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    水體中營(yíng)養(yǎng)鹽離子及溶解性有機(jī)質(zhì)對(duì)磺胺二甲基嘧啶光解的影響

    2018-08-22 02:14:06賈曉晨李瑞敏賈青竹
    關(guān)鍵詞:黃腐酸溶解性水體

    陳 慧,賈曉晨,李瑞敏,賈青竹

    (天津科技大學(xué)海洋與環(huán)境學(xué)院,天津 300457)

    抗生素在預(yù)防治療人類和牲畜疾病等方面應(yīng)用 廣泛[1–2];但由于合法監(jiān)管的缺失,導(dǎo)致抗生素過度使用甚至濫用,所以大量的具有母體和/或中間產(chǎn)物形式的抗生素被排放到污水廠或自然環(huán)境中[3–4].然而由于其分子結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性高,常規(guī)活性污泥法處理過程對(duì)抗生素的去除效率非常有限[5],導(dǎo)致我國(guó)城鎮(zhèn)污水廠二級(jí)出水中抗生素濃度較高[6],廣譜性抗生素如磺胺類藥物幾乎在所有的水中均能被顯著檢出,嚴(yán)重威脅水生生物安全并可能損害人類健康[7-10].

    光解是水環(huán)境中抗生素進(jìn)行降解和礦化的重要途徑[11-12].天然水體組成(如離子、和)、pH 和黃腐酸(FA)等均可能會(huì)對(duì)抗生素的光解產(chǎn)生影響[13].鄭曉冬[14]研究了 Nordic湖中腐殖酸(N-HA)和 Nordic湖中富里酸(N-FA)對(duì)三氯生光解的影響,N-FA和 N-HA均顯著地抑制了三氯生光解,N-HA主要是通過光屏蔽作用抑制三氯生的光解,而 N-FA 除光屏蔽作用外,還可能通過動(dòng)態(tài)猝滅抑制三氯生的光解.張楠等[15]建立了 pH、光強(qiáng)、溫度、丙酮和雙氧水對(duì)雙氯芬酸光解影響的模型.葛林科等[16]通過中心組合實(shí)驗(yàn)研究了 Fe3+、、N-HA和 Cl-對(duì)沙拉沙星與加替沙星光解的影響,其結(jié)果顯示 Fe3+、Cl-對(duì)氟喹諾酮類藥物光解的動(dòng)力學(xué)常數(shù)無顯著影響,而和HA等均起到了抑制作用.

    1 材料與方法

    1.1 試劑

    SMZ,優(yōu)級(jí)純,Adamas試劑公司;KH2PO4、KNO3、(NH4)2SO4、K2SO4,分析純,天津江天化工技術(shù)有限公司.

    1.2 測(cè)定方法

    采用高效液相色譜法對(duì) SMZ進(jìn)行檢測(cè),測(cè)定條件為:色譜儀器檢測(cè)波長(zhǎng) 268,nm;分離柱為 C18色譜柱(5,μm,4.6,mm×250,mm);流動(dòng)相V甲醇∶V水=40∶60;溫度為室溫;流量 1,mL/min;DAD 檢測(cè)器;進(jìn)樣量10,μL.其定量分析采用外標(biāo)法.

    通過 Waters 2767-3100型色質(zhì)聯(lián)用檢測(cè)紫外光下 SMZ降解過程中的中間產(chǎn)物.檢測(cè)條件[17]如下:色譜儀器檢測(cè)波長(zhǎng)設(shè)置為 254,nm,色譜柱為 Apollo C18 色譜柱(5,μm,4.6,mm×250,mm).流動(dòng)相為甲醇(A)和超純水(B).流動(dòng)相的流量為 1,mL/min,10,μL的進(jìn)樣體積,SMZ保留時(shí)間為 6.07,min.采用ESI+/ESI-模式檢測(cè);源溫度 120,℃,去溶劑氣體溫度 350,℃;去溶劑氣體流量 600,L/h;錐孔氣體流量50,L/h;錐孔電壓30,V;質(zhì)荷比(m/z)100~1,500.

    1.3 光解實(shí)驗(yàn)

    光解實(shí)驗(yàn)裝置如圖 1所示[17].SMZ反應(yīng)液體積為 100,mL,溶液初始質(zhì)量濃度為 10,mg/L,pH為 5,反應(yīng)過程均不曝氣,光源為紫外燈(波長(zhǎng)為 254,nm,25,W),所有實(shí)驗(yàn)均重復(fù) 3次,實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)誤差均小于0.3%,,本文報(bào)道結(jié)果是3次實(shí)驗(yàn)的平均值.

