微電場人工濕地系統(tǒng)對水中重金屬Cd Zn和Cu去除效果的研究

張 弦，王宇暉，趙曉祥，沙 懿

（東華大學環(huán)境科學與工程學院，國家環(huán)境保護紡織污染防治工程技術中心，上海 201620）

重金屬污染是水體污染中危害最大的問題之一。由于重金屬具有難降解、富集性強和污染持續(xù)時間長的特點，嚴重威脅著人類與水體生物的生存[1]。目前，處理水體重金屬污染的方法可以分為三大類。一是物理處理法，包括離子交換法、吸附法、膜分離法、蒸發(fā)和凝固法、電滲析法等。二是化學治理法，是通過化學反應使重金屬元素與其他物質結合，沉積下來，從而阻斷其傳播，達到治理污染的目的，包括化學沉淀法、化學還原法、電化學還原和高分子重金屬捕集劑法等。三是生物修復法，是通過微生物和植物的吸收、富集、積累等作用去除廢水中重金屬的方法，包括生物吸附、生物絮凝、生物膜和植物修復法等[2-3]。

根據(jù)各種重金屬處理方法去除機理的不同，對重金屬廢水處理的效果和應用范圍也存在很大的差異。傳統(tǒng)的物理、化學方法處理重金屬廢水雖然操作方法簡單，但運行費用高、投資大、易造成二次污染，處理對象主要是高濃度重金屬廢水[4-5]。生物處理法雖然具有效率高、成本低、二次污染少、有利于生態(tài)環(huán)境的改善等優(yōu)點，但微生物培養(yǎng)和馴化時間長，抗污負荷能力有限，對于高濃度廢水的長期凈化效果不佳[6]。因此，在實際處理重金屬廢水的應用中，單一的處理方法不能達到令人滿意的去除效果，多種污水處理技術聯(lián)用成為一個新型的研究切入點，如高效藻塘藻菌共生系統(tǒng)與人工濕地聯(lián)用，已成為低成本水處理技術的重要選擇之一[7]；微生物與電化學反應聯(lián)用，形成微生物電化學系統(tǒng)（BES）[8]。

近年來，人工濕地處理重金屬廢水成為國內外研究的熱點。人工濕地具有低能耗、低投入、低管理費用和強抗沖擊力等優(yōu)點，是一種集環(huán)境效益、經濟效益及社會效益為一體的污水處理技術[9-10]。人工濕地利用基質、微生物及動植物群落的物理、化學和生物的相互作用，通過基質的吸附、沉淀和離子交換，微生物分解和植物吸收富集等過程，實現(xiàn)對廢水中重金屬離子的去除[11]。傳統(tǒng)電解法能夠實現(xiàn)重金屬廢水的處理和資源化，且具有工藝成熟、自動化程度高、運行成本低、占地面積小、無二次污染等優(yōu)點[12]。鑒于人工濕地與電解法對重金屬廢水處理有著各自的優(yōu)勢，本次研究考慮將二者結合，構建微電場-人工濕地耦合系統(tǒng)，即在人工濕地的基礎上施加一定強度的直流電場，通過二者間相互作用達到更佳的重金屬去除效果。本文通過模擬實驗研究不同運行條件下人工濕地對重金屬的去除效果，尋找處理重金屬廢水的最佳條件。

圖1 試驗裝置示意圖Figure1 Experimental set-up

1 材料與方法

1.1 試驗裝置與運行

試驗選擇水蔥（S.tabernaemontani）和燈芯草（J.roemerianus）作為濕地植物，每個人工濕地裝置中種植30株共350 g左右、高0.8 m的濕地植物，植物生長兩周后開始進行試驗。單個人工濕地試驗裝置如圖1所示，由一個直徑20 cm、高20 cm的黑色塑料桶組成，底層鋪有4 cm深、直徑4～6 mm的礫石，中間鋪設10 cm厚、直徑0.5～1 mm的砂石，最上層鋪有4 cm深、直徑4～6 mm的礫石，整個裝置平均孔隙率為32.3%。裝置底部安裝一根內徑8 mm的硬塑料管，表面均勻分布了12個圓孔用于收集試驗用水。為保持濕地系統(tǒng)始終處于水飽和狀態(tài)，出水口設置在距桶底15 cm處。濕地用水從人工濕地填料表面流入濕地，滲透至裝置底部，經由裝置底部塑料管的收集，在水壓作用下由出水口排出。裝置內部緊靠桶壁兩側設置兩根長20 cm的石墨電極棒，電源采用安泰信APS3005Si型直流穩(wěn)壓電源。

