孔隙度介于3.5%～5.5%，氣測(cè)全烴大于5%（鉆井液密度介于1.3～1.4 g/cm3），現(xiàn)場(chǎng)解析含氣量介于2～4 m3/t。針對(duì)巖心樣品主要開展了X射線衍射礦物組分分析、薄片、氬離子拋光掃描電鏡、液氮吸附等實(shí)驗(yàn)。

由于中國(guó)南方地區(qū)龍馬溪組頁(yè)巖熱演化程度普遍偏高，總體處于過成熟階段，因此熱模擬樣品取自成熟度較低的下?lián)P子地區(qū)大隆組黑色頁(yè)巖巖心，頁(yè)巖TOC為5.43%，Ro為1.56%，黏土礦物含量為39.9%，石英含量為33.5%，斜長(zhǎng)石含量為11.7%，方解石含量為2.2%，白云石含量為6.9%，黃鐵礦含量為5.9%；干酪根類型與龍馬溪組相同（偏腐泥混合型）；頁(yè)巖游離烴量（S1）為 0.37 mg/g，熱解烴量（S2）為3.09 mg/g，氫指數(shù)（HI）為57.1 mg/g，最高熱解溫度（Tmax）為450.8 ℃。

熱模擬實(shí)驗(yàn)在中國(guó)科學(xué)院蘭州油氣資源研究中心完成，儀器型號(hào)為WYMN-3型高溫高壓模擬儀，半開放體系熱模擬實(shí)驗(yàn)，介質(zhì)氣體為氦氣，升溫速率是實(shí)驗(yàn)2 h后升溫至200 ℃，6 h后升溫至測(cè)試溫度點(diǎn)。實(shí)驗(yàn)的模擬深度和溫壓條件（表1）是根據(jù)探井巖心的埋藏史圖確定的，其中古壓力系數(shù)為1.2，巖石密度為2.60 g/cm3。實(shí)驗(yàn)的溫度由250 ℃升至550 ℃，間隔50 ℃。靜巖壓力由41.6 MPa升至78.0 MPa，間隔5.2 MPa。流體壓力由19.2 MPa升至36.0 MPa，間隔2.4 MPa。

在不同的溫壓條件下，獲取了不同成熟度的實(shí)驗(yàn)樣品，再對(duì)樣品進(jìn)行氬離子拋光后，使用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡對(duì)其有機(jī)孔隙進(jìn)行觀察。樣品表面拋光處理使用日本HITACHI IM4000氬離子拋光儀，加速電壓為4 kV，離子束入射角為40°，樣品臺(tái)轉(zhuǎn)速為3 次/min，拋光時(shí)間為2 h，頁(yè)巖有機(jī)孔隙觀察采用ZEISS SIGMA熱場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡。

薄片制作與觀察、氬離子拋光—掃描電鏡、原子力顯微鏡觀察，均是在中國(guó)石化華東油氣分公司非常規(guī)油氣資源實(shí)驗(yàn)中心完成。熱模擬實(shí)驗(yàn)的樣品呈塊狀，切割成規(guī)則的樣品后，使用氬離子對(duì)樣品進(jìn)行拋光處理。

表1 熱模擬實(shí)驗(yàn)溫壓條件表

2 頁(yè)巖儲(chǔ)層孔隙特征

2.1 巖石類型

渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組TOC＞2.0%的優(yōu)質(zhì)頁(yè)巖厚度介于24～35 m，通過各井X射線衍射礦物組分分析，頁(yè)巖石英含量較高，一般介于43.2%～60.8%，黏土礦物含量一般介于18.4%～38.6%，長(zhǎng)石含量一般介于7.4%～10.2%，碳酸鹽礦物含量一般介于6.8%～9.2%，黃鐵礦含量一般介于3.2%～4.3%，具有硅質(zhì)含量高、黏土礦物及碳酸鹽礦物含量低的特征，屬于硅質(zhì)頁(yè)巖范疇，各種礦物組成及巖性與焦石壩區(qū)塊JY1井類似。

2.2 儲(chǔ)集空間類型

通過對(duì)渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖巖心樣品觀察、巖石薄片鏡下觀察和樣品掃描電鏡觀察，富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)集空間類型主要包括裂縫、無機(jī)孔隙和有機(jī)孔隙等3大類（圖1）。

