阻隔主要外源輸入重金屬對(duì)土壤-水稻系統(tǒng)中鎘鉛累積的影響

郭朝暉，冉洪珍，封文利，肖細(xì)元，史 磊，薛清華

（中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，長(zhǎng)沙 410083）

0 引 言

土壤是人類賴以生存的基礎(chǔ)，保持土壤良好的生產(chǎn)力，是維系好農(nóng)業(yè)發(fā)展和糧食安全的關(guān)鍵[1-2]。土壤是各種重金屬污染源的匯，重金屬持續(xù)累積會(huì)造成污染[3-4]，進(jìn)而影響農(nóng)作物質(zhì)量和品質(zhì)。據(jù)2014年4月國(guó)家環(huán)境保護(hù)部和國(guó)土資源部聯(lián)合發(fā)布的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示，調(diào)查的全國(guó)土壤630萬(wàn)km2面積耕地土壤點(diǎn)位超標(biāo)率為19.4%，主要污染物為Cd等重金屬，Cd、Pb的點(diǎn)位超標(biāo)率分別達(dá)到 7.0%和 1.5%?？梢?，中國(guó)重金屬污染耕地及糧食安全生產(chǎn)問題不容忽視。

研究表明，大氣沉降中Cd、Pb等重金屬的沉降通量都較高，是農(nóng)田土壤重金屬污染的重要來源之一[5-7]。據(jù)統(tǒng)計(jì)，中國(guó)每年排放到大氣中的Cd高達(dá)2 186 t[8]，估算每年進(jìn)入農(nóng)田的Cd高達(dá)1 417 t，大氣沉降的Cd占農(nóng)田Cd總輸入量的35%[9]。污水灌溉也是農(nóng)田重金屬重要來源之一，灌溉水中重金屬不斷輸入對(duì)土壤和水稻中重金屬含量有顯著影響[10-13]。稻草還田是提高水稻產(chǎn)量的主要農(nóng)藝措施之一，但重金屬污染稻田中產(chǎn)出的秸稈的重金屬含量較高，還田會(huì)提高土壤重金屬的活性和水稻對(duì)重金屬的累積[14-15]，也是稻田土壤中重金屬污染的來源之一[16-17]。據(jù)報(bào)道，Cd污染水稻土上種植的玉米和菜豆秸稈還田2周后，醋酸銨提取態(tài)Cd含量增加了17%～33%[18]。因此，有效控制重金屬輸入途徑，尋找適宜的農(nóng)田土壤系統(tǒng)中Cd等重金屬的輸出途徑，對(duì)有效預(yù)防和改善稻田重金屬污染問題具有重要意義。土壤重金屬來源解析和占比是目前的研究熱點(diǎn)之一[19-20]，但阻斷重金屬主要輸入途徑對(duì)水稻-土壤系統(tǒng)重金屬遷移和累積的影響研究報(bào)道尚少。

湖南部分地區(qū)長(zhǎng)期有色金屬工業(yè)活動(dòng)導(dǎo)致局部區(qū)域土壤重金屬污染問題突出。尤其是株洲清水塘地區(qū)是中國(guó)老工業(yè)基地，長(zhǎng)期的有色工業(yè)等生產(chǎn)活動(dòng)導(dǎo)致株洲工業(yè)區(qū)及其周邊土壤均受到不同程度的重金屬污染，農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量難以達(dá)到食品衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)要求，具有很高程度的潛在風(fēng)險(xiǎn)[21]。本文選擇株洲工業(yè)區(qū)周邊某典型Cd等污染稻田，通過田間試驗(yàn)，研究稻草移除、稻草移除+截?cái)啻髿獬两怠⒌静菀瞥?清潔水灌溉等措施對(duì)土壤-水稻系統(tǒng)Cd、Pb積累的影響，以期為重金屬污染農(nóng)田土壤控源治理和稻米的安全生產(chǎn)提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 區(qū)域概況