水蔥和燈芯草人工濕地生態(tài)系統(tǒng)裝置分別由15個這樣的人工濕地裝置組成，試驗裝置分為5組，每組包含3個平行樣，分別為不加電極不種植物的空白組和種植物施加電壓分別為0、1、2 V和4 V的實驗組。重金屬廢水儲存于一個300 L的黑色不透光塑料桶中，在蘭格BT100-1L的16通道蠕動泵的作用下依次傳輸進入各個人工濕地中?？紤]到不同水力停留時間對人工濕地去除廢水中重金屬效率的影響，本試驗還設計了 5 個水力停留時間（0.5、1、2、4 d 和 5 d），用蠕動泵調節(jié)進水流速，每調整一次水力停留時間，人工濕地系統(tǒng)需進行3次水力停留時間的穩(wěn)定期再進行試驗。整個試驗在實驗室內進行，人工濕地上方2 m處架設補光燈，彌補室內試驗造成的植物光照量的不足。

1.2 試驗用水

試驗用水采用人工模擬重金屬廢水，用去離子水進行配制，所用試劑及重金屬廢水濃度如表1所示。廢水pH=6.3～6.6，調節(jié)pH所用試劑為鹽酸、氫氧化鈉溶液。試驗所用有機污水由葡萄糖、氯化銨、硝酸鉀、磷酸二氫鉀配制。污水中COD濃度為60 mg·L-1，總氮濃度為 20 mg·L-1，總磷濃度為 1.5 mg·L-1。

表1 人工配制廢水重金屬濃度Table1 Heavy metal concentration in artificial wastewater

1.3 樣品分析方法

1.3.1 出水重金屬濃度測試方法

出水水樣通過0.45 μm濾膜過濾，棄去初始的50 mL溶液，收集50 mL體積濾液后加硝酸酸化，調節(jié)其pH＜2，用聚乙烯瓶存儲，用ICP-MS測定水樣中各種重金屬濃度。

1.3.2 植物樣本預處理

整個試驗結束后，將植物取出用自來水和去離子水反復沖洗，晾干后將植物的根與莖葉分離，分別剪碎并于80℃烘箱中干燥24 h，粉碎。分別稱取1 g植物樣品于250 mL錐形瓶中，加V（硝酸）∶V（高氯酸）為4∶1的混合酸消化液20～30 mL，靜置過夜，置于電熱板上加熱消化至無色透明為止，加5 mL去離子水，加熱去除多余硝酸。待錐形瓶中液體剩余2～3 mL時，取下冷卻并轉移至25 mL比色管中，去離子水定容至刻度。用ICP-MS測定重金屬濃度。

1.3.3 植物重金屬富集系數(shù)與轉移系數(shù)的計算[13]

重金屬富集系數(shù)（Bioconcentration Factor，BCF）是指植物某一部位的重金屬元素濃度與人工濕地進水水溶液中同一種重金屬元素濃度的比值。其計算公式為：

式中：C植物體為植物體內某一部位（根、莖、葉）的重金屬元素濃度，mg·kg-1；C水溶液為人工濕地進水中對應的重金屬元素濃度，mg·L-1。

重金屬轉移系數(shù)（Transfer Factor，TF）是指植物地上部位的重金屬濃度與相應重金屬在植物地下部位的濃度之比。其計算公式為：

式中：C地上部為植物地上部位（莖和葉）的重金屬元素濃度，mg·kg-1；C地下部為植物地下部位（根）相應重金屬元素濃度，mg·kg-1。

1.4 數(shù)據(jù)統(tǒng)計分析

采用Microsoft Excel 2013對數(shù)據(jù)進行初步處理和繪圖，采用SPSS 22進行數(shù)據(jù)的統(tǒng)計分析，主要分析數(shù)據(jù)的標準誤差以及水力停留時間和電壓的主體間效應檢驗。