    圖1 光解反應(yīng)器Fig. 1 Photolysis reactor

    2 結(jié)果與討論

    圖2 KNO3對(duì)SMZ光解的影響Fig. 2 Effect of KNO3 on the photolysis of SMZ

    由圖 2可知:隨著 KNO3質(zhì)量濃度的增加,SMZ的降解率亦有相應(yīng)的變化.未加入KNO3時(shí),120,min時(shí) SMZ的降解率為 62.3%,;當(dāng) KNO3質(zhì)量濃度大于1,mg/L時(shí),SMZ降解率隨著其質(zhì)量濃度的增加而減小,KNO3質(zhì)量濃度為 1,mg/L時(shí),SMZ在光解120,min后降解率提高到 64.5%,;但是當(dāng) KNO3質(zhì)量濃度繼續(xù)增大為 50,mg/L時(shí),SMZ的降解率稍有降低,光解 120,min后為 61.1%,.光解動(dòng)力學(xué)分析表明,KNO3質(zhì)量濃度為1,mg/L時(shí),SMZ光解過程中的k 值(ρ=9.930,e-0.010,22,t)為無 KNO3時(shí)(ρ=9.983 e-0.009,480,t)的 1.08倍,此時(shí)對(duì) SMZ光解的促進(jìn)作用最明顯.

    為考察富營(yíng)養(yǎng)元素 N的不同形態(tài)對(duì) SMZ光解的影響,本工作探索了((NH4)2SO4質(zhì)量濃度分別為 0.1、1、10、50,mg/L)對(duì) SMZ 光解的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3所示.

    圖3 (NH4)2SO4對(duì)SMZ光解的影響Fig. 3 Effect of (NH4)2SO4 on the photolysis of SMZ

    由圖 3可知:(NH4)2SO4對(duì)SMZ光解起到了一定的抑制作用,尤其是隨著(NH4)2SO4質(zhì)量濃度的急劇增加,SMZ光解120,min后SMZ的降解率均有所下降.與未添加(NH4)2SO4相比,當(dāng)(NH4)2SO4質(zhì)量濃度為1,mg/L時(shí),SMZ光解 120,min后 SMZ的降解率從 62.3%,降低為 54.5%,;當(dāng)(NH4)2SO4質(zhì)量濃度繼續(xù)增大為 50,mg/L時(shí),SMZ光解過程中的 k值(ρ=9.963,e-0.008,761,t)為無(NH4)2SO4時(shí)(ρ=9.974 e-0.010,070,t)的0.87倍.

    圖4 K2SO4對(duì)SMZ光解的影響Fig. 4 Effect of K2SO4 on the photolysis of SMZ

    磷元素是引起水華和赤潮的主要原因之一.為了研究磷元素對(duì)SMZ光解的影響,采用KH2PO4(質(zhì)量濃度分別為 0.005、0.5、5、20,mg/L)代替水體中的活性磷酸鹽進(jìn)行實(shí)驗(yàn),結(jié)果如圖5所示.

    圖5 KH2PO4對(duì)SMZ光解的影響Fig. 5 Effect of KH2PO4 on the photolysis of SMZ

    從圖5中可看出:不同含量的KH2PO4均能輕微降低 SMZ光解效率.與未添加 KH2PO4相比,KH2PO4質(zhì)量濃度為 5,mg/L時(shí),光解 120,min后SMZ的降解率由62.3%,降為59.0%,.

    KH2,PO4對(duì) SMZ光解抑制作用的原因可能有兩個(gè)方面:其一,KH2PO4可吸收一部分光(λ>290,nm),能產(chǎn)生光掩蔽效應(yīng)導(dǎo)致 SMZ光解被抑制[18];其二,可能成為了 H+和·OH 的清除劑,使溶液中的·OH 減少,同時(shí)生成自由基 H2PO4·,該自由基的氧化能力弱于·OH.因此,在 KH2PO4共存條件下,SMZ光解120,min后降解率會(huì)有所降低.

    2.4 黃腐酸對(duì)SMZ光解的影響

    為了考察水體中溶解性有機(jī)質(zhì)對(duì)有機(jī)污染物光解過程的影響,本工作探討了不同質(zhì)量濃度黃腐酸對(duì)SMZ光解的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6所示.

