高溫預(yù)熱煤粉的無焰燃燒特性

，，，

(1. 中國科學(xué)院大學(xué)工程科學(xué)學(xué)院, 北京100049； 2. 中國科學(xué)院工程熱物理研究所，北京100190)

我國的能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主，主要的利用方式為燃燒發(fā)電或供熱。 作為傳統(tǒng)化石能源，煤的燃燒會(huì)生成大量的污染物，其中包括NOx。 NOx是造成酸雨的主要物質(zhì)之一，同時(shí)也是光化學(xué)煙霧的元兇，對人類的生存環(huán)境危害極大[1]。 如何有效控制NOx生成，實(shí)現(xiàn)煤的低NOx燃燒，是一個(gè)亟需解決的問題。

近年來低NOx燃燒技術(shù)發(fā)展迅速，NOx排放得到了有效地控制。 隨著國家最新環(huán)保標(biāo)準(zhǔn)的實(shí)施，NOx的排放要求更加苛刻，現(xiàn)有的燃燒技術(shù)已無法完全滿足減少NOx排放的要求，鍋爐的脫硝負(fù)荷加重。

無焰燃燒技術(shù)是一種新型低NOx燃燒技術(shù)，與常規(guī)燃燒技術(shù)相比，可以有效控制NOx排放[2-3]。無焰燃燒中燃燒區(qū)域溫度分布均勻且峰值溫度低，沒有明顯的火焰鋒面，噪音小且NOx排放少[4-5]。隨著無焰燃燒技術(shù)的發(fā)展，其研究對象從最初的氣體燃料[2,6]拓展至固體燃料[7-8]。無焰燃燒又稱為高溫低氧燃燒，實(shí)現(xiàn)無焰燃燒一般需要滿足以下條件：1)氧化劑在反應(yīng)之前被預(yù)熱到一定的高溫或者爐膛被充分預(yù)熱使得燃燒時(shí)爐內(nèi)任意處的溫度均大于燃料的自燃點(diǎn)；2)燃料或氧化劑應(yīng)進(jìn)行高速射流,以使燃料和氧化劑被高溫?zé)煔獬浞窒♂專?)燃燒反應(yīng)區(qū)中氧氣的體積分?jǐn)?shù)小于15%[9]。現(xiàn)階段固體燃料無焰燃燒的實(shí)現(xiàn)方式主要為高溫空氣燃燒，即利用燃?xì)馊紵蛘咝顭狍w產(chǎn)生的高溫低氧空氣[10-11]作為助燃空氣，或者利用常溫空氣高速射流卷吸高溫?zé)煔鈦韺?shí)現(xiàn)無焰燃燒[7，12]，但對于通過燃料預(yù)熱實(shí)現(xiàn)無焰燃燒的方式卻鮮有報(bào)道。全俄熱工研究院( All-Russian Thermal Engineering Institute)曾對煤粉預(yù)熱技術(shù)有過深入的研究，證實(shí)該技術(shù)高效而穩(wěn)定[13-14]。中科院工程熱物理研究所提出基于循環(huán)流化床的新型預(yù)熱燃燒技術(shù)，并進(jìn)行了大量的實(shí)驗(yàn)，表明該技術(shù)運(yùn)行穩(wěn)定且能將燃料預(yù)熱至800 ℃以上，超過燃料的著火點(diǎn)[15-17]。本文中在前期研究基礎(chǔ)上，利用預(yù)熱燃燒技術(shù)來實(shí)現(xiàn)煤粉的無焰燃燒，并對燃料預(yù)熱無焰燃燒技術(shù)中的預(yù)熱、燃燒及排放特性進(jìn)行探討，旨在探索實(shí)現(xiàn)固體燃料燃燒中低NOx排放的新途徑。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 原料

本研究中以陜西神木煤礦產(chǎn)煙煤為燃料，其工業(yè)及元素分析收到基(ar)成分見表1。燃料的粒徑分布范圍為0～100 μm,其中50%切割粒徑d50為18.38 μm，90%的切割粒徑d90為47.93 μm，其具體粒徑分布見圖1。

表1 神木煙煤工業(yè)分析和元素分析

1.2 裝置及過程

本研究中的實(shí)驗(yàn)裝置為自行設(shè)計(jì)搭建的30 kW煤粉無焰燃燒實(shí)驗(yàn)臺(tái)，其由預(yù)熱燃燒器、下行燃燒室及其他輔助系統(tǒng)組成。實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的具體工藝流程見圖2。

