中美油罐VOCs排放核算公式參數(shù)敏感性研究

龔?qiáng)J彰,李霽恒,趙 杰,楊景軼,王占生,李 薇*

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中美油罐VOCs排放核算公式參數(shù)敏感性研究

龔?qiáng)J彰1,李霽恒1,趙 杰2,楊景軼2,王占生3,李 薇1*

(1.華北電力大學(xué)教育部資源與環(huán)境系統(tǒng)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京 102206；2.中石油管道有限責(zé)任公司西部分公司,新疆 烏魯木齊 830013；3.中國石油集團(tuán)公司安全環(huán)保技術(shù)研究院,北京 102206)

介紹了中石化系統(tǒng)VOCs排放核算公式和美國環(huán)保署推薦公式,并對2種方法的優(yōu)缺點(diǎn)進(jìn)行了對比分析.結(jié)合油罐排放核算實(shí)例,分析了導(dǎo)致中美兩種方法計算結(jié)果不同的原因,最終確定了VOCs年排放量核算結(jié)果為43.43t.利用了回歸分析的方法,對中美核算公式的主要參數(shù)進(jìn)行了敏感性研究,各參數(shù)擬合方程的2均接近于1,將t統(tǒng)計量P值顯著性水平設(shè)置為0.05,結(jié)果表明,在計算浮頂罐VOCs排放時,中石化公式的敏感參數(shù)包括:粘附系數(shù)、風(fēng)速、二次密封系數(shù)、密封系數(shù)和風(fēng)速指數(shù);EPA公式的敏感參數(shù)為內(nèi)壁粘附系數(shù)、風(fēng)速、靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù)、有風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù)和浮頂板密封長度系數(shù),風(fēng)速指數(shù)為非敏感參數(shù).

儲油罐；VOCs排放；核算公式；參數(shù)敏感性

近年來,有關(guān)VOCs排放的課題已成為國內(nèi)外研究熱點(diǎn).郭鳳艷等[1]對天津臨港某石化企業(yè)VOCs排放特征進(jìn)行了研究;李勤勤等[2]選取珠江三角洲地區(qū)典型石化裝置進(jìn)行了VOCs排放特征的分析;呂兆豐等[3]利用ISCST-3空氣質(zhì)量模型針對我國北方某石油煉制企業(yè)VOCs排放特點(diǎn),反推出企業(yè)VOCs排放源強(qiáng);Wang等[4]研究了罐壁腐蝕及密封情況對浮頂罐VOCs排放的影響;Weli等[5]調(diào)研了原油儲罐VOCs排放對空氣及雨水質(zhì)量產(chǎn)生的影響.此外,還有大量文獻(xiàn)集中于VOCs排放時空分布及排放速率的分析[6-10],然而,目前對VOCs排放計算公式參數(shù)敏感性的相關(guān)研究還較少.

2014年,原環(huán)境保護(hù)部發(fā)布了《石化行業(yè)揮發(fā)性有機(jī)物綜合整治方案》,要求“到2017年,石化行業(yè)VOCs排放總量較2014年削減30%以上”[11],2015年,財政部、發(fā)改委和環(huán)保部3部委共同發(fā)布《揮發(fā)性有機(jī)物排污收費(fèi)試點(diǎn)辦法》,要求對石化行業(yè)征收VOCs排污費(fèi)[12],截止到2017年,已有20個省出臺相應(yīng)排污收費(fèi)政策.

由于儲罐呼吸排放是石化企業(yè)儲運(yùn)過程中VOCs排放的主要來源[13-14],儲罐VOCs排放量的核算成為石化企業(yè)及相關(guān)管理部門關(guān)注的核心問題.然而,不同核算方法得到的儲罐呼吸排放量各不相同,有時甚至相差甚遠(yuǎn).研究人員運(yùn)用我國已頒布文件中的2種不同方法核算大連石化VOCs年排放量,結(jié)果相差超過3倍[15];對于浮頂罐的相關(guān)計算研究結(jié)果顯示,中國和日本的2種計算方法結(jié)果相差了2個數(shù)量級[16].

