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    山蒼子油微膠囊的制備技術(shù)比較及其釋放動(dòng)力學(xué)

    2018-08-20 01:42:42楊艷紅李湘洲王曉婷
    中國(guó)糧油學(xué)報(bào) 2018年7期
    關(guān)鍵詞:山蒼子壁材芯材

    楊艷紅 李湘洲,2 周 軍 王曉婷

    (中南林業(yè)科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院1,長(zhǎng)沙 410004) (南方林業(yè)生態(tài)應(yīng)用技術(shù)國(guó)家工程實(shí)驗(yàn)室2,長(zhǎng)沙 410004)

    山蒼子,樟科木姜子屬植物,是中國(guó)特有的香料資源植物[1]。由其果實(shí)提取的山蒼子油主要成分為檸檬醛,具有獨(dú)特的濃郁香味,是一種天然香料,也是合成紫羅蘭酮、鳶尾酮等香料的主要來(lái)源[2-4]。同時(shí)山蒼子油具有的抗氧化抑菌特性,使其在天然調(diào)味劑、天然抗氧化劑和天然抑菌劑等領(lǐng)域具有特殊的地位[5-6]。 但是,包括山蒼子油在內(nèi)的大多數(shù)植物精油,都存在不穩(wěn)定性[7],天然的山蒼子油易受外界條件的影響,對(duì)熱、光敏感,而且由于揮發(fā)性強(qiáng),釋放快,這些性質(zhì)制約了其終端產(chǎn)品的應(yīng)用。

    微膠囊技術(shù)可以對(duì)植物精油進(jìn)行包埋,在植物精油保護(hù)、控釋等方面具有顯著效果[8-11],可提高山蒼子油的穩(wěn)定性。微膠囊的制備方法主要為化學(xué)法、物理化學(xué)法、物理法等。常用的物理法包括研磨法、飽和水溶液法、冷凍干燥法、噴霧干燥法等。其中研磨法工藝簡(jiǎn)單,但包埋效果有限[12]。飽和水溶液法操作及所需設(shè)備簡(jiǎn)單,但壁材的性質(zhì)會(huì)限制其包埋效果[13]。冷凍干燥法[14]與噴霧干燥法[15]雖然干燥效率相對(duì)較高,但均需要特殊的設(shè)備器材,成本相對(duì)較高。目前關(guān)于單一技術(shù)開(kāi)展微膠囊制備工藝的研究已經(jīng)有不少報(bào)道[16-18],但是相對(duì)全面和系統(tǒng)地比較若干種制備技術(shù)的研究不多見(jiàn)[19-21]。同時(shí)微膠囊芯材的釋放,決定了微膠囊的應(yīng)用前景。一般而言芯材釋放速率由芯材在壁材中的溶解度和通過(guò)壁材的擴(kuò)散共同決定[7,22]。常用的釋放動(dòng)力學(xué)模型有很多,如零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)方程[23-24]、一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)方程[25-26]、Higuchi模型和Avrami′s模型[27-30]等。比較理想的體外釋放速率應(yīng)符合零級(jí)動(dòng)力學(xué)方程,即恒速釋放,但在實(shí)際過(guò)程中,由于受到外界多種因素的影響,能達(dá)到零級(jí)釋放的很少。而且目前關(guān)于精油微膠囊釋放動(dòng)力學(xué)的報(bào)道相對(duì)較多,但研究制備技術(shù)對(duì)釋放過(guò)程速率控制的理論研究相對(duì)較少。

    本研究以β-環(huán)糊精為壁材,以山蒼子油為芯材,考察了研磨法、飽和水溶液法、冷凍干燥法、噴霧干燥法四種微膠囊制備技術(shù)對(duì)山蒼子油的包合及釋放效果。為了比較不同制備技術(shù)對(duì)山蒼子油釋放速率的影響,本研究采用零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)方程、一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)方程、Higuchi模型分別對(duì)這四種微膠囊釋放實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,獲得了山蒼子油釋放動(dòng)力學(xué)模型。論文所獲得的定量研究結(jié)果,得到了山蒼子油在自然環(huán)境中的釋放規(guī)律,為更有效地控制芯材釋放提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    山蒼子油:市售;β-環(huán)糊精、無(wú)水乙醇均為分析純。