圖1 神木煙煤粒徑分布Fig.1 Particle size distribution of Shenmu anthracite

1—空壓機(jī)；2—給料機(jī)；3—預(yù)熱燃燒器；4—下行燃燒室；5—煙氣冷卻器；6—布袋除塵器；7—水箱；8—煙囪。圖2 30 kW煤粉無焰燃燒實(shí)驗(yàn)臺(tái)系統(tǒng)流程Fig.2 Schematic of 30 kW coal preheating combustion test rig

預(yù)熱燃燒器以循環(huán)流化床為設(shè)計(jì)原型，其由Cr25Ni20制成，并由提升管、旋風(fēng)分離器、返料器等部件組成。提升管內(nèi)徑為90 mm，高度1 500 mm。一次風(fēng)從提升管底部供入，風(fēng)量約為理論空氣量的30%。燃料進(jìn)入預(yù)熱燃燒器后，在高溫床料的作用下迅速著火并部分燃燒，將自身加熱至800 ℃以上。煤粉經(jīng)過預(yù)熱燃燒器后生成高溫預(yù)熱固體燃料和煤氣，統(tǒng)稱為預(yù)熱燃料，并從旋風(fēng)分離器出口進(jìn)入下行燃燒室。

下行燃燒室內(nèi)徑300 mm，高度為3 500 mm，其頂部布置有燃料噴口和二次風(fēng)噴口。 噴口結(jié)構(gòu)見圖3，其中預(yù)熱燃料噴口內(nèi)徑為36mm，位于燃燒室中心； 二次風(fēng)噴口內(nèi)徑為7 mm，為中心對稱布置，位于燃料噴口的兩側(cè)。 在距離下行燃燒室頂部500、 1 000、1 500 mm處布置有3層三次風(fēng)噴口，每層均有單獨(dú)的閥門和流量計(jì)，可根據(jù)實(shí)驗(yàn)情況進(jìn)行控制。

圖3 下行燃燒室頂部噴口結(jié)構(gòu)Fig.3 Schematic of nozzles

1.3 取樣分析

預(yù)熱燃燒器內(nèi)布置有5支K型熱電偶，分別位于提升管底部、中部、頂部，以及返料器和出口處；下行燃燒室內(nèi)沿軸線方向合理布置了10支S型熱電偶。在預(yù)熱燃燒器出口處以及在距下行燃燒室頂部150、 400、 900、 1 400、 2 400、 3 400 mm處設(shè)置有煙氣取樣口。 其中預(yù)熱燃燒器出口氣體成分通過氣袋收集并由GC7800氣相色譜儀(安捷倫科技有限公司)進(jìn)行分析； 下行燃燒室煙氣成分則由Gasmet FTIR DX4000煙氣分析儀(芬蘭GASMET公司)進(jìn)行在線分析； 煙氣冷卻器出口氧含量由Testo煙氣分析儀(德國德圖公司)進(jìn)行在線監(jiān)測。在煙氣冷卻器出口進(jìn)行飛灰取樣并分析含碳量，用以計(jì)算燃燒效率。 下行燃燒室軸向方向共布置了6層觀火窗，分別位于下行燃燒室頂部80、 250、 600、 900、 1 200、 1 600 mm處，其中最上的2層觀火窗為15 mm × 150 mm的方形結(jié)構(gòu)，下面4層則為內(nèi)徑63 mm的圓形結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)過程中利用Ganon G7X相機(jī)(日本佳能株式會(huì)社)拍攝燃燒室內(nèi)的火焰燃燒狀況，相機(jī)參數(shù)統(tǒng)一調(diào)整為光圈F4，快門速度1/250 s，感光ISO 200。實(shí)驗(yàn)過程中的所有取樣分析均在系統(tǒng)運(yùn)行穩(wěn)定1.5 h后進(jìn)行，取樣過程中系統(tǒng)各測點(diǎn)的溫度波動(dòng)在±4 ℃以內(nèi)。

1.4 工況

本實(shí)驗(yàn)研究中的具體運(yùn)行工況參數(shù)見表2。其中，預(yù)熱燃燒器空氣過量空氣系數(shù)、二次風(fēng)過量空氣系數(shù)分別為通入預(yù)熱燃燒器的風(fēng)量及二次風(fēng)量與煤粉完全燃燒所需理論空氣量的比值，預(yù)熱溫度為預(yù)熱燃燒器出口處的溫度。