基于以上背景,為保證石化企業(yè)合法利益,促進(jìn)VOCs排污收費(fèi)工作及減排政策的順利推進(jìn),本文列舉了中美常用的儲罐無組織排放核算公式,并對公式參數(shù)敏感性進(jìn)行了研究,為油罐VOCs排放量的準(zhǔn)確核算及核算公式的優(yōu)化提供理論依據(jù).

1 中美儲罐VOCs排放核算公式介紹

1.1 中石化系統(tǒng)核算公式

中石化系統(tǒng)公式[17]適用于固定頂罐、浮頂罐和拱頂罐儲存原油、汽油及揮發(fā)性有機(jī)溶劑時的年大呼吸蒸發(fā)排放量和年小呼吸蒸發(fā)排放量的估算[14].

1.1.1 大呼吸蒸發(fā)排放計算公式:

(1)拱頂罐:

式中:DW為拱頂罐大呼吸蒸發(fā)排放量,kg/a;為儲罐內(nèi)平均溫度下液體的真實(shí)蒸氣壓,pa;L為泵送液體入罐量,m3/a;為貯存油品的平均重度,t/m3;T為周轉(zhuǎn)系數(shù);E為系數(shù).

(2) 浮頂罐和內(nèi)浮頂罐:

式中:FW為浮頂罐和內(nèi)浮頂罐大呼吸蒸發(fā)排放量, kg/a;為平均輸油量,m3/a;為管壁粘附系數(shù),m3/ 1000m2;為儲存油品的平均重度,t/m3;為儲罐直徑,m.

1.1.2 小呼吸蒸發(fā)排放計算公式

(1)拱頂罐:

式中:DS為拱頂罐年蒸發(fā)排放量,kg/a;E為系數(shù);為儲罐平均留空高度,m;為日環(huán)境溫度變化的平均值,℃;P為涂料系數(shù);為小直徑儲罐的修正系數(shù).

(2)浮頂罐和內(nèi)浮頂罐:

式中:FS為浮頂罐和內(nèi)浮頂罐年蒸發(fā)排放量,kg/a;為系數(shù);為罐外平均風(fēng)速,m/s;為與密封有關(guān)的風(fēng)速指數(shù);r為蒸發(fā)壓函數(shù);V為油品蒸發(fā)平均分子量,kg/mol;S為密封系數(shù);C為油品系數(shù);F為二次密封系數(shù).

1.2 美國環(huán)保署推薦公式

美國國家環(huán)保署(EPA)出版的Pollutant Emission Factors(AP-42)中的第7章[18]中給出了儲罐VOCs排放的估算程序,列出了較為詳細(xì)的推導(dǎo)過程,并根據(jù)罐型、排放類型、呼吸類型和儲液種類的不同得出了相應(yīng)的計算公式.本方法適用于已建石化企業(yè)原油、石油產(chǎn)品等揮發(fā)性有機(jī)液體的儲罐排放.

1.2.1 固定頂儲罐排放量 下列計算式適用于具有垂直圓柱殼體的常壓固定頂儲罐,不能用于估算非穩(wěn)定或沸騰儲存物以及混合烴或蒸汽壓未知的石化產(chǎn)品排放量.

(2)小呼吸排放量:

式中:S為小呼吸排放量,lb/a;V為蒸汽密度,lb/ft3;V為儲罐氣體空間體積,ft3;E為蒸汽擴(kuò)散系數(shù),無量綱;S為蒸汽飽和度系數(shù),無量綱.

(3)大呼吸排放量:

式中:W為大呼吸排放量,lb/a;V為儲罐中揮發(fā)性有機(jī)液體的平均分子量,lb/lb-mole;VA為平均液面溫度下罐內(nèi)蒸氣壓,psia;為年周轉(zhuǎn)量,bbl/a;N為周轉(zhuǎn)系數(shù);為年周轉(zhuǎn)次數(shù);P為物料系數(shù).