2.2.1 裂縫

根據(jù)形成機(jī)制，可將頁(yè)巖裂縫分為應(yīng)力縫和收縮縫。其中，應(yīng)力縫是由構(gòu)造作用或生烴作用形成的異常高壓致使巖石破裂而形成的裂縫，一般表現(xiàn)為礦物顆?；蛴袡C(jī)質(zhì)從中間斷裂開；收縮縫則是有機(jī)質(zhì)生烴或黏土礦物脫水導(dǎo)致體積變小而形成的裂縫，一般存在于有機(jī)質(zhì)或黏土礦物與礦物顆粒接觸的邊界處。按照Slatt和O'Brien[23]孔徑大小分類方法可將裂縫劃分為裂縫、微裂縫和微孔道3類：裂縫孔徑介于10 μm～2 cm，多被方解石脈充填，在壓裂改造中會(huì)優(yōu)先開啟；微裂縫孔徑介于1～10 μm，常常充填或者半充填方解石礦物，可作為頁(yè)巖氣運(yùn)移的通道和儲(chǔ)集空間（圖1-a）；微孔道孔徑小于1 μm，在頁(yè)巖基質(zhì)中常常平行于層理面，延伸長(zhǎng)度小于0.5 cm，是重要的油氣運(yùn)移通道和儲(chǔ)集空間（圖1-b）。

2.2.2 無機(jī)孔隙

渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖無機(jī)孔隙主要包括粒間孔、粒內(nèi)孔、晶間孔、晶內(nèi)孔等類型。粒間孔在志留系頁(yè)巖中廣泛存在，主要分布于礦物顆粒之間、未被充填的孔隙，該類型孔隙的主要成因是黏土礦物形成類似卡片支撐的絮狀物孔隙，這些絮狀物孔隙之間可能相互連通（圖1-c）。粒內(nèi)孔多存在于礦物顆粒內(nèi)部，有的具較好連通性，可為頁(yè)巖氣富集提供重要的儲(chǔ)集空間。晶間孔多指存在于礦物顆?；蚴堑V物集合體之間的孔隙空間，可進(jìn)一步劃分為結(jié)晶顆粒內(nèi)孔、溶蝕孔和泥粉晶粒內(nèi)孔等（圖1-d、e）。在該地區(qū)頁(yè)巖中最為常見的晶間孔是黃鐵礦晶間孔，例如LY1井黃鐵礦的分布較廣，平均含量為3.8%。但總體而言黃鐵礦等礦物含量相對(duì)較少，對(duì)孔隙度的貢獻(xiàn)有限，且連通性相對(duì)較差。晶內(nèi)孔主要是由于結(jié)晶礦物顆粒內(nèi)部的晶格發(fā)生缺陷從而形成的一種賦存于礦物顆?；蛘叩V物集合體內(nèi)部的孔隙空間，這類孔隙對(duì)孔隙度的貢獻(xiàn)十分有限的，另外其連通性也相對(duì)較差（圖1-f）。

2.2.3 有機(jī)孔隙

勘探實(shí)踐及研究[24-25]表明，有機(jī)孔隙是渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖氣賦存的主要儲(chǔ)集空間，主要包括有機(jī)質(zhì)孔隙和生物化石孔。其中，有機(jī)質(zhì)孔隙是有機(jī)質(zhì)在生排烴過程形成的孔隙，表現(xiàn)為有機(jī)質(zhì)顆粒內(nèi)部的納米級(jí)孔隙（孔徑一般介于0.01～1 μm）。前人研究表明有機(jī)質(zhì)含量為7%的頁(yè)巖在生烴演化過程中，消耗35%的有機(jī)碳可使頁(yè)巖孔隙度增加4.9%[26]。LY1井龍馬溪組頁(yè)巖有機(jī)質(zhì)含量較高，圖1-g和圖1-h為L(zhǎng)Y1井五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖巖心樣品經(jīng)過氬離子拋光掃描電鏡實(shí)驗(yàn)拍攝到的有機(jī)質(zhì)粒內(nèi)孔，可以看到有機(jī)質(zhì)孔隙比較發(fā)育，粒徑一般介于40～200 nm。由于有機(jī)質(zhì)孔隙分布于有機(jī)質(zhì)顆粒內(nèi)部，因此，有機(jī)質(zhì)孔隙的大小直接受控于頁(yè)巖有機(jī)碳含量和熱演化程度。生物化石孔則是指發(fā)育在生物化石中未被礦物充填的孔隙（圖1-i），如龍馬溪組頁(yè)巖中筆石、藻類化石中發(fā)育的孔隙。