2 結果與分析

2.1 兩種植物對不同重金屬的去除效率

2.1.1 重金屬Cd的去除率

在不同電壓下，種植水蔥的微電場人工濕地對重金屬Cd的去除率隨水力停留時間的增加而逐漸增加（圖2A）。在水力停留時間為0.5 d時，Cd的去除率僅為16.7%～39%；當水力停留時間增加到5 d時，Cd的去除率達到了41.1%～74%?？梢姡νＡ魰r間對重金屬Cd的去除效果影響顯著（F=7.13，P＜0.05）。另外，隨著人工濕地施加電壓的增加，濕地對重金屬Cd的去除率也有變化，總體呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢，且在2 V左右的電壓條件下重金屬去除率最高（圖2A）。不施加電壓時，種植水蔥的人工濕地對重金屬Cd的去除率僅為16.7%～41.1%；而施加電壓為2 V時，重金屬Cd的去除率提升至42.6%～73.7%。因此，施加電壓可以顯著增加Cd的去除效果（F=31.185，P＜0.05）。水力停留時間和電壓的改變對種植燈芯草的人工濕地去除Cd的效果的影響與種植水蔥的人工濕地相比略有不同（圖2B）。隨水力停留時間的增加，種植水蔥的微電場人工濕地對Cd的去除效率也有所增加，但增加幅度不大，最多增加了23.1%，且水力停留時間為2 d以上時，水力停留時間的增加對重金屬Cd的去除率的增加并無明顯的促進作用。另外，施加電壓后燈芯草濕地對Cd的去除也有一定程度的增強，且在2～4 V電壓之間表現(xiàn)最強。

2.1.2 重金屬Zn的去除率

種植水蔥的微電場人工濕地與種植燈芯草的微電場人工濕地在不同水力停留時間的條件下對重金屬Zn的去除率有所不同，但總體表現(xiàn)為逐漸上升的趨勢（圖3）。其中種植水蔥的微電場人工濕地對Zn的去除從20.4%～61.6%提升至45.7%～80.1%，而種植燈芯草的微電場人工濕地則是從8.7%～26.1%升至23.2%～41.6%。可見，水力停留時間對種植兩種植物的微電場人工濕地的Zn去除率都有所增強，但對種植水蔥的人工濕地的促進作用更加顯著（F=18.617，P＜0.05）。電壓對兩種微電場人工濕地去除重金屬Zn的影響有所不同。隨著電壓的增加，種植水蔥的人工濕地對重金屬Zn的去除率也在增加（圖3A），最大去除率出現(xiàn)在施加4 V電壓時，去除率達到45.7%～80.1%（F=19.279，P＜0.05）。而種植燈芯草的人工濕地則表現(xiàn)為隨施加電壓的增加去除率先上升后下降的趨勢（圖3B），最高去除率出現(xiàn)在2 V，去除率達到了23.2%～41.6%，相對不施加電壓時平均增加了14.02%，去除效果顯著（F=13.71，P＜0.05）。所以水力停留時間與電壓對水蔥人工濕地去除Zn均有促進作用且促進程度相當，但施加電壓對燈芯草人工濕地去除Zn有更明顯的促進作用。種植水蔥的微電場人工濕地比種植燈芯草的微電場人工濕地對重金屬Zn有更高的去除效率。

圖2 兩種濕地在不同電壓與水力停留時間條件下對Cd的去除率Figure2 The removal rate of Cd in two types of wetlands under different voltage and hydraulic retention time

