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    LED聯(lián)合玻璃纖維光催化填料對苯酚的降解研究

    2018-08-23 05:45:16張小玲班云霄
    中國環(huán)境科學(xué) 2018年8期
    關(guān)鍵詞:耗電量苯酚光催化

    張小玲,班云霄

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    LED聯(lián)合玻璃纖維光催化填料對苯酚的降解研究

    張小玲,班云霄*

    (蘭州交通大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,甘肅 蘭州 730070)

    以鈦酸四丁酯為原料,采用浸漬提拉法制備了負(fù)載TiO2的玻璃纖維光催化填料,考察溶液初始pH值、苯酚初始濃度、UV-LED消耗功率以及曝氣強(qiáng)度對光催化降解效果的影響. 結(jié)果表明,在溶液pH=3、苯酚初始濃度為10mg/L、UV-LED輸出功率為2.968W,曝氣強(qiáng)度為1.8L/min時(shí),光催化反應(yīng)裝置對苯酚的降解率可達(dá)97.05%,降解過程遵循準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué).此外,該反應(yīng)裝置的能耗較低,催化劑負(fù)載的牢固性較好.

    玻璃纖維;TiO2;苯酚;光催化;耗電量;UV-LED

    TiO2具有光催化活性高、化學(xué)穩(wěn)定性好、價(jià)廉易得且無毒無害等優(yōu)點(diǎn)[1-5],是半導(dǎo)體光催化技術(shù)中應(yīng)用最廣泛的一種催化劑.近年來,很多學(xué)者將TiO2負(fù)載到各種載體上對各種有機(jī)物進(jìn)行降解[6-9],旨在解決TiO2分離和回收問題.

    光催化技術(shù)最重要的缺點(diǎn)之一是光源的高能耗,而UV-LED可作為光催化傳統(tǒng)光源的替代光源.與傳統(tǒng)光催化激發(fā)光源相比,UV- LED具有很多優(yōu)點(diǎn)[10]:(1)不含汞,安全環(huán)保;(2)不需要預(yù)熱,可隨開隨關(guān);(3)體積小,設(shè)計(jì)比較靈活;(4)壽命長;(5)使用電壓低,耗電量小.國外很多學(xué)者將UV-LED用于微生物滅活[11]、有機(jī)農(nóng)藥[12]、染料[13]、藥物[14]降解等研究,并取得了良好的處理效果,這些研究為UV-LED作為光催化激發(fā)光源的應(yīng)用奠定了一定的基礎(chǔ).但目前在水處理領(lǐng)域中對UV-LED能耗的研究甚少,因此,本文對此部分進(jìn)行了特別研究.

    本研究以UV-LED(主波長365nm)作為激發(fā)光源,玻璃纖維作為TiO2載體,采用浸漬提拉法制備負(fù)載型TiO2,并以苯酚作為目標(biāo)污染物,考察各種因素對光催化活性的影響,進(jìn)行反應(yīng)動力學(xué)分析;同時(shí),對能耗和TiO2負(fù)載牢固程度也進(jìn)行了評價(jià).

    1 材料與方法

    1.1 試劑、儀器及材料

    試劑:鈦酸四丁酯(AR,天津市大茂化學(xué)試劑廠)、無水乙醇(AR,天津市北辰方正試劑廠)、冰乙酸(AR,天津市富宇精細(xì)化有限公司)、濃硝酸(AR,白銀良友化學(xué)試劑有限公司)、苯酚(AR,成都金山化學(xué)試劑有限公司)、氨水(AR,天津市北辰方正試劑廠)、氯化銨(AR,煙臺市雙雙化工有限公司)、4-氨基安替吡啉(AR,天津市光復(fù)精細(xì)化工研究所)、鐵氰化鉀(AR,天津市河?xùn)|區(qū)紅巖試劑廠).

