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    含TKX-50的HTPB推進(jìn)劑能量性能研究①

    2018-08-31 08:32:22熊偉強(qiáng)朱雯娟鄭光虎李忠友趙新巖王愛梅
    固體火箭技術(shù) 2018年4期
    關(guān)鍵詞:試車推進(jìn)劑結(jié)果表明

    熊偉強(qiáng),朱雯娟,鄭光虎,李忠友,趙新巖,王愛梅,高 揚(yáng)

    (中國航天科技集團(tuán)公司四院四十二所,襄陽 441003)

    0 引言

    5,5’-聯(lián)四唑-1,1’-二氧二羥銨(TKX-50)分子式為C2H8N10O4,其理論生成焓為446.6 kJ/mol,氮含量為59.3%,氧平衡為-27.10%,理論密度為1.877 g/cm3;Fischer等[1]報(bào)道了TKX-50的合成,實(shí)驗(yàn)和理論研究結(jié)果表明,TKX-50的能量水平與CL-20相當(dāng),且感度較低。

    居文平等[2]研究了TKX-50的合成方法,并對(duì)反應(yīng)條件進(jìn)行了優(yōu)化;新的合成方法避免了敏感中間產(chǎn)物二疊氮基乙二肟以固體形式存在,使得該方法操作安全;直接在萃取液中通氯氣發(fā)生環(huán)合反應(yīng),利用酸堿中和直接合TKX-50,使得該方法具有一定的工業(yè)化應(yīng)用前景。趙廷興等[3]研究了TKX-50的50 g量級(jí)制備方法。以乙二醛為起始原料,通過肟化、氯代、疊氮化、環(huán)合制得了關(guān)鍵中間體(1,1’-BTO),1,1’-BTO與羥胺水溶液成鹽直接制備出目標(biāo)物TKX-50,產(chǎn)品經(jīng)1H NMR、IR、MS、DSC和元素分析確證結(jié)構(gòu)。畢福強(qiáng)等[4]計(jì)算了TKX-50單元推進(jìn)劑的相關(guān)特性。結(jié)果表明,與HMX、CL-20的能量性能相比,在1~10 MPa壓強(qiáng)下,TKX-50具有較低的燃溫、較高的特征速度。劉云飛等[5]探索了TKX-50在HTPE推進(jìn)劑中應(yīng)用的可行性。結(jié)果表明,TKX-50顆粒形貌不規(guī)則,且粒度分布不均勻,但顆粒表面致密、光滑,無明顯缺陷;TKX-50與粘合劑HTPE、高氯酸銨(AP)、鋁粉(Al)和甲苯二異氰酸酯(TDI)之間無明顯的相互作用,但與奧克托今(HMX)之間存在一定的相互作用;推進(jìn)劑配方中添加TKX-50可提高推進(jìn)劑的能量水平,當(dāng)TKX-50含量為25%時(shí),推進(jìn)劑理論比沖達(dá)最大值(2685.2 N·s/kg)。Sinditskii V P等[6]研究了TKX-50的燃燒性能和物理化學(xué)性質(zhì)。理論計(jì)算結(jié)果表明,TKX-50的爆速(密度1.877 g/cm3)9.19 km/s,略低于HMX的9.23 km/s,(密度為1.904 g/cm3)。Dreger Zbigniew A等[7]通過拉曼光譜和DFT計(jì)算,研究了TKX-50在高壓下的穩(wěn)定性,結(jié)果表明,分子間氫鍵提高了TKX-50的穩(wěn)定性,使TKX-50的撞擊感度較低。

    目前,國內(nèi)外關(guān)于TKX-50在推進(jìn)劑中的應(yīng)用研究鮮有報(bào)道,本文研究TKX-50對(duì)丁羥推進(jìn)劑的能量性能的影響,為TKX-50在推進(jìn)劑中的應(yīng)用提供參考。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)材料

    端羥基聚丁二烯(HTPB),數(shù)均相對(duì)分子質(zhì)量3325,羥值27.0 mgKOH/g,黎明化工研究院;異佛二酮二異氰酸酯(IPDI),純度大于99%,上?;瘜W(xué)試劑研究所;AP,I類,Ⅲ類,Ⅳ類,大連氯酸鉀廠;RDX,七類,甘肅銀光化學(xué)集團(tuán)有限公司;TKX-50,純度:99.5%,d50=169.4 μm,湖北航天化學(xué)技術(shù)研究所自制。

    1.2 HTPB推進(jìn)劑樣品制備

    將推進(jìn)劑組分預(yù)混后加入到VKM型立式捏合機(jī)中捏合,60 ℃下混合100 min后,50 ℃真空澆注,固化7 d 得到BSF Ф165 mm發(fā)動(dòng)機(jī)。HTPB推進(jìn)劑的配方的主要組成如表1所示。

    1.3 理論計(jì)算

    根據(jù)最小自由能原理,利用能量計(jì)算軟件,對(duì)配方的能量進(jìn)行計(jì)算。計(jì)算條件:推進(jìn)劑初溫T0=298.15 K,燃燒室壓強(qiáng)為pc=6.86 MPa,噴管出口壓強(qiáng)pe=0.101 MPa,擴(kuò)張半角為0°[8]。