1.2.2 浮頂儲罐計算方法 浮頂儲罐總排放量包括邊緣密封排放量、提取排放量、艙面屬具排放量和浮盤密封排放量.

(2)邊緣密封排放量:

式中:R為邊緣密封排放量,lb/a;RA為靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù),lb-mole/(ft·a);RB為有風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù),lb-mole/[(mph)nft·a];為儲罐所在地的平均風(fēng)速,mph;為與密封裝置類型相關(guān)的風(fēng)速指數(shù);為儲罐直徑,ft;C為物料系數(shù)(原油C=0.4,其他有機(jī)液體C=1);P為蒸汽壓函數(shù).

(3)艙面屬具排放量:

式中:F為艙面屬具排放量,lb/a;F為總浮盤裝置排放,lb-mole/a.

(4)浮盤密封排放量:

式中:D為浮盤密封排放量,lb/a;D為單位長度密封條的浮頂板密封排放;D為浮頂板密封長度系數(shù),ft/ft2.

(5)提取排放量:

式中:為儲罐內(nèi)壁粘附系數(shù),bbl/1000ft2;L為液體平均密度,lb/gal;C為固定頂支柱數(shù)量;C為有效支柱直徑(支柱周長/π),ft.

EPA公式使用的單位為美制單位,在計算時需要涉及到單位的換算,換算方法見表1.

表1 公制單位與美制單位換算方法

1.3 中美核算方法優(yōu)缺點(diǎn)對比分析

EPA推薦公式在計算時考慮到了儲罐類型、排放類型、呼吸類型、氣象條件和儲液種類等因素的影響,計算結(jié)果精度較高[19].公式配套的計算軟件TANKS,可運(yùn)用于油品以外的其他有機(jī)液體的蒸發(fā)排放計算,使得該方法的適用范圍更加廣泛[20-21];軟件中自帶的數(shù)據(jù)庫也使得計算過程更為便捷.然而,由于該方法是在美國各石化企業(yè)的實(shí)測數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上建立的[22],固定頂儲罐計算公式中的蒸汽擴(kuò)散系數(shù)、蒸汽飽和度系數(shù)和浮頂罐計算公式中的靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù)、風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù)、與密封裝置類型相關(guān)的風(fēng)速指數(shù)、蒸汽壓函數(shù)、浮頂板密封長度系數(shù)、儲罐內(nèi)壁粘附系數(shù)等參數(shù)的取值對于我國的儲罐VOCs排放核算都存在一定的不適用性.

中石化系統(tǒng)公式是基于我國石化企業(yè)生產(chǎn)運(yùn)行的實(shí)際情況,通過嚴(yán)謹(jǐn)?shù)睦碚撚嬎闩c推導(dǎo)證明,并借鑒了國內(nèi)外權(quán)威計算公式,最終編制而成的儲罐排放核算方法[23],計算結(jié)果較為精確.然而,該方法計算過程比較復(fù)雜,部分參數(shù)取值較難,而且儲罐存儲液體排放因子只包括了汽油和原油兩類,缺少其他原油產(chǎn)品及有機(jī)物的相關(guān)系數(shù)[24],相關(guān)部門應(yīng)進(jìn)一步開發(fā)相應(yīng)的計算軟件,提高該方法的實(shí)用性.

總之,2種方法都具備其優(yōu)點(diǎn)也有不足之處,但由于EPA公式在美國以外地區(qū)使用時存在的局限性,當(dāng)計算我國儲罐呼吸排放量時,中石化系統(tǒng)公式的核算結(jié)果要優(yōu)于EPA推薦方法.