圖1 五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖主要儲(chǔ)集空間類型照片

有機(jī)質(zhì)類型與生排烴息息相關(guān)，會(huì)影響有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育程度。渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶有機(jī)質(zhì)孔隙按照成烴母質(zhì)類型及成因，可細(xì)分為無定形干酪根孔、結(jié)構(gòu)型干酪根孔和瀝青質(zhì)孔等類型。

2.2.3.1 無定形干酪根孔

母質(zhì)來源是由藻類或有機(jī)質(zhì)分散凝膠基質(zhì)在降解或熱演化過程中，未發(fā)生運(yùn)移，在原位形成的無形態(tài)的干酪根。多形成圓度較高且密集分布的孔隙（圖2），因干酪根降解或生烴作用形成，為次生孔隙。

圖2 無定形干酪根孔照片（LY2井，龍馬溪組，井深2 403.6 m）

2.2.3.2 結(jié)構(gòu)型干酪根孔

母質(zhì)來源是由藻類或者疑源類在熱演化作用及凝膠作用或其他作用下形成的，大部分保留原始母質(zhì)的結(jié)構(gòu)和形狀，大體可分為3種類型：①有機(jī)質(zhì)基質(zhì)呈條帶狀結(jié)構(gòu)，孔隙形態(tài)多呈棱角狀，大小較為均一，由于孔隙多為有機(jī)質(zhì)本身的條帶狀結(jié)構(gòu)所致（圖3-a），故多為原生孔隙；②有機(jī)質(zhì)內(nèi)部具有纖網(wǎng)狀構(gòu)造，孔隙形態(tài)多呈橢圓狀，大小均一，多發(fā)育在纖網(wǎng)狀骨架之間（圖3-b），形成于生烴過程中，故多為次生孔隙；③保持有機(jī)質(zhì)外部形態(tài)而基質(zhì)被礦物交代，典型的是被草莓狀黃鐵礦交代的疑源類有機(jī)質(zhì)（圖3-c），晶間有機(jī)質(zhì)在生烴過程中形成孔隙，故多為次生孔隙。

圖3 結(jié)構(gòu)型干酪根孔照片

2.2.3.3 瀝青質(zhì)孔

母質(zhì)來源為原生瀝青或次生瀝青，在降解或生烴過程中形成，可分為兩種類型：①原生瀝青由有機(jī)質(zhì)降解或超微有機(jī)碎屑和礦物混合形成，孔隙多為次棱、次圓，局部放大后仍可見母質(zhì)的蟻巢結(jié)構(gòu)（圖4-a），多為次生孔隙；②次生瀝青由液態(tài)烴運(yùn)移或填充到石英、黏土礦物等顆粒間，形狀不規(guī)則，孔隙多為橢圓形，分布較均勻（圖4-b、c），多為熱演化作用形成次生孔隙。

圖4 瀝青質(zhì)孔照片

2.2.3.4 生物化石孔

母質(zhì)來源主要為動(dòng)物型有機(jī)組分，如筆石、藻類、幾丁石等，在熱演化作用下形成。有機(jī)質(zhì)由一團(tuán)一團(tuán)的小塊有機(jī)質(zhì)聚集而成，孔隙發(fā)育在各團(tuán)塊之間，呈不規(guī)則棱角狀（圖5），常見石英礦物充填，說明孔隙形成時(shí)間較早，多為原生孔隙。

圖5 生物化石孔照片（JY195-3井，龍馬溪組）

3 熱模擬中有機(jī)孔隙演化特征

有機(jī)質(zhì)的生烴作用是有機(jī)孔隙發(fā)育的內(nèi)在動(dòng)力，除少量原生孔隙外，大部分的次生孔隙均是在生烴過程中逐漸形成的。熱模擬實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明，與有機(jī)質(zhì)相關(guān)的裂縫和孔隙發(fā)育的位置存在明顯差異，同時(shí)有機(jī)質(zhì)類型和伴生礦物對(duì)有機(jī)孔隙的發(fā)育有著重要的影響。