    儀器:T09-1S型恒溫磁力攪拌器(上海司樂儀器有限公司)、JP-008型超聲波清洗機(jī)(深圳市潔盟清洗設(shè)備有限公司)、101-3型電熱鼓風(fēng)干燥箱(上海實(shí)驗(yàn)儀器廠有限公司)、SX2-2.5-10A型箱式電阻爐(上虞市道墟科析儀器廠)、FA2004型電子天平(上海良平儀器儀表有限公司)、UV-1200紫外可見分光光度計(jì)(上海美譜達(dá)有限公司)、PHS-25C型pH計(jì)(杭州奧立龍儀器有限公司)、KPS603DF型直流穩(wěn)壓電源(深圳市固測電子科技有限公司).

    材料:玻璃纖維

    1.2 實(shí)驗(yàn)與方法

    1.2.1 負(fù)載型光催化劑的制備 負(fù)載型光催化劑的制備分為以下3個(gè)步驟:

    (1)將鈦酸四丁酯、無水乙醇、冰乙酸、硝酸、水以摩爾比為1:35:0.6:0.1:4的比例混合,并置于恒溫磁力攪拌器上攪拌,使其充分水解反應(yīng),得到均勻透明的淡黃色TiO2溶膠.

    (2)將玻璃纖維置于超聲波清洗器中,先后經(jīng)異丙醇、稀鹽酸、去離子水、無水乙醇溶液進(jìn)行清洗,烘干備用.

    (3)采用浸漬提拉法對玻璃纖維進(jìn)行鍍膜,提拉速度控制為5cm/min,重復(fù)3次,鍍膜結(jié)束后將玻璃纖維自然晾干,然后置于馬弗爐中緩慢升溫,升溫至450℃后,在此溫度下煅燒3h,退火,取出待用.

    1.2.2 光催化實(shí)驗(yàn)裝置及實(shí)驗(yàn)方法 自制光催化反應(yīng)器如圖1所示,有機(jī)玻璃柱反應(yīng)器的內(nèi)徑為3.3cm,高為50cm,反應(yīng)器壁厚0.4cm.反應(yīng)器中間固定著一盞正反面發(fā)光的UV-LED板,燈板長27.2cm,每一面鑲有8顆燈珠,總共16顆燈珠,其中每兩顆燈珠之間的間距為3.5cm.由一只玻璃圓柱形套管將UV-LED板包圍以起到防水的作用,UV-LED由直流穩(wěn)壓電源供電,在UV-LED四周裝填負(fù)載有TiO2催化劑的玻璃纖維,反應(yīng)器底部進(jìn)行曝氣,這樣既可以增加傳質(zhì)效率,也可以對玻璃纖維進(jìn)行沖刷,避免因中間產(chǎn)物的不斷積累黏附而使得光催化活性位點(diǎn)的減少.因苯酚具有揮發(fā)性,所以反應(yīng)器頂部用保鮮膜包覆,留取一個(gè)取樣口即可.同時(shí),為了避免外界光源對實(shí)驗(yàn)的干擾,反應(yīng)器外壁用錫箔紙包裹.

    實(shí)驗(yàn)方法:首先打開曝氣裝置,然后將一定濃度的苯酚溶液倒入反應(yīng)器中,并調(diào)節(jié)pH值,進(jìn)行一段時(shí)間的吸附,然后打開UV-LED,反應(yīng)一定時(shí)間后取樣測定苯酚的濃度.

    苯酚的降解率由式(1)進(jìn)行計(jì)算:

    式中:0為苯酚溶液的初始濃度,mg/L;C為反應(yīng)進(jìn)行到(min)時(shí)苯酚的濃度,mg/L.

    1.2.3 分析方法苯酚的測定采用4-氨基安替比林分光光度法[15].