2 石化企業(yè)項(xiàng)目實(shí)例研究

以中國某石化項(xiàng)目儲油庫庫區(qū)作為研究目標(biāo),調(diào)研其庫區(qū)及儲罐相關(guān)信息,并分別運(yùn)用中石化系統(tǒng)公式及EPA推薦公式對該庫區(qū)的儲罐VOCs年排放量進(jìn)行核算,其中EPA公式的計算結(jié)果均轉(zhuǎn)換成了標(biāo)準(zhǔn)單位.

2.1 罐區(qū)基本情況

該儲油庫儲液類型為原油,年周轉(zhuǎn)量為1′107t/a,庫區(qū)包括20個外浮頂儲罐,且該區(qū)域近三年平均風(fēng)速為1.66m/s.原油儲罐高度為21.8m,內(nèi)徑80m,公稱容積為1×104m3,最高設(shè)計液位20.2m,儲存介質(zhì)溫度為0~50℃,密封類型為液面安裝密封且邊緣有二次密封.

2.2 源強(qiáng)核算

根據(jù)儲油庫和儲罐的相關(guān)資料,分別用中石化系統(tǒng)公式、EPA推薦公式進(jìn)行分析計算,兩種方法的公式參數(shù)和計算結(jié)果見下表2和表3.

對比以上計算結(jié)果,中石化系統(tǒng)公式儲罐年排放量核算值為34.34t和EPA公式的計算值為40.91t,中石化公式計算結(jié)果較小.由于EPA外浮頂儲罐計算公式中靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù)RA、有風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù)RB、密封裝置類型相關(guān)的風(fēng)速指數(shù)、油品的蒸汽壓函數(shù)值P、內(nèi)壁粘附系數(shù)和浮頂板密封長度系數(shù)D的取值是美國各石油公司基于美國當(dāng)?shù)氐臍庀髼l件和油品性質(zhì)通過長期的測試而確定的,用于該項(xiàng)目所得的計算結(jié)果將會存在一定誤差,因此,將中石化系統(tǒng)公式計算結(jié)果作為最終儲罐VOCs排放的核算結(jié)果較為合理.

表2 中石化系統(tǒng)公式參數(shù)及計算結(jié)果

表3 EPA公式參數(shù)及計算結(jié)果

3 中美浮頂罐VOCs排放計算公式參數(shù)敏感性分析

以上述案例為背景條件,借助EXCEL繪圖軟件和SPSS數(shù)據(jù)分析軟件,利用繪制圖表、線性擬合和回歸分析等手段研究中石化系統(tǒng)公式和EPA推薦公式在計算外浮頂儲罐時的參數(shù)敏感性.

3.1 中石化系統(tǒng)公式參數(shù)敏感性分析

粘附系數(shù)隨罐壁情況的變化而變化,根據(jù)中石化系統(tǒng)公式給出的罐壁粘附系數(shù)表,將粘附系數(shù)分別設(shè)定為0.01, 0.05, 0.1, 0.3, 0.5, 0.7, 1.05,保持其他參數(shù)數(shù)值不變,計算出對應(yīng)的大呼吸排放量,作如下線性擬合圖1.

圖1 粘附系數(shù)與大呼吸排放量線性擬合

研究區(qū)域的氣象資料顯示,近幾年該區(qū)域平均風(fēng)速為1.66m/s,最低風(fēng)速為0.55m/s,最高風(fēng)速為4.84m/s,將風(fēng)速分別設(shè)定為0.55, 1, 1.66, 2, 3, 4, 4.84m/s,得到的風(fēng)速與小呼吸排放量線性擬合圖2.

根據(jù)中石化二次密封系數(shù)的取值原則,將二次密封系數(shù)分別設(shè)定為0.25, 0.3, 0.5, 0.7, 1,對應(yīng)的小呼吸排放計算結(jié)果也隨之改變,其線性擬合圖如下圖3.