3.1 有機(jī)質(zhì)收縮縫的演化

在熱模擬實(shí)驗(yàn)條件下，與有機(jī)質(zhì)相關(guān)的裂縫主要為收縮縫，多發(fā)育在長(zhǎng)條狀或塊狀有機(jī)質(zhì)及周緣的礦物顆粒間，縫寬一般介于0.1～0.5 μm，與常規(guī)砂巖中的貼?？p極為類似（圖6-a）。從掃描電鏡圖像上來看，在低溫階段，微裂縫只在顆粒的一側(cè)出現(xiàn)，隨著溫度的升高，逐漸向四周蔓延至孤島狀，裂縫寬度越來越大，高溫階段可能受圍壓的影響，局部會(huì)出現(xiàn)閉合（圖6-b～h）?？梢哉f，有機(jī)質(zhì)收縮縫是在溫度作用下，有機(jī)質(zhì)顆粒整體收縮，使得它與周緣礦物顆粒間產(chǎn)生空隙而形成的。

3.2 孔隙的演化

在熱模擬條件下觀察到的有機(jī)孔隙，以密集分布于有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的“海綿狀”有機(jī)質(zhì)孔隙為主，這類孔隙孔徑較小，一般介于10～120 nm。熱演化過程中，有機(jī)孔隙整體遵循了“從無到有，從小到大”的過程。當(dāng)處于低溫階段，孔隙欠發(fā)育，隨著溫度的升高，有機(jī)孔隙逐漸出現(xiàn)，孔徑逐漸增大，孔隙數(shù)量逐漸增多，直至遍布整塊有機(jī)質(zhì)，最終呈現(xiàn)出海綿狀的特點(diǎn)（圖7）。

圖6 有機(jī)質(zhì)收縮縫演化過程照片（X4井，大隆組，井深1 671.0 m）

圖7 瀝青質(zhì)孔或無定形干酪根孔隙演化過程照片（X4井，大隆組，井深1 671.0 m）

另外，熱模擬、氦氣吸附法等聯(lián)合實(shí)驗(yàn)揭示了有機(jī)孔隙孔徑的變化規(guī)律：在生油氣窗范圍內(nèi)（1.56%＜Ro＜3.50%），孔隙體積隨著熱演化程度的增加總體呈增大趨勢(shì)，孔隙孔徑較大，以大孔—介孔為主，主要介于15～90 nm；當(dāng)熱演化程度、壓力增大到一定程度（Ro＞3.50%，壓力大于72.8 MPa），壓力（埋深）引起的壓實(shí)作用對(duì)孔隙的影響起到了主導(dǎo)作用，導(dǎo)致大孔被壓實(shí)而大幅減少，介孔和微孔增加，孔徑主要介于1～20 nm，頁(yè)巖氣孔隙度呈現(xiàn)明顯減小趨勢(shì)（圖8）。這一結(jié)果較好地解釋了五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖物性優(yōu)于下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁(yè)巖的原因[27]。

3.3 伴生礦物對(duì)孔隙演化的影響

圖8 不同熱演化程度下頁(yè)巖孔徑變化特征圖

有機(jī)質(zhì)主要的伴生礦物可分為3種類型：第一類，礦物和有機(jī)質(zhì)受壓實(shí)作用混合，但這類礦物不參與生烴作用，如石英、方解石等；第二類，礦物與有機(jī)質(zhì)不僅混合在一起，礦物還參與到有機(jī)質(zhì)生烴過程中，如黏土礦物、硅質(zhì)等；第三類，礦物在有機(jī)質(zhì)生烴過程中生成，并促進(jìn)有機(jī)質(zhì)生烴作用，能起到一定的生烴催化作用[28-29]，如黃鐵礦。經(jīng)過模擬實(shí)驗(yàn)研究表明，對(duì)渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶頁(yè)巖有機(jī)孔隙的發(fā)育有較大影響的礦物主要為黏土礦物、硅質(zhì)顆粒和黃鐵礦。

3.3.1 黏土礦物對(duì)有機(jī)孔隙演化的影響

當(dāng)有機(jī)質(zhì)和黏土礦物混合后，熱模擬溫度達(dá)到350 ℃，有機(jī)質(zhì)發(fā)育具有環(huán)帶邊緣（以下簡(jiǎn)稱環(huán)帶結(jié)構(gòu)）的孔隙，最明顯的特點(diǎn)就是呈現(xiàn)出一個(gè)或多個(gè)中空的具有環(huán)帶結(jié)構(gòu)的大孔，除此之外有機(jī)質(zhì)幾乎不發(fā)育其他較小的孔隙。隨演化程度增加（Ro從1.56%上升至3.82%）、和壓力增加（壓力從41.6 MPa增至78.0 MPa），環(huán)帶結(jié)構(gòu)逐漸外擴(kuò)，且形態(tài)不固定，多受限于有機(jī)顆粒的形態(tài)。若發(fā)育有多個(gè)環(huán)帶，隨著孔隙的擴(kuò)大會(huì)逐漸相互融合形成更大的孔隙。在高溫高壓階段，受到圍壓的影響，有機(jī)孔隙會(huì)變得扁長(zhǎng)，呈減小趨勢(shì)（圖9）。能譜的結(jié)果表明，越靠近孔隙，硅質(zhì)含量越高，碳含量越低，表明有機(jī)質(zhì)降解、孔隙生成過程中，硅質(zhì)與黏土復(fù)合對(duì)有機(jī)質(zhì)降解生烴起到催化作用[28-29]。