株洲市是中國(guó)重要的有色金屬冶煉基地和中國(guó)重要的商品糧基地，屬亞熱帶季風(fēng)性濕潤(rùn)氣候，四季分明，雨量充沛、光熱充足，年平均氣溫16至18 ℃，年降水量在1 500 mm左右。區(qū)域地貌屬湘江下游河谷及丘陵帶，成土母質(zhì)主要為第四紀(jì)紅土，稻田土壤呈弱酸性。該區(qū)域水稻為雙季稻種植制度，早稻生育期一般為每年的 4月中旬至7月中旬，晚稻生育期為7月下旬至10月中旬。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

2016年3月，在株洲某工業(yè)區(qū)下風(fēng)向大氣沉降歷史污染區(qū)選擇重金屬污染稻田開展田間試驗(yàn)，田間土壤pH值為6.21，土壤有機(jī)質(zhì)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5.68%，土壤中Cd、Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為4.23、45.95 mg/kg。試驗(yàn)田設(shè)置4個(gè)小區(qū)：稻草還田（CK，無(wú)大氣沉降控制措施，采用地表徑流水灌溉）、稻草移除（T1，無(wú)大氣沉降控制措施，采用地表徑流水灌溉）、稻草移除+截?cái)啻髿獬两担═2，采用地表徑流水灌溉）、稻草移除+清潔水灌溉（T3，無(wú)大氣沉降控制措施）。T2中截?cái)啻髿獬两荡胧┦窃谛^(qū)中采用透明膠板作頂，細(xì)紗網(wǎng)作圍墻，用鋼架作支柱建成一個(gè)高 3.5 m的透明簡(jiǎn)易棚用來截?cái)啻髿獾臐癯两岛徒^大部分干沉降（棚屋四周距水平面 0.5 m范圍留空加強(qiáng)通風(fēng)）；T3采用無(wú)污染的當(dāng)?shù)鼐喔?；每個(gè)小區(qū) 30 m2（5 m×6 m），用聚乙烯加厚塑料膜對(duì)小區(qū)田埂進(jìn)行保護(hù)用來消除各區(qū)之間的干擾。每個(gè)小區(qū)重復(fù)3次。

2016年4月中旬種植早稻，7月中旬收割。水稻成熟收獲后將CK小區(qū)的稻草全部還田，稻草還田指在前茬水稻收割時(shí)留茬高度約35 cm。其余小區(qū)的地上部分稻草全部移除。于7月中下旬種植晚稻，10月下旬晚稻成熟收割。早稻種植品種為淦鑫203，晚稻種植品種為天優(yōu)華占，均為秈型三系雜交水稻。田間試驗(yàn)過程中，以復(fù)合肥（以尿素、磷銨和氯化鉀為主要原料，總有效養(yǎng)分質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥48%）作為基肥（0.11 kg/m2），整個(gè)水稻生長(zhǎng)期間均按照當(dāng)?shù)匾话戕r(nóng)田的管理模式（水稻生長(zhǎng)期間及時(shí)除草，根據(jù)病蟲害發(fā)生情況，選用適宜農(nóng)藥防治病蟲害；拔節(jié)生長(zhǎng)期保持田間淹水，分蘗前期淺水促蘗，分蘗后期適當(dāng)曬田控蘗；灌漿成熟期干濕交替；黃熟期排水曬田）進(jìn)行管理。