    圖1 光催化實(shí)驗(yàn)反應(yīng)裝置

    1-UV-LED;2-負(fù)載TiO2的玻璃纖維;3-直流穩(wěn)壓電源;4-氣泵

    2 結(jié)果與討論

    2.1 光催化填料對苯酚的吸附效果

    在以玻璃纖維為光催化負(fù)載材料時(shí),必須考慮其對污染物質(zhì)的吸附,以減少實(shí)驗(yàn)誤差.本實(shí)驗(yàn)的吸附性能研究在黑暗條件下進(jìn)行,以避免外界光源激發(fā)光催化劑而導(dǎo)致吸附率增加的誤差.實(shí)驗(yàn)進(jìn)行60min,取樣時(shí)間間隔為10min,結(jié)果如圖2所示.

    圖2 光催化填料對苯酚的吸附曲線

    由圖2可知,光催化玻璃纖維填料對苯酚的吸附迅速達(dá)到了平衡,飽和吸附時(shí)間大約為30min,吸附率為8.10%,之后隨著時(shí)間的增加,吸附量基本不變,因此本實(shí)驗(yàn)最終確定后續(xù)實(shí)驗(yàn)的吸附時(shí)間均為30min.

    2.2 反應(yīng)條件對處理效果的影響

    2.2.1 溶液初始pH值對處理效果的影響 玻璃纖維的填料量為15g,溶液初始濃度為10mg/L,用0.5mol/L的NaOH溶液和0.5mol/L的HCl溶液調(diào)節(jié)pH值至3,5,7,9,11,考察溶液初始pH值對苯酚降解率的影響,結(jié)果如圖3所示.

    圖3 pH值對苯酚降解的影響

    由圖3可知,隨著溶液初始pH值的增加,填料對苯酚的降解率不斷降低.在240min的反應(yīng)時(shí)間內(nèi),初始pH值為3,5,7,9,11時(shí)苯酚的降解率分別達(dá)到了97.05%,96.77%,88.61%,85.60%,72.87%.在pH=3的酸性條件下,苯酚的降解率最高;而在pH=11的堿性條件下,苯酚的降解率明顯下降.TiO2在水中的等電點(diǎn)時(shí)的pHzpc=6.8,而pH值的大小會影響TiO2表面的帶電性.溶液pH值影響TiO2表面電荷的過程如下所示[16]:

    pH

    pH>pHzpc時(shí),TiOH+OH-→TiO-+H2O

    所以,酸性條件下,TiO2表面帶正電,而苯酚在水溶液中呈負(fù)電性,由于靜電引力作用,TiO2對電離性苯酚的吸附增加,苯酚的降解率增加;而在堿性環(huán)境中,根據(jù)同種電荷相互排斥的理論,導(dǎo)致電離性苯酚不易附著在TiO2表面,因此苯酚的降解率降低.

    2.2.2 溶液初始濃度對處理效果的影響 玻璃纖維的填料量為15g,溶液初始pH值調(diào)節(jié)為3,溶液初始濃度分別為5,10,15,20mg/L,考察苯酚溶液的初始濃度對光催化效果的影響,結(jié)果如圖4所示.

    由圖4可以看出,隨著苯酚初始濃度的增加,光催化降解速率變慢,苯酚的降解率降低.在240min的反應(yīng)時(shí)間內(nèi),苯酚溶液初始濃度為5,10,15,20mg/L時(shí)的降解率分別達(dá)到了100%,92.83%,79.02%,67.09%.當(dāng)苯酚初始濃度為5mg/L時(shí),在210min時(shí)降解率已達(dá)到了100%.這是因?yàn)?一方面,當(dāng)催化劑質(zhì)量不變時(shí),相同光照時(shí)間內(nèi)光催化體系產(chǎn)生的光生電子和空穴的數(shù)量是一定的;另一方面,隨著苯酚溶液初始濃度的增加,反應(yīng)產(chǎn)生的中間產(chǎn)物的濃度也增大,中間產(chǎn)物會與苯酚形成競爭吸附,占據(jù)部分吸附位點(diǎn),從而使得苯酚的降解率下降[17].