    表1 試驗(yàn)用配方的主要組成

    2 結(jié)果與討論

    2.1 BFS Φ165 mm發(fā)動(dòng)機(jī)測(cè)試結(jié)果

    對(duì)含TKX-50和RDX配方的BFSΦ165 mm進(jìn)行發(fā)動(dòng)機(jī)試車試驗(yàn),試車結(jié)果見表2。

    由表2可知,TKX-50配方的實(shí)測(cè)比沖比RDX配方低15 N·s/kg,兩配方的實(shí)測(cè)燃速、試驗(yàn)壓強(qiáng)與設(shè)計(jì)結(jié)果基本一致,且同一配方的兩發(fā)BFSΦ165 mm發(fā)動(dòng)機(jī)比沖試驗(yàn)結(jié)果重復(fù)性均較好,說明BFSΦ165 mm試車結(jié)果正常。

    在配方及其他條件基本一致的情況下,兩個(gè)配方實(shí)測(cè)比沖差異可能主要來自兩方面:一是配方中TKX-50配方的氧系數(shù)略低于RDX配方,導(dǎo)致TKX-50配方的燃燒效率低于RDX配方;二是文獻(xiàn)[1]報(bào)道的TKX-50的標(biāo)準(zhǔn)生成焓數(shù)值偏高。

    表2AP/HTPB/Al/TKX-50(RDX)BFSΦ165mm試車結(jié)果

    Table2TheresultsofBFSΦ165mmoftheAP/HTPB/Al/TKX-50(RDX)propellants

    炸藥含量燃速/(mm/s)試驗(yàn)壓力/MPa實(shí)測(cè)比沖/(N·s/kg)密度/(g/cm3)TKX-50/10%7.887.927.52361.22364.61.786RDX/10%7.207.217.52381.22375.51.781

    采用量熱法,測(cè)定了TKX-50的恒容燃燒熱,并根據(jù)熱化學(xué)方程式和蓋斯定律計(jì)算其標(biāo)準(zhǔn)生成焓[9],標(biāo)準(zhǔn)生成焓的結(jié)果為210 kJ/mol,遠(yuǎn)低于早期文獻(xiàn)的報(bào)到值(446.6kJ/mol),與Steve Nicolich等[10]的研究結(jié)果(193 kJ/mol)接近。以TKX-50的實(shí)測(cè)標(biāo)準(zhǔn)生成焓和早期文獻(xiàn)報(bào)道的標(biāo)準(zhǔn)生成焓計(jì)算了試車條件下的TKX-50、RDX配方的能量特性,結(jié)果見表3[11-16]。

    表3 TKX-50/RDX配方的能量特性

    由表3可知,以標(biāo)準(zhǔn)生成焓446.6 kJ/mol計(jì)算,TKX-50含量10%的配方比沖比RDX配方高10 N·s/kg,而按210.0 kJ/mol計(jì)算,比RDX配方低了約6 N·s/kg,對(duì)于TKX-50配方,以新的標(biāo)準(zhǔn)生成焓計(jì)算得到的結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果比較吻合。

    為了分析TKX-50配方的實(shí)測(cè)比沖與比沖效率均低于RDX配方的原因,以TKX-50的實(shí)測(cè)生成焓(210 kJ/mol)和文獻(xiàn)報(bào)道值(446.6 kJ/mol)為基礎(chǔ),采用TKX-50(RDX)逐步取代HTPB推進(jìn)劑中的AP,以最小自由能法計(jì)算了標(biāo)準(zhǔn)條件[8]下丁羥推進(jìn)劑的能量變化規(guī)律,并與早期的研究結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比,結(jié)果見圖1和圖2。

    由圖1與圖2可看出,當(dāng)TKX-50的標(biāo)準(zhǔn)生成焓為210 kJ/mol時(shí),TKX-50含量為15%的配方理論比沖達(dá)到最大值,且含量在5%~28%計(jì)算的范圍內(nèi),TKX-50配方的比沖均比RDX配方低。當(dāng)TKX-50的生成焓為446.6 kJ/mol時(shí),TKX-50含量為24%時(shí)配方理論比沖達(dá)到最大值,這與國內(nèi)其他研究人員理論計(jì)算的結(jié)果一致;且含量在5%~28%計(jì)算的范圍內(nèi),TKX-50配方的比沖均高于RDX配方。試驗(yàn)采用10%含量,并不是理論最佳含量,但也不低于RDX配方。

    從圖3與圖4可看出,由于TKX-50的密度高于RDX,當(dāng)TKX-50的標(biāo)準(zhǔn)生成焓為446.6 kJ/mol時(shí),TKX-50配方的密度比沖遠(yuǎn)高于RDX配方,當(dāng)其標(biāo)準(zhǔn)生成焓為210 kJ/mol時(shí),只有當(dāng)TKX-50含量低于18%時(shí),配方的密度比沖高于RDX配方,當(dāng)TKX-50含量超過18%時(shí),其密度比沖低于RDX配方。

    綜合分析得知,TKX-50材料本身的標(biāo)準(zhǔn)生成焓數(shù)值低于理論值,是BFSΦ165 mm發(fā)動(dòng)機(jī)實(shí)測(cè)比沖低于RDX配方的主要原因。

    3 結(jié)論

    (1)BFSΦ165 mm發(fā)動(dòng)機(jī)試車結(jié)果表明,TKX-50配方的比沖低于RDX配方。

    (2)TKX-50的標(biāo)準(zhǔn)摩爾生成焓為210 kJ/mol,遠(yuǎn)低于早期文獻(xiàn)報(bào)道值。

    (3)含量低于18%時(shí),TKX-50配方的密度比沖比RDX配方稍高,在丁羥推進(jìn)劑中沒有能量?jī)?yōu)勢(shì)。

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