1.3 樣品采集及分析

在早、晚稻成熟期（分別為2016年7月17日與2016年10月15日）各采集3株田間長(zhǎng)勢(shì)均勻的代表性水稻植株樣品，用自來水洗凈后，再用去離子水洗凈，然后按水稻根、莖葉以及籽粒分開，在105 ℃殺青30 min，60 ℃烘干至恒質(zhì)量。將樣品粉碎后分別放入聚乙烯封口袋中密封備用。采集水稻植株相應(yīng)的0～20 cm表層土壤，在實(shí)驗(yàn)室自然風(fēng)干，除去動(dòng)植物殘?bào)w及碎石等雜物后研磨，分別過10目和100目尼龍篩后放入聚乙烯封口袋中備用。土壤pH值采用土水比為1∶2.5浸提，pH計(jì)（雷磁，PHS-3C）測(cè)定[22]。土壤有機(jī)質(zhì)含量測(cè)定采用低溫外熱重鉻酸鉀氧化-比色法[22]。植物樣品采用硝酸-高氯酸消解，土壤樣品采用氫氟酸-硝酸-高氯酸消解，土壤中有效態(tài)Cd、Pb采用DTPA方法提取[22]。樣品預(yù)處理過程中，試劑均采用優(yōu)級(jí)純。在截?cái)啻髿獬两堤幚硇^(qū)周邊均勻布點(diǎn)，共設(shè)置 3個(gè)沉降桶。收集試驗(yàn)區(qū)范圍的大氣沉降物（當(dāng)月干濕沉降混合物）：將直徑為20 cm，深度為1.5 m的塑料圓桶固定于田間距離地面2 m處，每月末取回沉降桶內(nèi)的大氣沉降物，同時(shí)收集當(dāng)月地表灌溉水和清潔井水，于實(shí)驗(yàn)室內(nèi)測(cè)定pH值并采用硝酸消解[23]。消解液和提取液中 Cd、Pb含量采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀（ICP-MS，Thermo Fisher Scientific）測(cè)定。每批消解樣采用空白樣品和土壤標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（GBW07406）或大米標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)（GBW10010）同時(shí)消解，所有樣品分析檢測(cè)過程中每20個(gè)樣品加測(cè)一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)液進(jìn)行質(zhì)量控制，土壤和植物樣品Cd回收率均高于95%。

1.4 數(shù)據(jù)處理

莖葉重金屬生物富集系數(shù)（BCFss）=水稻莖葉重金屬含量/土壤相應(yīng)元素含量；糙米重金屬生物富集系數(shù)（BCFsb）=水稻糙米重金屬含量/土壤相應(yīng)元素含量；莖葉重金屬轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)（TFrs）=水稻莖葉重金屬含量/根相應(yīng)元素含量；籽粒重金屬轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)（TFrb）=水稻籽粒重金屬含量/根相應(yīng)元素含量。

數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)采用Microsoft Excel2013進(jìn)行分析，采用Origin 9.0軟件作圖。單因素方差分析（One-way ANOVA）和相關(guān)性分析均采用SPSS 19.0完成，P<0.05表示處理間有顯著性差異。

表1 田間灌溉水與大氣沉降液中pH值和鎘鉛濃度Table 1 pH value and cadmium and lead concentration in field irrigation water and atmospheric deposition solution

2 結(jié)果與分析

2.1 各處理土壤 pH值和有機(jī)質(zhì)與重金屬有效態(tài)含量的變化

土壤pH值和有機(jī)質(zhì)（soil organic matter）含量是土壤中重金屬的吸附解吸、遷移轉(zhuǎn)換、重金屬生物有效性、植物吸收富集行為的主要影響因子[24]。由表 2可知，與稻草還田相比，稻草移除（T1）處理下的土壤pH值無(wú)明顯變化，稻草移除+清潔水灌溉（T2）處理下的土壤 pH值顯著低于對(duì)照（P<0.05），而稻草移除+截?cái)啻髿獬两担═3）處理下的土壤pH值顯著升高（P<0.05）。種植晚稻后的土壤pH值均略低于對(duì)照，但差異不顯著。T1、T2、T3處理下的土壤有機(jī)質(zhì)質(zhì)量均略低于對(duì)照，其中種植早稻后T1和T3處理的土壤有機(jī)質(zhì)含量顯著降低（P<0.05），這可能與短期內(nèi)這些低分子有機(jī)化合物多數(shù)不穩(wěn)定、易分解有關(guān)[25]。稻草還田在一定程度上提高了土壤pH值和有機(jī)質(zhì)含量[26]，這可能是由于稻田土壤淹水灌溉，土壤通氣性較差，還原性增強(qiáng)，土壤pH值升高；此外，施入稻田的秸稈中含有大量纖維素、半纖維素等含碳物質(zhì)，其腐解過程中易產(chǎn)生小分子有機(jī)酸等中間產(chǎn)物，分解后容易形成低分子的有機(jī)化合物[27]。盡管研究表明稻草移除、清潔水灌溉和大氣沉降并沒有顯著影響土壤中有機(jī)質(zhì)含量水平，但其長(zhǎng)期效果有待進(jìn)一步研究。