    1.2 主要儀器與設(shè)備

    Panda Plus高壓均質(zhì)機(jī); LGJ-10冷凍干燥機(jī);B-290小型噴霧干燥儀;Nicolet Avatar330傅里葉轉(zhuǎn)化紅外光譜儀;JEOL 6380-lv掃描電子顯微鏡。

    1.3 實(shí)驗(yàn)方法

    1.3.1 山蒼子油微膠囊的四種不同制備方法

    1.3.1.1 研磨法

    稱(chēng)取一定量的β-環(huán)糊精放入干燥的研缽中,先加約3倍水研勻,按芯壁比1∶3取山蒼子油,一邊研磨一邊向研缽中逐滴滴加山蒼子油,控制研磨時(shí)間為40 min,溫度為常溫,研磨至表面沒(méi)有油層,然后低溫干燥,即得到山蒼子油微膠囊樣品。

    1.3.1.2 飽和水溶液法

    將一定量的β-環(huán)糊精在70 ℃下配成飽和的β-環(huán)糊精溶液,放入水浴鍋,攪拌至成透明溶液,然后按芯壁比1∶3取山蒼子油(加少量無(wú)水乙醇混合均勻),邊攪拌邊加入山蒼子油。攪拌過(guò)程中慢慢降溫冷卻,使溶液中漸漸沉淀析出包結(jié)形成的微膠囊,然后過(guò)濾、干燥,即得到山蒼子油微膠囊樣品。

    1.3.1.3 冷凍干燥法

    將一定量的β-環(huán)糊精在70 ℃下配成飽和的β-環(huán)糊精溶液,放入水浴鍋,攪拌至成透明溶液,然后按芯壁比1∶3取山蒼子油(加少量無(wú)水乙醇混合均勻),邊攪拌邊加入山蒼子油。接著將溶液進(jìn)行過(guò)濾,將得到的濾渣進(jìn)行冷凍干燥,控制真空度為76 kPa,冷凍溫度為 -20 ℃,冷凍時(shí)間為24 h,即得到山蒼子油微膠囊樣品。

    1.3.1.4 噴霧干燥法

    將一定量的β-環(huán)糊精在70 ℃下配成飽和的β-環(huán)糊精溶液,放入水浴鍋,攪拌至成透明溶液,然后按芯壁比1∶3取山蒼子油(加少量無(wú)水乙醇混合均勻)邊攪拌邊加入山蒼子油使其混合均勻,呈乳濁液狀。將攪拌均勻后的乳液進(jìn)行放入高壓均質(zhì)機(jī)中進(jìn)行均質(zhì),控制最高壓力為500 bar,均質(zhì)時(shí)間為20 min,使油滴均勻包合在壁材中。將均質(zhì)后的乳液噴霧干燥,控制進(jìn)口溫度為180 ℃,進(jìn)風(fēng)量為80%,進(jìn)料泵泵速為15%,在分離器中收集產(chǎn)品,即得到山蒼子油微膠囊樣品。

    1.3.2 山蒼子油微膠囊表面油、總油測(cè)定及包埋率、收率的計(jì)算(所有的實(shí)驗(yàn)重復(fù)3次取平均值)

    1.3.2.1 表面油、總油測(cè)定

    山蒼子油微膠囊表面油測(cè)定:準(zhǔn)確稱(chēng)取2 g樣品,分3次將50 mL石油醚加入,每次均振蕩2 min,過(guò)濾并合并濾液,轉(zhuǎn)移至干燥且已稱(chēng)重的燒杯中,記空杯質(zhì)量m1,在50 ℃恒溫水浴加熱濾液,蒸出石油醚,直至表面油和燒杯的總質(zhì)量不再變化,稱(chēng)重記為m2。表面油質(zhì)量=m2-m1。