表2 實(shí)驗(yàn)工況參數(shù)

2 結(jié)果及分析

2.1 預(yù)熱燃燒器運(yùn)行特性

預(yù)熱燃燒器內(nèi)溫度分布隨時(shí)間變化曲線見圖4，其中T1—T4分別是提升管底部、中部、頂部和返料器立管處的溫度，T5為預(yù)熱燃燒器出口處溫度。預(yù)熱燃燒器運(yùn)行穩(wěn)定，提升管密相區(qū)溫度最高，為903 ℃，預(yù)熱燃燒器出口溫度最低，為833 ℃。

圖4 預(yù)熱燃燒器各溫度隨時(shí)間變化曲線Fig.4 Temperature variations over Time in preheating burner

實(shí)驗(yàn)過程中在預(yù)熱燃燒器出口處對預(yù)熱后的煤氣成分取樣并通過氣相色譜儀進(jìn)行分析，其分析結(jié)果見表3。由表可知，神木煙煤粉預(yù)熱后的煤氣成分主要為N2、H2、CO、CO2等，另有少量的CH4，沒有檢測到O2及NOx。結(jié)果表明，煤氣具有強(qiáng)還原性，對NOx的生成有很好的抑制作用。在預(yù)熱燃燒器出口處對預(yù)熱后的固體燃料取樣并進(jìn)行工業(yè)分析，結(jié)果表明揮發(fā)分為12.17%，灰分為20.78%。根據(jù)灰平衡原理對神木煙煤粉預(yù)熱過程中的各組分轉(zhuǎn)化率進(jìn)行計(jì)算[18]：

X組分剩余率=樣品X含量*原煤灰含量/樣品灰含量/原煤X含量，

X組分轉(zhuǎn)化率=1-X組分剩余率。

計(jì)算結(jié)果表明，經(jīng)過預(yù)熱，燃料中揮發(fā)分轉(zhuǎn)化率為81.2%，可燃物轉(zhuǎn)化率為52.3%，燃料中的揮發(fā)分大部分析出。

表3 煤氣主要成分體積分?jǐn)?shù)

2.2 無焰燃燒

下行燃燒室沿軸向的溫度分布曲線見圖5，其中，三次風(fēng)由距頂部1 000 mm處噴入。由圖可知，下行燃燒室溫度最高點(diǎn)位于600 mm處，為1 086 ℃，處于二次風(fēng)噴口與三次風(fēng)噴口之間。定義二次風(fēng)噴口至下行燃燒室1 200 mm處為主燃燒區(qū)，該區(qū)域溫度分布均勻，最大溫差僅73 ℃。

二次風(fēng)冷態(tài)流速為27.93 m/s，此時(shí)雷諾數(shù)為9 400，為湍流狀態(tài)。由于二次風(fēng)為高速射流，卷吸下游煙氣和三次風(fēng)，使得主燃燒區(qū)內(nèi)氧化劑與燃料混合均勻，因此導(dǎo)致較為均勻的溫度分布，峰值溫度也較低。在主燃燒區(qū)內(nèi)，由于預(yù)熱燃料的強(qiáng)還原性，因此靠近燃料噴口的區(qū)域?yàn)閺?qiáng)還原區(qū)，而在其他區(qū)域，則是高溫低氧彌散反應(yīng)區(qū)。在主燃燒區(qū)以外，溫度沿著下行燃燒室軸向方向均勻下降，其分布曲線近乎為直線。分析認(rèn)為，燃燒主要反應(yīng)發(fā)生在主燃燒區(qū)，在該區(qū)域內(nèi)，溫度空間分布由燃燒放熱及系統(tǒng)對外散熱共同控制，兩者達(dá)到平衡，溫度分布較為平緩。在主燃燒區(qū)以外，由于燃燒反應(yīng)已經(jīng)很弱，溫度分布受制于系統(tǒng)散熱，沒有熱量補(bǔ)充，因此溫度沿軸線穩(wěn)步下降。

定義Tmean為燃燒區(qū)內(nèi)的空間平均溫度，T’為均方根溫度波動(dòng)[20]，

(1)

(2)

經(jīng)計(jì)算得出，下行燃燒室平均溫度為964 ℃，均方根溫度波動(dòng)為10.65%。 主燃燒區(qū)平均溫度為1 063 ℃，均方根溫度波動(dòng)為2.18%。Kumar等[19]認(rèn)為反應(yīng)器內(nèi)溫度歸一化之后空間溫度變化在15%以內(nèi)的燃燒可以定義為無焰燃燒。本實(shí)驗(yàn)中，燃燒室均方根溫度波動(dòng)小于15%，尤其在主燃燒區(qū)內(nèi)，均方根溫度波動(dòng)甚至低于3%，滿足Kumar對無焰燃燒的定義。