表2 各處理下土壤pH值和有機(jī)質(zhì)與重金屬有效態(tài)含量Table 2 pH value, organic matter and DTPA-extractable heavy metal content in soils under different treatments

與對(duì)照相比，除種植早稻后的土壤有效態(tài)Pb含量外，其余不同處理措施下種植早稻和晚稻后土壤有效態(tài)Cd、Pb含量均有不同程度的下降。其中T3處理下種植早稻和晚稻后的土壤有效態(tài) Cd、Pb含量顯著下降（P<0.05），平均下降幅度分別達(dá) 11.7%和 15.9%。與對(duì)照相比，T2處理下僅種植晚稻后的土壤有效態(tài) Pb含量顯著降低（P<0.05），而 T1處理下土壤重金屬有效態(tài)含量降低均不明顯。說明T3處理均能最有效地降低土壤中重金屬有效態(tài)含量。與對(duì)照相比，3種處理下種植晚稻后的土壤有效態(tài)Cd、Pb下降幅度均高于早稻土壤。T3處理下種植晚稻后土壤 Cd、Pb含量顯著下降 13.6%和 32.4%（P<0.05），T2處理下種植晚稻后土壤有效態(tài)Cd、Pb含量的下降幅度也達(dá)到6.1%（P>0.05）和21.8%（P<0.05）。即土壤中重金屬有效態(tài)含量隨著T2和T3處理周期的增長(zhǎng)而進(jìn)一步降低。研究表明，秸稈還田初期，還田的稻草會(huì)形成較多的溶解性有機(jī)碳以及少量的腐殖質(zhì)，土壤中的重金屬主要以活化過程為主，可供植物吸收的土壤有效態(tài)重金屬含量增加[25]。因此，可通過稻草移除結(jié)合控源措施有效降低農(nóng)田土壤重金屬有效態(tài)含量。

2.2 各處理水稻植株重金屬含量變化

從圖1可知，與對(duì)照相比，T1處理下晚稻根中Cd、Pb含量顯著下降，降幅分別為 17.5%和 20.2%，莖葉中Cd、Pb含量也有一定程度下降，其中Cd含量下降達(dá)到顯著性差異（P<0.05）；該處理下，早稻糙米中Pb含量與晚稻糙米中Cd、Pb含量顯著下降，降幅分別為3.6%、10.4%、32.4%（P<0.05）。盡管稻草還田能夠增加土壤養(yǎng)分和植物所需營(yíng)養(yǎng)元素，促進(jìn)水稻增產(chǎn)[28]，重金屬的相對(duì)濃度本應(yīng)降低，但本研究結(jié)果表明重金屬污染的稻草進(jìn)入土壤會(huì)提高土壤中有效態(tài)重金屬含量和水稻中重金屬含量，而稻草移除有利于降低水稻植株各部位的重金屬含量。因此，重金屬含量較高農(nóng)田產(chǎn)出的稻草還田應(yīng)慎重考慮。

圖1 各處理水稻各部位鎘鉛含量Fig.1 Cadmium and lead contents in different parts of rice under different treatments

與對(duì)照相比，T2處理下除種植的早稻根中Cd含量外，其余該處理下的早、晚稻根中Cd、Pb含量均呈顯著（P<0.05）下降；平均下降幅度分別為32.8%、36.8%，早、晚稻莖葉中 Cd、Pb含量分別顯著下降（P<0.05）32.2%、24.8%。該處理下，早稻糙米Cd含量下降不顯著，但晚稻糙米Cd、Pb含量下降幅度分別達(dá)到66.3%、22.2%（P<0.05）。這說明大氣的干濕沉降對(duì)植株地上部（尤其是莖葉）Cd、Pb含量的直接影響較大，因此阻隔大氣沉降中污染物對(duì)控制地上可食用部分的植物安全風(fēng)險(xiǎn)具有重要意義。T3處理能有效降低水稻植株中重金屬含量。與對(duì)照相比，該處理下早、晚稻根中Cd、Pb含量顯著下降（P<0.05），平均降幅分別為 38.34%、30.35%，莖葉Cd、Pb含量平均降幅分別為43.4%、13.2%（P＜0.05）；尤其是晚稻糙米中Cd、Pb含量分別減少39.4%、67.2%（P<0.05），且糙米中Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)已達(dá)到《食品中污染物限量》（GB 2762-2017）（Pb≤0.2 mg/kg）。