    山蒼子油微膠囊總油測(cè)定:準(zhǔn)確稱(chēng)取2 g樣品至干燥且已稱(chēng)重的圓底燒瓶中,記空瓶質(zhì)量m3,加入150 mL石油醚索氏萃取8 h,50 ℃恒溫水浴加熱直至總油和圓底燒瓶的總質(zhì)量不再變化,稱(chēng)重記為m4。總油質(zhì)量=m4-m3。

    1.3.2.2 包埋率、收率的計(jì)算

    1.3.3 山蒼子油微膠囊的SEM

    將所制得的微膠囊用導(dǎo)電膠粘在掃描電鏡載物臺(tái)上,樣品表面噴金,30 min后將載物臺(tái)之于掃描電鏡中,加速電壓20 kV。

    1.3.4 山蒼子油微膠囊的IR

    稱(chēng)取5 mg微膠囊樣品與100 mg KBr充分研磨混合均勻,壓片,于4 000~400 cm-1內(nèi)進(jìn)行紅外光譜掃描。

    1.3.5 山蒼子油微膠囊動(dòng)力學(xué)的構(gòu)建與擬合

    將山蒼子油微膠囊置于室溫(15±5) ℃,空氣相對(duì)濕度(60±10)%的條件下,避光密閉保存35 d,每間隔 5 d 取樣對(duì)其中的山蒼子油進(jìn)行索式提取,按公式計(jì)算得出山蒼子油微膠囊的釋放率。

    釋放率=

    根據(jù)零級(jí)模型Q=a+bt、一級(jí)模型ln(1-Q)=a+bt、Higuchi模型Q=bt1/2(式中,Q為微膠囊中山蒼子油的釋放率/%;t為微膠囊儲(chǔ)存時(shí)間/d;n為釋放機(jī)理參數(shù);a,b為公式參數(shù))。分別對(duì)微膠囊的釋放速率進(jìn)行擬合,得出釋放動(dòng)力學(xué)模型。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 山蒼子油微膠囊的包埋率、收率

    以β-環(huán)糊精為壁材采用不同方法制備山蒼子油微膠囊,所得微膠囊的包埋率及收率如表1所示。

    表1 微膠囊的包埋率、收率/%

    其中以噴霧干燥法的包埋率最高,其次為冷凍干燥法和飽和水溶液法,研磨法的包埋率最低,而收率正好相反。

    因?yàn)檠心シú僮鞣椒ê?jiǎn)單,過(guò)程單一,制備過(guò)程中不經(jīng)過(guò)其他儀器,無(wú)試劑轉(zhuǎn)移過(guò)程,故制備過(guò)程中原材料的損耗率最小,因此其收率最高,同時(shí)因?yàn)棣?環(huán)糊精分子內(nèi)疏水外親水的特殊結(jié)構(gòu),在簡(jiǎn)單的研磨過(guò)程中,大量的山蒼子油并未被包埋進(jìn)環(huán)糊精的空腔,因此制備的微膠囊的包埋率最低[12]。而采用飽和水溶液法和冷凍干燥法制備微膠囊的制備微膠囊時(shí),由于β-環(huán)糊精溶解度較低,因此其內(nèi)腔包埋的山蒼子油的量較少,并且飽和水溶液法的高溫干燥對(duì)山蒼子油的損耗略大于冷凍干燥法,因此其微膠囊的包埋率略低于冷凍干燥法。同時(shí)微膠囊的過(guò)濾轉(zhuǎn)移導(dǎo)致了微膠囊的收率的降低[13-14,31]。噴霧干燥法相較于其他幾種方法操作步驟更為復(fù)雜,使用的儀器設(shè)備也較多,并且在試劑轉(zhuǎn)移過(guò)程中,設(shè)備器壁上存在試劑殘留,此外,由于噴霧干燥法在高溫下操作,存在部分山蒼子油的揮發(fā),導(dǎo)致較多的原材料流失,所以噴霧干燥法制備微膠囊的收率較低。但噴霧干燥法對(duì)混合液進(jìn)行了高壓均質(zhì),促進(jìn)了芯材在壁材溶液中的進(jìn)一步擴(kuò)散,使β-環(huán)糊精與山蒼子油充分接觸,并且噴霧干燥過(guò)程迅速,芯材損失少,因此微膠囊包埋率較高[8,15]。