    圖4 苯酚濃度對降解率的影響

    2.2.3 UV-LED消耗功率對處理效果的影響 玻璃纖維的填料量為15g,溶液初始pH值調(diào)節(jié)為3,利用直流穩(wěn)壓電源將UV-LED的電壓和電流分別設(shè)定為(=54V,=0.012A)、(=55V,=0.031A)、(=56V,=0.053A),考察不同消耗功率下光催化降解效果,結(jié)果如圖5所示.

    圖5 UV-LED消耗功率對苯酚降解的影響

    由圖5可知,隨著光源消耗功率的增加,苯酚的降解率明顯增大.在240min的反應(yīng)時(shí)間內(nèi),光源消耗功率分別為0648W(=54V,=0.012A)、1.705W(= 55V,=0.031A)、2.968W(=56V,=0.053A)時(shí)的降解率分別達(dá)到了37.97%、53.48%、92.83%,可見光源消耗功率對降解率的影響很大.究其原因,主要是因?yàn)殡S著消耗功率的增加,光照強(qiáng)度增大,光子能量增加.由于光反應(yīng)的活化能主要來源于光子的能量,因此隨著光照強(qiáng)度的增大,產(chǎn)生的電子-空穴對和羥基自由基OH×的數(shù)量增多,從而使得光催化降解率增大[18].

    2.2.4 曝氣強(qiáng)度對處理效果的影響 玻璃纖維的填料量為15g,溶液初始pH值調(diào)節(jié)為3,UV-LED的電壓和電流設(shè)置為56V、0.053A,將曝氣強(qiáng)度分別調(diào)節(jié)為1.3,1.8,2.3,2.8L/min,考察曝氣強(qiáng)度對苯酚降解率的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6所示.

    圖6 曝氣強(qiáng)度對苯酚降解的影響

    由圖6可知,曝氣對于光催化效果的提高非常明顯.在240min反應(yīng)時(shí)間內(nèi),曝氣強(qiáng)度為0,1.3,1.8,2.3, 2.8L/min時(shí)苯酚的降解率分別達(dá)到了62.26%, 89.49%,93.39%,85.60%,81.71%.曝氣強(qiáng)度為1.8L/ min時(shí),光催化劑對苯酚降解效果最好.曝氣最主要的作用是對光催化體系進(jìn)行充氧,溶解氧的增加可以抑制電子-空穴對的復(fù)合幾率,從而提高量子效率[19].此外,曝氣不僅能加快反應(yīng)體系的傳質(zhì)系數(shù),而且可以對玻璃纖維起到?jīng)_刷清洗的作用,避免反應(yīng)中間產(chǎn)物在催化劑活性位點(diǎn)的積累,從而加快反應(yīng)速率.適宜的曝氣強(qiáng)度能夠使得反應(yīng)速率保持一個(gè)比較高的水平,但如果曝氣強(qiáng)度太大,一方面會增加能耗,另一方面,溶液中產(chǎn)生的大量氣泡反而會影響光的傳遞,從而抑制光催化反應(yīng)的進(jìn)行[20],使得苯酚的降解率有所降低.

    2.3 光催化降解動力學(xué)分析

    對不同初始濃度的降解過程進(jìn)行準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)擬合,結(jié)果如圖7和表1所示.反應(yīng)速率方程如式(2)所示:

    -ln(C/0)=(2)

    式中:0為苯酚溶液的初始濃度,mg/L;C為反應(yīng)時(shí)間(min)時(shí)苯酚溶液的濃度,mg/L;為反應(yīng)速率常數(shù),min-1.

    圖7 不同苯酚濃度的準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)擬合

    表1 不同苯酚濃度下的準(zhǔn)一級動力學(xué)參數(shù)

    表2 相關(guān)系數(shù)臨界值[21]