稻草移除處理、稻草移除+截?cái)啻髿獬两岛偷静菀瞥?清潔水灌溉處理下，早稻糙米中 Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.27，0.26，0.24 mg/kg，降幅分別為3.6%，7.2%和14.3%；晚稻糙米中Cd、Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.7，0.27，0.47 mg/kg和0.25，0.28，0.14 mg/kg，降幅分別為10.4%，66.3%，39.4%和32.4%，22.2%，67.2%。上述研究結(jié)果表明，T2和T3的復(fù)合控源措施均能有效控制糙米中Cd、Pb含量，尤其是T3處理下，糙米中Cd、Pb含量遠(yuǎn)低于T1和T2處理后的糙米Cd、Pb含量，說明灌溉水水質(zhì)對(duì)水稻—土壤系統(tǒng)中重金屬含量和活性的影響明顯。

2.3 水稻地上部的鎘鉛累積與轉(zhuǎn)運(yùn)

從表3可看出，T1、T2和T3處理下水稻莖葉和糙米的Cd、Pb富集系數(shù)較對(duì)照均有不同程度地降低。其中，T2和T3處理下種植的早晚稻莖葉Cd與T2處理下晚稻莖葉Pb的富集系數(shù)顯著（P<0.05）下降；T2和T3處理下種植的晚稻糙米Cd、Pb的富集系數(shù)分別顯著（P<0.05）下降61.5%、29.3%和21.4%、64.5%。表明截?cái)啻髿獬两岛颓鍧嵥喔却胧┯兄谶M(jìn)一步降低Cd、Pb等重金屬在水稻植株體內(nèi)富集，利于稻米的安全生產(chǎn)。與CK相比，除 T3處理下晚稻糙米中 Pb的轉(zhuǎn)移系數(shù)顯著降低（P<0.05）外，其余各處理下莖葉和糙米中Cd、Pb的轉(zhuǎn)移系數(shù)總體呈升高趨勢(shì)。其中T3處理下早稻莖葉和糙米中Pb的轉(zhuǎn)移系數(shù)顯著高于CK（P<0.05）。這可能是由于莖葉和糙米中Cd、Pb含量較少，控源措施減少根中Cd、Pb含量幅度較大，因此在控源措施下Cd、Pb的轉(zhuǎn)移系數(shù)有一定的上升趨勢(shì)。同時(shí)，各處理下晚稻的Cd、Pb富集系數(shù)普遍高于早稻，這可能與早晚稻不同的品種、生長(zhǎng)狀況及環(huán)境、氣候等因素有關(guān)。此外，各處理下Cd的生物富集系數(shù)和轉(zhuǎn)移系數(shù)均大于 Pb，這也說明土壤 Cd易于向水稻植株中遷移[27-29]。

表3 水稻地上部Cd和Pb富集系數(shù)與轉(zhuǎn)運(yùn)系數(shù)Table 3 Bioconcentration factors and translocation factors of Cd and Pb on above ground part of rice