    2.2 山蒼子油微膠囊的SEM微觀形態(tài)分析

    從圖1可知,研磨法制得的微膠囊顆粒非常不均勻,呈不規(guī)則狀態(tài),大量的山蒼子油并未進(jìn)入環(huán)糊精空腔而是附著在其表面,并且微膠囊表面的山蒼子油容易黏結(jié)在一起,導(dǎo)致產(chǎn)品結(jié)塊現(xiàn)象嚴(yán)重,在外觀上與其他方法制備出的微膠囊粉末存在較為明顯差異。飽和水溶液法制備的微膠囊,制得的產(chǎn)品形態(tài)大小較不均勻,且存在輕微結(jié)塊現(xiàn)象。因該法是在降溫冷卻中形成微膠囊,操作存在一定的不均勻性,所以制得的產(chǎn)品顆粒不均勻,存在輕微結(jié)塊現(xiàn)象。相較于研磨法和飽和水溶液法,冷凍干燥法制得的微膠囊顆粒相對(duì)大小較均勻。這是因?yàn)槲锪显谏A前先凍結(jié),形成了穩(wěn)定的固體骨架,所以水分升華后固體骨架基本保持不變[32],顆粒粒徑相對(duì)均勻。而噴霧干燥法制備的微膠囊相較于其他方法制備的微膠囊而言,顆粒大小更為均勻,這與游鳳等[33]研究的較為相似。這是因?yàn)槔昧烁邏壕|(zhì)與噴霧干燥法相結(jié)合的處理方法,在高壓的作用下使芯材與壁材混合更加充分,更有利于形成致密性良好、強(qiáng)度一定的微膠囊囊壁[34],因而微膠囊的包埋效果較好,這也與2.1的結(jié)果一致。

    圖1 不同方法制備的微膠囊SEM形貌圖

    2.3 山蒼子油微膠囊的紅外光譜分析

    通過(guò)對(duì)山蒼子油、β-環(huán)糊精、山蒼子油微膠囊進(jìn)行紅外光譜掃描,所得結(jié)果如下。

    從圖2中可知,山蒼子油紅外光譜有3種特征吸收峰,其中—CH3、—CH2—的伸縮振動(dòng)峰2 968.44、2 926.01、2 858.50 cm-1處,檸檬醛羰基的伸縮振動(dòng)峰為1 676.14 cm-1,檸檬醛雙鍵在1 635.63 cm-1處有一個(gè)伸縮振動(dòng)峰。β-環(huán)糊精中—OH的伸縮振動(dòng)峰在3 388.92 cm-1處,2 926.01 cm-1附近有—CH3的一個(gè)伸縮振動(dòng)峰。