3.3.2 硅質(zhì)顆粒對(duì)有機(jī)質(zhì)孔隙演化的影響

這種硅質(zhì)顆粒主要是指有機(jī)質(zhì)內(nèi)部包裹的礦物顆粒，晶形不完整，多為圓球狀，筆者推測(cè)主要為有機(jī)成因的硅質(zhì)，張世英等[30]在勝利油田孤島原油中發(fā)現(xiàn)了有機(jī)硅化合物的存在，這類有機(jī)硅具有很強(qiáng)的化學(xué)活性。另外，一部分硅以元素的形式與周圍的有機(jī)質(zhì)混合，使有機(jī)質(zhì)本身包含硅元素，因此可將這類有機(jī)質(zhì)稱為硅質(zhì)—有機(jī)質(zhì)復(fù)合體。

熱模擬實(shí)驗(yàn)表明，在中低溫階段，硅質(zhì)顆粒優(yōu)先參與到生烴作用中，發(fā)生化學(xué)反應(yīng)后晶形遭到破壞，在原有的位置上出現(xiàn)了圓度極高呈球狀的孔隙，此時(shí)硅質(zhì)—有機(jī)質(zhì)復(fù)合體內(nèi)部可見圓球狀孔隙和硅質(zhì)顆粒共存，且孔隙首先會(huì)發(fā)育在圓球狀的硅質(zhì)顆粒周圍（圖10-a、b）；而隨著溫度的升高，更多的硅質(zhì)顆粒在生烴過程中消失從而形成孔隙（圖10-c～e），直至溫度達(dá)到550 ℃（壓力為72.8 MPa）后，所有的硅質(zhì)顆粒全部消失而變成孔隙（圖10-f、g）。因此，有機(jī)硅質(zhì)顆粒的存在有利于有機(jī)質(zhì)孔隙的發(fā)育，硅質(zhì)顆粒的作用對(duì)研究有機(jī)質(zhì)孔隙差異發(fā)育的原因，有很好的啟示作用。

圖9 黏土礦物對(duì)有機(jī)孔隙演化的影響過程照片（X4井，大隆組，井深1 671.0 m）

圖10 硅質(zhì)—有機(jī)質(zhì)復(fù)合體的孔隙演化過程照片（X4井，大隆組，井深1 671.0 m）

3.3.3 黃鐵礦對(duì)有機(jī)孔隙演化的影響

有機(jī)質(zhì)和黃鐵礦在生烴過程中相互影響。一方面，有機(jī)質(zhì)在生烴過程中形成黃鐵礦，黃鐵礦按照有機(jī)質(zhì)顆粒的形狀生長(zhǎng)（圖11-a）；另一方面，黃鐵礦的生成對(duì)于有機(jī)質(zhì)的生烴過程也有一定催化作用，圖11-b中可以發(fā)現(xiàn)黃鐵礦晶間的有機(jī)質(zhì)更容易發(fā)育孔隙，而黃鐵礦集核外部的有機(jī)質(zhì)不發(fā)育孔隙。熱模擬實(shí)驗(yàn)也證實(shí)了這一特點(diǎn)，如圖11-c所示，黃鐵礦晶間的有機(jī)質(zhì)內(nèi)部發(fā)育有明顯的凸起，這些凸起會(huì)隨著熱演化程度的進(jìn)一步加深而破裂，最終會(huì)形成孔隙。