    由表1可知,不同苯酚溶液初始濃度下的光催化降解過程與一級反應(yīng)動力學(xué)的擬合相關(guān)系數(shù)均在0.98以上.為了檢驗(yàn)相關(guān)系數(shù)的可信度,對應(yīng)相關(guān)系數(shù)臨界值表2,查找相應(yīng)自由度下的相關(guān)系數(shù)臨界值,只有相關(guān)系數(shù)大于臨界值的擬合才是好的擬合.自由度=--1(為樣本數(shù),為元回歸),當(dāng)苯酚溶液初始濃度為5mg/L時(shí),自由度=5,相關(guān)系數(shù)=0.98194,大于當(dāng)置信度為99.9%時(shí)對應(yīng)的相關(guān)系數(shù)臨界值0.95074;苯酚溶液初始濃度為10,15, 20mg/L時(shí),自由度均為7,對應(yīng)的擬合相關(guān)系數(shù)分別為0.98335,0.99713,0.99206,均大于置信度為99.9%時(shí)的相關(guān)系數(shù)臨界值0.8982.這說明不同苯酚溶液初始濃度下的光催化降解過程遵循準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律.

    從表1還可看出,光催化反應(yīng)速率常數(shù)隨著苯酚溶液初始濃度的增加而減小,降解的半衰期隨之增加.苯酚溶液初始濃度為5,10,15,20mg/L時(shí)的半衰期分別為45.24,63.83,113.44,158.98min,當(dāng)苯酚溶液初始濃度從10mg/L增加到15mg/L時(shí),半衰期大幅度增加.因此,本實(shí)驗(yàn)裝置適用于對低濃度苯酚溶液的光催化降解.

    2.4 經(jīng)濟(jì)分析

    本文是采用節(jié)能環(huán)保的UV-LED,所以論文將耗電量作為節(jié)能標(biāo)準(zhǔn)來衡量.因?yàn)閷?shí)驗(yàn)涉及影響因素復(fù)雜,所以此處只對相似處理?xiàng)l件下的耗電量進(jìn)行研究對比.相關(guān)文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及本實(shí)驗(yàn)相似條件下的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)如表3所示.

    表3 相關(guān)參考文獻(xiàn)中的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和本實(shí)驗(yàn)相似條件下的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對比

    注:編號1[22]、2[23]、3[24]為參考的相關(guān)文獻(xiàn),4、5、6為本實(shí)驗(yàn)的相似條件.

    為了便于比較節(jié)能效果,本文利用現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù),計(jì)算出單位體積(1L)苯酚溶液在不同初始濃度下達(dá)到相近處理效果時(shí)的耗電量.

    根據(jù)文獻(xiàn)[22],處理初始濃度為5mg/L的苯酚溶液時(shí),當(dāng)去除率達(dá)到95%左右時(shí),所耗電量為

    1=0.5×(1000÷200)=2.5kW·h

    相似條件下本實(shí)驗(yàn)所耗電量:

    1=0.009×(1000÷240)=0.0375kW·h

    1/1×100%=1.5%

    根據(jù)文獻(xiàn)[23],處理1L初始濃度為10mg/L的苯酚溶液時(shí),當(dāng)去除率達(dá)到70%左右時(shí),所耗電量為

    2=0.125×(1000÷200)=0.625kW·h

    相似條件下本實(shí)驗(yàn)所耗電量:

    2=0.075×(1000÷240)=0.3125kW·h

    2/2×100%=50%

    根據(jù)文獻(xiàn)[24],處理1L初始濃度為20mg/L的苯酚溶液時(shí),當(dāng)去除率達(dá)到85%左右時(shí),所耗電量為

    3=1.05×(1000÷100)=10.5kW·h

    相似條件下,本實(shí)驗(yàn)所耗電量:

    3=0.0165×(1000÷240)=0.0688kW·h

    3/3×100%=0.66%

    由此可以看出,相似條件下,UV-LED的耗電量明顯小于汞燈.

    為了綜合比較UV-LED相比于傳統(tǒng)汞燈的優(yōu)勢,還應(yīng)對其成本進(jìn)行分析,經(jīng)過查閱資料,得出各種光源的功率、參考價(jià)格和壽命,如表4所示.

    表4 市售汞燈和UV-LED的參考價(jià)格及壽命

    從表4可以看出,相比汞燈而言,UV-LED價(jià)格低廉,但使用壽命卻約為汞燈的25倍.