    圖2 山蒼子油微膠囊及其單體成分的紅外圖譜

    研磨法制備的微膠囊中,山蒼子油的2 968.44、2 926.01、2 858.50 cm-1處特征吸收峰有較為明顯的存在,且檸檬醛羰基的伸縮振動(dòng)峰1 676.14 cm-1基本上變化不大,這是因?yàn)檠心シò闲Ч^差從而導(dǎo)致了β-環(huán)糊精的外表面附著了大部分未包合的山蒼子油,從而出現(xiàn)了山蒼子油的特征峰。 而在飽和水溶液法、冷凍干燥法、噴霧干燥法3種方法所制備的山蒼子油-β-環(huán)糊精包合物所對(duì)應(yīng)的紅外光譜中,均未出現(xiàn)檸檬醛中—CH3、—CH2—所形成的伸縮振動(dòng)峰(2 968.44、2 858.50 cm-1),且雙鍵的伸縮振動(dòng)峰(1 635.63 cm-1)和羰基伸縮振動(dòng)峰(1 676.14 cm-1)的峰強(qiáng)度出現(xiàn)明顯降低。這說(shuō)明檸檬醛分子與β-環(huán)糊精分子存在范德華力、氫鍵等作用力,進(jìn)入到β-環(huán)糊精分子的空腔后,形成較為穩(wěn)定的包合物[35]。但相比而言,噴霧干燥法中的山蒼子油的特征伸縮振動(dòng)峰的強(qiáng)度要弱于冷凍干燥法、飽和水溶液法,這進(jìn)一步論證了噴霧干燥法制備微膠囊對(duì)山蒼子油的包合效果要高于冷凍干燥法、飽和水溶液法及研磨法,與2.1的結(jié)果一致。

    2.4 山蒼子油微膠囊的釋放動(dòng)力學(xué)

    2.4.1 山蒼子油微膠囊的釋放率

    按照1.3.5計(jì)算得出山蒼子油微膠囊的釋放率,結(jié)果如圖3所示。

    圖3 山蒼子油及不同工藝制備的微膠囊的釋放率

    由圖3中可以看出,研磨法制備的山蒼子油微膠囊的釋放與山蒼子油的釋放速率相差不大。而飽和水溶液法、冷凍干燥法、噴霧干燥法制備的微膠囊均對(duì)山蒼子油有一定的保護(hù)作用,能從一定程度上減少山蒼子油的損失。

    研磨法制備的微膠囊本身對(duì)山蒼子油的包合效果不佳,大量的山蒼子油附于環(huán)糊精表面,揮發(fā)較快,因此其釋放速率與山蒼子油相差不大,保護(hù)作用并不太明顯。飽和水溶液法與冷凍干燥法在攪拌混合均勻的條件下進(jìn)行包合,其包合效率并不太好,因此在釋放過(guò)程中,對(duì)芯材的保護(hù)性有一定的局限性。噴霧干燥法經(jīng)過(guò)高壓均質(zhì),山蒼子油在高壓下被外力包埋進(jìn)環(huán)糊精的空腔中,包合效果較好,因此芯材釋放的較慢,達(dá)到了較好保護(hù)山蒼子油的作用[8]。

    2.4.2 山蒼子油微膠囊的釋放動(dòng)力學(xué)

    2.4.2.1 山蒼子油微膠囊的釋放動(dòng)力學(xué)模型的擬合

    微膠囊控制釋放系統(tǒng)是由芯材和高分子壁材組成,通過(guò)改變芯材和壁材的組成方式獲得所需的控制釋放效果。在同樣的外界條件下,分別采用3種動(dòng)力學(xué)模型對(duì)所制備的4種微膠囊的釋放過(guò)程進(jìn)行擬合,得到合適的動(dòng)力學(xué)擬合模型,結(jié)果如表2所示。

    比較這3種不同動(dòng)力學(xué)方程模擬和線(xiàn)性相關(guān)系數(shù)R值可知,這4種微膠囊的釋放過(guò)程對(duì)于不同模型的擬合度有一定差異:對(duì)于研磨法與噴霧干燥法制備的微膠囊的釋放過(guò)程是零級(jí)動(dòng)力學(xué)優(yōu)于一級(jí)動(dòng)力學(xué)、Higuchi模型;飽和水溶液法與冷凍干燥法相似,均為一級(jí)動(dòng)力學(xué)優(yōu)于零級(jí)動(dòng)力學(xué)、Higuchi模型。