圖2 風(fēng)速與小呼吸排放線性擬合

圖3 二次密封系數(shù)與小呼吸排放線性擬合

依據(jù)中石化密封相關(guān)系數(shù)和與密封相關(guān)的風(fēng)速指數(shù)取值表,儲罐分為焊接罐和鉚接罐,再根據(jù)邊緣密封結(jié)構(gòu)的不同,一共有12種情況,對不同情況進(jìn)行編號,見表4.

12種情況下,密封系數(shù)和風(fēng)速指數(shù)可分別查表取值,小呼吸排放計算結(jié)果也隨之變化.由圖4可知,第7種情況對應(yīng)的小呼吸排放計算結(jié)果最大,為7.002t,比上述案例計算值大近350%,第3種情況對應(yīng)小呼吸排放的最小計算值為0.604t,比案例計算值小61%,因此可初步認(rèn)為上述2個參數(shù)對小呼吸排放計算結(jié)果有一定的影響.

表4 儲罐密封結(jié)構(gòu)類型與編號

圖4 不同邊緣密封類型對應(yīng)的系數(shù)及小呼吸排放量

利用SPSS軟件對粘附系數(shù)、風(fēng)速和二次密封系數(shù)進(jìn)行一元線性回歸分析,對密封系數(shù)和風(fēng)速指數(shù)進(jìn)行二元線性回歸分析[25],得到各參數(shù)的線性回歸方程,相關(guān)系數(shù)2和回歸系數(shù)統(tǒng)計量值.由表5可知,各回歸方程的相關(guān)系數(shù)均接近1,說明擬合程度較好[26];粘附系數(shù)、風(fēng)速、二次密封系數(shù)、密封系數(shù)和風(fēng)速指數(shù)的值均小于顯著性水平0.05,說明這五個參數(shù)與排放量有較大的相關(guān)性[27].綜上可知,中石化公式在計算外浮頂儲罐呼吸排放量時的敏感參數(shù)包括:粘附系數(shù)、風(fēng)速、二次密封系數(shù)、密封系數(shù)和風(fēng)速指數(shù).

表5 中石化公式各參數(shù)敏感性分析

3.2 EPA推薦公式參數(shù)敏感性分析

根據(jù)EPA推薦方法給出的內(nèi)壁粘附系數(shù)表,將內(nèi)壁粘附系數(shù)分別設(shè)定為0.006、0.01、0.03、0.1、0.3和0.6,以內(nèi)壁粘附系數(shù)為自變量,對應(yīng)的提取排放量為因變量,作如下線性擬合圖5.

圖5 內(nèi)壁粘附系數(shù)和提取排放量線性擬合

圖6 浮頂板密封長度系數(shù)和浮盤密封排放量線性

浮盤構(gòu)造不同時對應(yīng)EPA公式中不同的浮頂板密封長度系數(shù),將浮頂板長度系數(shù)分別設(shè)定為0.8、1、2、3、4和4.8,浮盤密封排放量也隨之變化,得到的線性擬合圖如下圖6.

將研究區(qū)域的風(fēng)速設(shè)定為0.55, 1, 1.66, 2, 3, 4, 4.84m/s,7種不同情況下對應(yīng)不同的邊緣密封排放量,得到如下線性擬合圖7.

圖7 風(fēng)速和邊緣密封排放量線性擬合

依據(jù)表5的儲罐密封結(jié)構(gòu)和編號,在12種密封情況下,EPA計算公式的靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù)RA、有風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù)RB和風(fēng)速指數(shù)可分別查表取不同的值,對應(yīng)的邊緣密封排放量也隨之變化,具體數(shù)值見圖8,案例對應(yīng)的邊緣密封排放量計算值最小,其余情況下的邊緣密封排放量比默認(rèn)值大60%~2700%,因此可初步認(rèn)為上述3個參數(shù)對排放量計算結(jié)果有一定的影響.