圖5 下行燃燒室軸向溫度分布Fig.5 Temperature profile of down-fired combustor

下行燃燒室內(nèi)沿軸線方向的火焰燃燒圖像見圖6，其中最上層觀火窗緊貼燃燒室頂部。 由圖可見，下行燃燒室內(nèi)部比較通透，整體呈現(xiàn)暗紅色，沒有明顯的火焰鋒面。圖6a可以清晰地看到燃燒室頂部的燃料噴口和兩邊對稱布置的二次風(fēng)噴口，證實(shí)此為典型的無焰燃燒狀況。煙氣冷卻器出口處飛灰含碳量為9.77%，計(jì)算燃燒效率高達(dá)98.5%。

圖6 沿軸線方向的火焰燃燒圖像Fig.6 Flame images of down-fired combustor

2.3 NOx及其前驅(qū)物

NH3和HCN是NOx的主要前驅(qū)物，對NOx的生成與轉(zhuǎn)化具有重要的影響。下行燃燒室沿程煙氣中的NH3、HCN及NOx質(zhì)量濃度變化曲線如圖7所示。由圖可知，NH3、HCN及NOx質(zhì)量濃度沿軸線方向變化趨勢相同，在主燃燒區(qū)內(nèi)濃度快速下降，在主燃燒區(qū)外則基本保持不變。

a NH3

b HCN

c NOx圖7 下行燃燒室軸線方向3種氣體質(zhì)量濃度變化曲線Fig.7 Concentrations of gases along axis of down-fired combustor

NH3和HCN在高溫下不穩(wěn)定，其在富氧條件下易轉(zhuǎn)化為NOx，而在貧氧條件下更易向N2轉(zhuǎn)化[20]。在主燃燒區(qū)內(nèi)，由于氧氣彌散分布且濃度較低，因此可認(rèn)為NH3和HCN主要向N2方向轉(zhuǎn)化。圖中顯示，NH3在預(yù)熱燃料噴入下行燃燒室后濃度急劇下降至0。NH3濃度下降速度明顯快于HCN，可知，NH3的反應(yīng)活性更大。在低氧濃度的主燃燒區(qū)內(nèi)，NH3具有一定的還原性，可以促進(jìn)NOx還原為N2，其參與的主要還原反應(yīng)[21]為

(3)

(4)

燃料燃燒中生成的NOx主要有3類，即燃料型NOx、 快速型NOx和熱力型NOx。 快速型NOx是由空氣中的N2與燃料中的自由基反應(yīng)生成，其主要存在于氣體燃料的燃燒過程，在固體燃料的燃燒中生成量極少[22]。 熱力型NOx是由空氣中的N2直接被氧化生成，其在燃燒溫度超過1 300 ℃時(shí)才會(huì)大量生成[7]。在本研究中，下行燃燒室最高溫度為1 086 ℃，遠(yuǎn)低于1 300 ℃，故熱力型NOx的生成量可忽略不計(jì)，因此本實(shí)驗(yàn)研究中所生成的NOx主要為燃料型NOx。

預(yù)熱過程中生成的高溫煤氣具有強(qiáng)還原性，其成分中不含有NOx，但在下行燃燒室150 mm處NOx的質(zhì)量濃度達(dá)530 mg/m3，可知NOx在燃料噴口附近生成。分析認(rèn)為，預(yù)熱燃料剛噴入下行燃燒室時(shí)與二次風(fēng)相遇，燃料氮轉(zhuǎn)化為NOx，但由于燃料噴口附近是強(qiáng)還原區(qū)，NOx的生成受到抑制，因此NOx并沒有大量生成，這對NOx的最終排放影響重大。在主燃燒區(qū)的彌散反應(yīng)區(qū)內(nèi)，由于氧濃度偏低，NOx逐步被還原。主燃燒區(qū)以外，燃燒反應(yīng)減弱，NOx基本不再變化。NOx最終排放質(zhì)量濃度為134.55 mg/m3，換算成標(biāo)準(zhǔn)值為107.64 mg/m3(@6%O2)。