2.4 相關(guān)性分析

從表4可知，土壤pH值與土壤DTPA提取態(tài)Cd、Pb含量、水稻根和糙米中Cd、Pb含量呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，土壤 pH值升高會(huì)降低土壤和糙米中有效態(tài) Cd、Pb含量[27]。土壤pH值與莖葉中Cd、Pb含量呈正相關(guān)，這可能是由于水稻土壤pH值變化幅度不大，水稻莖葉中重金屬含量不僅與該種重金屬在土壤和根中的含量有關(guān)，還與土壤中其他元素的存在[30]、大氣沉降重金屬含量有關(guān)。土壤有機(jī)質(zhì)含量與土壤DTPA提取態(tài)Cd、Pb含量、水稻根、莖葉和糙米中Cd、Pb含量呈一定的正相關(guān)關(guān)系，但不顯著(P>0.05)，這可能是由于土壤有機(jī)質(zhì)對(duì)植物吸收重金屬的影響不僅取決于其含量，還取決于有機(jī)質(zhì)的成分[27]。一般說來，重金屬向水稻籽粒的運(yùn)輸主要有2種途徑：1）隨著木質(zhì)部的蒸騰流向地上部，直接輸送到籽粒；2）在韌皮部中隨著同化物一起從功能葉輸送到籽粒[31]。糙米中Cd、Pb含量與其對(duì)應(yīng)的土壤DTPA提取態(tài)重金屬含量、根和莖葉中對(duì)應(yīng)的重金屬含量均呈正相關(guān)關(guān)系，其中糙米中Cd含量與土壤中對(duì)應(yīng)的DTPA提取態(tài)重金屬含量呈顯著正相關(guān)（P<0.05），糙米中Cd含量與其余部位對(duì)應(yīng)的Cd相關(guān)系數(shù)大小為：土壤DTPA提取態(tài)>水稻根>水稻莖葉。糙米中Pb含量與其余部位對(duì)應(yīng)的Pb相關(guān)系數(shù)大小為：水稻莖葉>水稻根>土壤DTPA提取態(tài)。這表明重金屬在植物體內(nèi)的轉(zhuǎn)運(yùn)累積因重金屬種類的不同有差異。但從土壤向糙米轉(zhuǎn)移的重金屬均會(huì)首先通過根部從土壤中向地上部分轉(zhuǎn)移。上述結(jié)果表明，采取相關(guān)的修復(fù)措施盡可能的降低土壤中有效態(tài)的重金屬含量可以有效調(diào)控水稻糙米中重金屬含量。

表4 糙米Cd、Pb含量與土壤pH，有機(jī)質(zhì)含量及有效態(tài)Cd、Pb含量之間的相關(guān)性分析Table 4 Correlation analysis between Cd, Pb contents in brown rice and soil pH value, organic matter and DTPA-extractable Cd, Pb contents in soils

3 結(jié) 論

1）稻草移除、稻草移除+截?cái)啻髿獬两岛偷静菀瞥?清潔水灌溉均能降低土壤中有效態(tài)Cd、Pb含量和水稻植株各部位Cd、Pb含量。稻草移除+截?cái)啻髿獬两岛偷静菀瞥?清潔水灌溉處理下水稻植株各部位Cd、Pb含量下降效果明顯優(yōu)于稻草移除單一處理。這表明污染農(nóng)田土壤安全利用需移除稻草的同時(shí)還應(yīng)充分注重周邊環(huán)境空氣質(zhì)量和灌溉水水質(zhì)凈化。

2）稻草移除處理、稻草移除+截?cái)啻髿獬两岛偷静菀瞥?清潔水灌溉處理下糙米中重金屬含量均不同程度地降低。各處理下早稻糙米中Pb和晚稻糙米中 Cd、Pb含量顯著降低。稻草移除處理、稻草移除+截?cái)啻髿獬两岛偷静菀瞥?清潔水灌溉處理下，早稻糙米中 Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.27，0.26，0.24 mg/kg，降幅分別為3.6%，7.2%和14.3%；晚稻糙米中Cd、Pb質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.7，0.27，0.47 mg/kg和0.25，0.28，0.14 mg/kg，降幅分別為10.4%，66.3%，39.4%和 32.4%，22.2%，67.2%。除稻草移除+清潔水灌溉處理的晚稻Pb含量外，其余各處理下早晚稻的重金屬含量仍不能完全達(dá)到《食品中污染物限量》(GB 2762-2017)相應(yīng)標(biāo)準(zhǔn)。因此，對(duì)污染稻田土壤采取控源措施的同時(shí)需結(jié)合物理化學(xué)修復(fù)措施進(jìn)一步降低糙米中重金屬含量，保證農(nóng)產(chǎn)品安全。

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