    圖6 黃腐酸對(duì)SMZ光解的影響Fig. 6 Effect of fulvic acid on the photolysis of SMZ

    由圖 6可知:少量的黃腐酸促進(jìn)了 SMZ的光解,而大量的黃腐酸抑制其降解.在添加 1,mg/L的黃腐酸和光解120,min后,SMZ降解率為79.1%,,相比不添加黃腐酸情況下,SMZ降解率增加了16.8%.當(dāng)50,mg/L黃腐酸存在時(shí),SMZ光解120,min后降解率低于40%,.進(jìn)行動(dòng)力學(xué)分析后得知SMZ的光解符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,SMZ光解動(dòng)力學(xué)常數(shù)k隨著黃腐酸質(zhì)量濃度的增加先增大后減小(圖 7),計(jì)算結(jié)果表明在高質(zhì)量濃度黃腐酸共存體系(50,mg/L)中SMZ的光解半衰期相比純水中的光解半衰期增加了 103.7,min.

    圖7 SMZ光解動(dòng)力學(xué)常數(shù)與黃腐酸質(zhì)量濃度的關(guān)系圖Fig. 7 Plot of photolysis kinetic constants of SMZ with the increasing mass concentration of FA

    黃腐酸分子既能吸收光子,又能進(jìn)行光敏化作用,產(chǎn)生活性分子,這些活性分子有利于SMZ光解,所以低質(zhì)量濃度黃腐酸的存在能促進(jìn) SMZ光解.另一方面,由于黃腐酸的特殊復(fù)雜結(jié)構(gòu),即紫外光區(qū)內(nèi)具有較強(qiáng)吸收峰,因此黃腐酸易與 SMZ競(jìng)爭(zhēng)光子,抑制 SMZ光解.并且,黃腐酸能捕獲活性物質(zhì)·和·OH[19],從而對(duì)SMZ的自敏化起到了抑制作用.

    2.5 SMZ光解中間產(chǎn)物的鑒定與分析

    圖8為SMZ經(jīng)紫外光解后樣品的液相圖譜,其中 6.07,min處的出峰物質(zhì)為 SMZ,其余幾處出峰初步懷疑為其光解過程產(chǎn)生的中間產(chǎn)物.SMZ是由苯環(huán)(78)、氨基(14)、磺酰基(79)和甲基基團(tuán)(107)組成,進(jìn)一步對(duì)其進(jìn)行質(zhì)譜MS檢測(cè).

    圖8 SMZ光解過程LC掃描圖Fig. 8 LC scan of sulfamethazine during photo-degradation process

    從質(zhì)譜結(jié)果可以看出,6.07 min時(shí)該物質(zhì)質(zhì)荷比為 277~279,證明該物質(zhì)是 SMZ.2.92,min處出峰物質(zhì)正離子質(zhì)荷比為 215,這極有可能是 SMZ脫去SO2的產(chǎn)物 C12H14N4.6.73,min處出峰物質(zhì)正離子質(zhì)荷比為124,推測(cè)其可能是C6H9N3.

    綜合分析,SMZ的光解機(jī)理推導(dǎo)如下:

    在紫外光下,SMZ先被活化,脫去 SO2生成C12H14N4(反應(yīng)式(1)),接著 C12H14N4被開鏈重組形成 C6H9N3(反應(yīng)式(2)),C6H9N3分解為小分子有機(jī)物,繼續(xù)分解為CO2和H2O(反應(yīng)式(3)).

    3 結(jié) 論

    在其他溶解性離子或者有機(jī)質(zhì)共存條件下,SMZ在水體中的光解過程符合準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型.不同溶解性離子對(duì) SMZ光解動(dòng)力學(xué)過程會(huì)產(chǎn)生不同程度的影響.氮元素的不同形態(tài)對(duì) SMZ光解的影響稍有差異,其中共存的對(duì)SMZ光解影響很小,而共存的對(duì) SMZ光解的影響表現(xiàn)出兩面性.抑制 SMZ光解,其中,高質(zhì)量濃度的抑制作用更顯著.水體中溶解性有機(jī)質(zhì)對(duì) SMZ光解的影響具有兩面性,低質(zhì)量濃度黃腐酸會(huì)促進(jìn) SMZ的光解,高質(zhì)量濃度黃腐酸則表現(xiàn)出抑制作用.綜上,當(dāng)水體污染富營(yíng)養(yǎng)化嚴(yán)重時(shí),水體中有機(jī)污染物的光解去除過程也受到不同程度的影響.

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