在這類有機(jī)質(zhì)的生烴過程中，有機(jī)孔隙的演化不僅受黃鐵礦催化作用的影響，有機(jī)質(zhì)類型也起到至關(guān)重要的作用。在熱模擬實(shí)驗(yàn)中，這類伴生黃鐵礦的有機(jī)質(zhì)存在兩種演化模式（圖12）：模式一為當(dāng)有機(jī)質(zhì)生烴能力較強(qiáng)時(shí)，有機(jī)質(zhì)隨熱演化進(jìn)程開始發(fā)生生烴作用，有機(jī)質(zhì)被消耗形成孔隙，這種模式是實(shí)際頁(yè)巖樣品中最常見的演化模式；模式二為當(dāng)有機(jī)質(zhì)生烴能力較弱時(shí)，有機(jī)質(zhì)隨熱演化進(jìn)程不發(fā)生生烴作用或者反應(yīng)微弱，反而是黃鐵礦優(yōu)先于有機(jī)質(zhì)開始發(fā)生化學(xué)變化，被逐漸消耗后形成孔隙。

4 頁(yè)巖儲(chǔ)層孔隙演化模式

圖11 黃鐵礦晶間有機(jī)孔隙照片

圖12 有機(jī)質(zhì)在黃鐵礦影響下的兩種演化模式（X4井，大隆組，井深1 671.0 m）

通過對(duì)有機(jī)孔隙演化研究，基于熱模擬實(shí)驗(yàn)、原始有機(jī)質(zhì)恢復(fù)、面孔率定量計(jì)算等，統(tǒng)計(jì)不同成熟度樣品總面孔率、有機(jī)質(zhì)孔隙面孔率，計(jì)算頁(yè)巖總孔隙度、有機(jī)質(zhì)孔隙度，結(jié)合單井埋藏史分析，總結(jié)渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖孔隙演化規(guī)律：隨埋深增加，無機(jī)孔隙會(huì)因成巖作用的增強(qiáng)大幅度減小（孔隙度由泥炭沼澤初期的70%減少至成巖階段B的1.5%）[31]，而有機(jī)孔隙在Ro為0.9%時(shí)開始形成[32]，隨熱演化程度的增大先是不斷增加，孔徑變大，有機(jī)質(zhì)抗壓性也隨之不斷降低，當(dāng)Ro達(dá)到3.2%、有機(jī)孔隙度達(dá)3.5%后有機(jī)孔隙度會(huì)逐漸降低，因此總孔隙度整體呈現(xiàn)出先降低、再增加、再持續(xù)減小趨勢(shì)。并在此基礎(chǔ)上建立該地區(qū)頁(yè)巖儲(chǔ)層孔隙演化模式圖（圖13）。

圖13 渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖孔隙演化模式圖

5 結(jié)論

1）渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組富有機(jī)質(zhì)頁(yè)巖儲(chǔ)集空間類型主要有裂縫、無機(jī)孔隙和有機(jī)孔隙等3大類，其中有機(jī)孔隙是頁(yè)巖氣賦存的主要儲(chǔ)集空間，可劃分為無定形干酪根孔、結(jié)構(gòu)型干酪根孔、瀝青質(zhì)孔及生物化石孔等4類。

2）通過熱模擬試驗(yàn)及能譜測(cè)試，揭示了有機(jī)孔隙的演化特征：有機(jī)質(zhì)收縮縫在有機(jī)質(zhì)顆粒周緣產(chǎn)生，縫寬介于0.1～0.5 μm，對(duì)頁(yè)巖整體的儲(chǔ)集空間貢獻(xiàn)有限；有機(jī)質(zhì)內(nèi)部的“海綿狀”有機(jī)孔隙是頁(yè)巖有機(jī)孔隙的主要貢獻(xiàn)者，孔徑介于10～120 nm，在熱演化過程中整體遵循“從無到有，從小到大”的過程，且當(dāng)1.56%＜Ro＜3.50%時(shí)，有機(jī)孔隙以大孔—介孔為主，當(dāng)Ro＞3.50%時(shí)，大孔大幅度減少，介孔和微孔增加；黏土礦物、硅質(zhì)顆粒、黃鐵礦等伴生礦物對(duì)有機(jī)孔隙的發(fā)育有重要的影響。

3）渝東南盆緣轉(zhuǎn)換帶五峰組—龍馬溪組頁(yè)巖孔隙演化具有一定的規(guī)律性，頁(yè)巖孔隙演化模式為：無機(jī)孔隨成巖作用增強(qiáng)呈減小趨勢(shì)，有機(jī)孔隙度表現(xiàn)出先增大，Ro達(dá)到3.2%、有機(jī)孔隙度達(dá)3.5%后逐漸減小的變化規(guī)律，總孔隙度呈現(xiàn)先降低、再增加、再持續(xù)減小趨勢(shì)。