2.4 CO對NO和NO2的影響其前驅(qū)物

沿程煙氣中的CO、 NO及NO2沿下行燃燒室軸線方向的濃度變化見圖8。 下行燃燒室入口處CO體積分?jǐn)?shù)為11.37%(142 125 mg/m3)，并在燃燒開始時(shí)急劇下降，在下行燃燒室400 mm以后基本保持平穩(wěn)。NO2質(zhì)量濃度變化趨勢與CO相同，從下行燃燒室150 mm處到400 mm區(qū)域質(zhì)量濃度直接由258 mg/m3下降至0，之后不再生成。 NO在150～400 mm范圍內(nèi)質(zhì)量濃度有略微上升，之后快速下降。

a CO

b NO

c NO2圖8 下行燃燒室軸線方向3種氣體質(zhì)量濃度變化曲線Fig.8 Concentrations of 3 gases along axis of down-fired combustor

三者的濃度在主燃燒區(qū)外變化不大，可見大部分的燃燒和還原反應(yīng)均發(fā)生在主燃燒區(qū)內(nèi)。 從圖中可看出，NO的變化曲線相對NO2較緩，故可知NO的穩(wěn)定性比NO2好，在大部分的NOx排放中，NO是主要物質(zhì)。 在燃料噴口附近，NO生成量明顯比NO2少，分析認(rèn)為，預(yù)熱燃料噴入下行燃燒室后立即與充分的氧化劑接觸，此時(shí)CO被大量氧化，燃料氮也被迅速氧化為NO2，但由于燃料噴口處CO濃度仍舊較高，是強(qiáng)還原性氣氛，NO2并未大量生成，且部分NO2被還原為NO。在下行燃燒室150 mm以后，NO2的還原反應(yīng)開始占主導(dǎo)，其大量被還原，其中仍有少量NO2被還原為NO，使得NO濃度略有升高。當(dāng)NO2被消耗殆盡時(shí)，NO才開始逐步被還原。尾部煙氣中CO濃度為264 mg/m3，此時(shí)NO仍有87.75 mg/m3存在?？梢哉J(rèn)為，相較于NO，NO2容易生成，也容易被消耗，在NO2大量存在的情況下，其優(yōu)先被還原。故可知，為了實(shí)現(xiàn)低NOx排放，首先應(yīng)在源頭控制NO大量生成，其次在燃燒區(qū)下游也應(yīng)盡可能多地促進(jìn)NO還原。本實(shí)驗(yàn)中，由于燃料噴口附近是強(qiáng)還原區(qū)，NO和NO2生成量有限，在主燃燒區(qū)下游是低氧彌散反應(yīng)區(qū)，有效地促進(jìn)了NO的還原，因此最終NO排放偏少。

3 結(jié)論

本文中采用燃料預(yù)熱的方法，在30 kW煤粉無焰燃燒實(shí)驗(yàn)臺(tái)上進(jìn)行了神木煙煤的預(yù)熱無焰燃燒實(shí)驗(yàn)，并對燃燒過程中煙氣成分的變化規(guī)律展開研究，結(jié)論如下。

1)預(yù)熱燃燒器運(yùn)行穩(wěn)定，神木煙煤經(jīng)過預(yù)熱燃燒器后可以被穩(wěn)定地預(yù)熱至800 ℃以上，且預(yù)熱后的煤氣以N2、CO及CO2等為主，不含有O2和NOx，預(yù)熱過程中燃料大部分揮發(fā)分析出。

2)預(yù)熱燃料進(jìn)入下行燃燒室滿足無焰燃燒的條件，可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的無焰燃燒。燃燒區(qū)域溫度分布均勻，峰值溫度低，溫度梯度小，且均方根溫度波動(dòng)小，沒有明顯的火焰鋒面，燃燒效率高達(dá)98.5%。

3)NH3和HCN是NOx的主要前驅(qū)物，其在主燃燒區(qū)內(nèi)主要向N2轉(zhuǎn)化，有效遏制了NOx的大量生成。NOx在燃料噴口附近開始生成，并在主燃燒區(qū)內(nèi)顯著下降，在主燃燒區(qū)以外，NOx基本變化不大，其最終排放數(shù)值為107.64 mg/m3(@6%O2)。

4)NO2穩(wěn)定性差，易生成，也易消耗。NO相對穩(wěn)定，通過抑制源頭NO的生成，并嚴(yán)格控制下游反應(yīng)區(qū)氧濃度含量，可以有效減少NOx排放，實(shí)現(xiàn)低NOx燃燒目的。