根據(jù)SPSS回歸分析結(jié)果,得到EPA公式主要參數(shù)的回歸方程及回歸分析系數(shù)[28].由表6可知,相關(guān)系數(shù)2都接近1,擬合程度良好;分析內(nèi)壁粘附系數(shù)、風(fēng)速、浮頂板密封長度系數(shù)、靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù)和有風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù)值可知,這5個參數(shù)與排放量具有顯著相關(guān)性;風(fēng)速指數(shù)的值大于0.05,所以該參數(shù)與排放量不存在顯著相關(guān)性.綜上,利用EPA公式計算外浮頂呼吸排放量時,內(nèi)壁粘附系數(shù)、風(fēng)速、靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù)、有風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù)和浮頂板密封長度系數(shù)為敏感參數(shù),風(fēng)速指數(shù)為非敏感參數(shù).

圖8 不同密封情況下各參數(shù)的取值及邊緣密封排放量

表6 EPA公式各參數(shù)敏感性分析

4 結(jié)論

4.1 以中國某石化項(xiàng)目為研究對象,中石化公式計算的儲罐年呼吸排放為34.34t,EPA推薦公式計算值為40.91t,鑒于EPA公式在美國以外地區(qū)運(yùn)用時存在的不確定性,建議以中石化計算結(jié)果為最終核算值.

4.2 線性擬合及回歸分析結(jié)果表明,在計算外浮頂儲罐VOCs排放量時,中石化公式的敏感參數(shù)包括:粘附系數(shù)、風(fēng)速、二次密封系數(shù)、密封系數(shù)和風(fēng)速指數(shù);EPA公式的敏感參數(shù)為內(nèi)壁粘附系數(shù)、風(fēng)速、靜風(fēng)邊緣密封排放系數(shù)、有風(fēng)情況下邊緣密封排放系數(shù)和浮頂板密封長度系數(shù),風(fēng)速指數(shù)為非敏感參數(shù).在核算過程中,應(yīng)特別注意敏感參數(shù)的取值,從而保證核算結(jié)果的準(zhǔn)確性;同時,將來在對核算公式進(jìn)行改進(jìn)研究時,也應(yīng)把重點(diǎn)放在各敏感參數(shù)的優(yōu)化設(shè)置.

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Study on the sensitivity of parameters of VOCs emission accounting formula for oil tank in China and America.

GONG Huan-zhang1, LI Ji-heng1, ZHAO Jie2, YANG Jing-yi2, WANG Zhan-sheng3, LI Wei1*

(1.Key Laboratory of Resource and Environmental System of the Ministry of Education, North China Electric Power University, Beijing 102206, China；2.Petro China West Pipeline Company, Urumqi 830013, China；3.Research Institute of Safety and Environmental Technique, China National Petroleum Corporation, Beijing 102206, China)., 2018,38(9)：3298~3304

Sinopec VOCs emission accounting formula and the EPA recommended formula were introduced, and the merits and faults of two methods were compared and analyzed. By the case study of tank emission accounting, the reasons that lead to the different results of the two kinds of method were analyzed, and the result of VOCs emission was determined as 43.43t/a. The method of regression analysis was utilized, and the sensitivity of the main parameters of the Sino-US accounting formula is studied, the2of each parameter fitting equation is close to 1, based on t test p value at a significance level of 0.05, and the following conclusions were obtained: in the calculation of floating roof tank VOCs emission, the sensitive parameters of Sinopec formula include adhesion coefficient, wind speed, secondary seal coefficient, seal coefficient and wind speed index; and the sensitive parameters of EPA formula were inner surface adhesion coefficient, wind speed, no edge sealing discharge coefficient, wind edge sealing emission coefficient and the floating roof sealing length coefficient, while the wind speed index was non-sensitive parameter.

oil tank；VOCs emission；accounting formula；parameter sensitivity

X511

A

1000-6923(2018)09-3298-07

龔?qiáng)J彰(1995-),男,江西瑞金人,華北電力大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣污染及其控制研究.

2018-01-10

國家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目資助(61471171)

* 責(zé)任作者, 教授, ghz54@sina.com