    2.5 TiO2負(fù)載牢固性研究

    為了檢驗(yàn)TiO2在玻璃纖維上的負(fù)載牢固程度,本研究參考其他文獻(xiàn)[25]中的相似方法,采用超聲波清洗機(jī)振蕩并稱重的方法.超聲波功率為50W,頻率為40KHz.具體檢測方法為:首先用水力清洗的方法對新制得的光催化玻璃纖維填料進(jìn)行浮層的去除,烘干之后進(jìn)行稱重,之后將光催化填料置于超聲波清洗機(jī)中,倒入去離子水超聲振蕩30min,取出置于烘箱中烘干稱重,記錄數(shù)據(jù),比較光催化填料質(zhì)量的變化,評價(jià)其負(fù)載牢固程度.

    實(shí)驗(yàn)將上述過程進(jìn)行3次,超聲振蕩之前的質(zhì)量為13.5018g,3次振蕩后烘干的質(zhì)量分別為13.3609,13.2317,13.1575g.其中,質(zhì)量的變化還包括玻璃纖維的磨損,清洗后的去離子水中未見有明顯的催化劑脫落,在實(shí)際實(shí)驗(yàn)中也未觀察到有明顯的催化劑顆粒脫落.可見,TiO2和載體的結(jié)合比較牢固,這可能是因?yàn)榇呋瘎┖洼d體之間的作用力為化學(xué)鍵的緣故.文獻(xiàn)[16,20]中都報(bào)道過TiO2和玻璃纖維之間生成了Ti-O-Si鍵.

    3 結(jié)論

    3.1 在pH=3、初始濃度為10mg/L、光照強(qiáng)度為2.968W、曝氣強(qiáng)度為1.8L/min時(shí),光催化填料對苯酚的降解率最高可達(dá)97.05%.

    3.2 對不同苯酚溶液初始濃度下的光催化降解過程進(jìn)行反應(yīng)動力學(xué)擬合,結(jié)果表明,光催化降解苯酚的過程遵循準(zhǔn)一級反應(yīng)動力學(xué)規(guī)律.

    3.3 對UV-LED進(jìn)行經(jīng)濟(jì)分析,發(fā)現(xiàn)UV -LED價(jià)格低廉,但使用壽命卻約為汞燈的25倍,且相似處理?xiàng)l件下,UV-LED的耗電量明顯小于汞燈,說明其有很高的經(jīng)濟(jì)實(shí)用價(jià)值.

    3.4 對光催化玻璃纖維進(jìn)行超聲振蕩并稱重,質(zhì)量變化較小,可見TiO2和玻璃纖維的結(jié)合比較牢固.

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    Study on the degradation of phenol by UV-LED combined with glass fiber photocatalytic fillers.

    ZHANG Xiao-ling, BAN Yun-xiao*

    (School of Environmental and Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China)., 2018,38(8):2941~2946

    Tetrabutyl titanate as raw materials, adopted dip-coating method to prepare the glass fiber photocatalytic filler loaded with TiO2, effects of catalytic degradation was examined by initial solution of pH, initial concentration of phenol, UV-LED consumed power and the aeration intensity. The results shown that, while the solution pH of 3, phenol initial concentration of 10mg/L, UV-LED output power of 2.968W and the aeration intensity of 1.8L/min, the degradation rate of phenol can reach 97.05%, the degradation process follows the first order reaction kinetic model. In addition, this photocatalytic reactor has advantage, such as low energy consumption, and better stability loaded with catalyst.

    glass fiber;TiO2;phenol;photocatalysis;power consumption;UV-LED

    X703

    A

    1000-6923(2018)08-2941-06

    張小玲(1990-),女,甘肅平?jīng)鋈?蘭州交通大學(xué)碩士研究生,主要從事水污染控制理論與應(yīng)用研究.發(fā)表文章1篇.

    2017-12-19

    國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51168026)

    * 責(zé)任作者, 副教授, 442683472@qq.com

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