    分析這些微膠囊的釋放過(guò)程可以發(fā)現(xiàn),研磨法制備的微膠囊,與山蒼子油的釋放相似,在釋放初期釋放迅速,然后逐漸趨于恒速,綜合分析其釋放速率更適用于零級(jí)動(dòng)力學(xué)。這是因?yàn)檠心シㄖ苽溥^(guò)程是一個(gè)相對(duì)簡(jiǎn)單的混合過(guò)程,大量的山蒼子油并未被實(shí)際包合進(jìn)入微膠囊內(nèi)部,其釋放的主要是未包埋的山蒼子表面油,因此其釋放速率與山蒼子原料油相接近,是一個(gè)基本恒速的過(guò)程。而在噴霧干燥法制備的微膠囊的釋放過(guò)程中,由于釋放環(huán)境體積遠(yuǎn)大于微膠囊體積且微膠囊的尺寸及表面積大小不變,同時(shí)由于微膠囊中山蒼子油的含量較高,可近似認(rèn)為山蒼子油的濃度在微膠囊內(nèi)的濃度不變[7-8]。

    表2 不同方法制備的山蒼子油微膠囊的體外釋放模型模擬結(jié)果及參數(shù)

    因此山蒼子油在微膠囊膜內(nèi)穩(wěn)態(tài)擴(kuò)散,是一個(gè)較為理想的擴(kuò)散過(guò)程,為山蒼子油提供了較好的保護(hù)作用,大大提高了山蒼子油的穩(wěn)定性。

    對(duì)于飽和水溶液法和冷凍干燥法制備的微膠囊而言,隨著時(shí)間的進(jìn)行,微膠囊的釋放變得緩慢,其更適合于一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。分析原因是因?yàn)檫@兩種方法制備的微膠囊中山蒼子油的含量較少,并且隨著芯材的不斷釋放,山蒼子油在微膠囊內(nèi)的濃度下降,釋放驅(qū)動(dòng)力不斷減小,因此微膠囊的釋放速率變小,這與魏磊等[36]報(bào)道的結(jié)果一致。同時(shí)此種類(lèi)型微膠囊的釋放的主要阻力為微膠囊壁材的致密度[37],而冷凍干燥法由于保留了良好的固體骨架,因此其壁材的致密度要強(qiáng)于飽和水溶液法制備的微膠囊。因此其對(duì)山蒼子油的保護(hù)要稍強(qiáng)于后者。

    2.4.2.2 山蒼子油微膠囊的釋放動(dòng)力學(xué)優(yōu)化模型的擬合

    分別對(duì)這4種方法制備的微膠囊的釋放動(dòng)力學(xué)的優(yōu)化模型進(jìn)行擬合,結(jié)果見(jiàn)圖4。

    圖4 微膠囊的優(yōu)化模型擬合

    由圖4可以看出,研磨法與噴霧干燥法制備微膠囊的釋放曲線(xiàn)與零級(jí)釋放方程的擬合度較高,而飽和水溶液法與冷凍干燥法制備微膠囊的釋放曲線(xiàn)與一級(jí)釋放方程的擬合度較高。

    3 結(jié)論

    以β-環(huán)糊精為壁材,采用4種不同的包合方法制備了山蒼子油微膠囊,噴霧干燥法對(duì)山蒼子油的包埋率最高,其次為冷凍干燥法和飽和水溶液法,研磨法的包埋率最低。紅外光譜分析也驗(yàn)證了這個(gè)結(jié)果。從SEM圖中可知噴霧干燥法制備的微膠囊外形相對(duì)于其他3種方法而言,微膠囊顆粒大小更為均勻。在同樣的外界條件下,分別采用零級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)、一級(jí)釋放動(dòng)力學(xué)、Higuchi模型對(duì)所制得的4種微膠囊釋放速率進(jìn)行擬合研究,得知由研磨法與噴霧干燥法制備的微膠囊的釋放更符合零級(jí)模型,而飽和水溶液法與冷凍干燥法制備的微膠囊的釋放更符合一級(jí)模型。噴霧干燥法是一種較為理想的山蒼子油微膠囊的制備技術(shù),能對(duì)山蒼子油提供很好的保護(hù)作用,提高山蒼子油穩(wěn)定性。

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