圖3 兩種濕地在不同電壓與水力停留時間條件下對Zn的去除率Figure3 The removal rate of Zn in two types of wetlands under different voltage and hydraulic retention time

2.1.3 重金屬Cu的去除率

種植兩種植物的微電場人工濕地對重金屬Cu的去除都保持在較高水平（圖4）。種植水蔥的微電場人工濕地對重金屬Cu的去除效率均在80%以上，且水力停留時間和電壓對人工濕地去除Cu無明顯的促進作用（對種植水蔥的微電場人工濕地的Cu去除率進行了兩因素方差分析，兩種因素P值均大于0.05）。種植燈芯草的微電場人工濕地對Cu的去除率比種植水蔥的微電場人工濕地要低，但也都保持在55%以上。與種植水蔥的人工濕地不同，種植燈芯草的人工濕地對Cu的去除受電壓影響較大（圖4B）（P＜0.05）。隨施加電壓的增加，種植燈芯草的人工濕地對Cu的去除率呈先上升后下降的趨勢，并在2 V左右去除率最高，從不加電壓的55%～64.9%升高至64.6%～77.1%。但水力停留時間對增強種植燈芯草的微電場人工濕地去除重金屬Cu無顯著影響。

圖4 兩種濕地在不同電壓與水力停留時間條件下對Cu的去除率Figure4 The removal rate of Cu in two types of wetlands under different voltage and hydraulic retention time

2.2 兩種植物對不同重金屬的富集系數(shù)與轉移系數(shù)的比較

2.2.1 兩種植物對不同重金屬富集量的比較

兩種植物體內不同重金屬含量存在較大的差異，其結果見表2。由表2可知，兩種植物體內各種重金屬含量表現(xiàn)為Zn＞Cu＞Cd。比較兩種植物不同部位的重金屬（Cd、Zn、Cu）含量發(fā)現(xiàn)，重金屬含量存在較大的差異。燈芯草的根部對Cd、Zn、Cu 3種重金屬的富集能力最高，其值分別為16.86、634.31、589.13 mg·kg-1，而水蔥的莖部對Cd的富集能力最弱，其值為5.04 mg·kg-1。燈芯草比水蔥對這3種重金屬有更強的吸收能力。

2.2.2 兩種植物對不同重金屬的富集系數(shù)的比較

植物對重金屬的富集能力可以用富集系數(shù)來表示[14]，富集系數(shù)是植物根組織或莖葉組織中重金屬的富集濃度與水體中重金屬濃度的比，它是衡量植物對重金屬積累能力大小的一個重要指標，富集系數(shù)越大，表示植物對該元素從土壤遷移到植物體內的能力越強，其富集能力越強[15-16]。

表2 兩種植物不同部位的重金屬含量（mg·kg-1）Table2 Heavy metal content in different parts of two plants（mg·kg-1）

表3 兩種植物對不同重金屬的富集系數(shù)Table3 Enrichment coefficient of different heavy metals for two plants

由表3的根莖葉富集系數(shù)可以看出，兩種水生植物對Cd、Zn、Cu的富集能力都很強，根莖葉的富集系數(shù)都大于1。不同植物對同一重金屬的富集能力有所差異，燈芯草對Cd的富集能力較水蔥強，其根部富集系數(shù)為166.34，莖葉富集系數(shù)為77.50。兩種植物對Zn的富集表現(xiàn)與對Cd的略有不同，雖然水蔥根部的富集能力比燈芯草的較弱，富集系數(shù)僅是燈芯草的0.90倍，但是水蔥莖葉的富集能力卻高于燈芯草，富集系數(shù)是燈芯草的1.18倍。兩種植物對Cu的富集能力都很強，根部富集系數(shù)都高于200，莖葉富集系數(shù)也都高于100。但相對來說，燈芯草的富集能力較水蔥略強。同種植物對不同重金屬的富集能力亦有著明顯的差異，從兩種植物對3種重金屬富集系數(shù)比較的結果中可以看出，水蔥和燈芯草對Cu的富集能力明顯高于Cd和Zn。就根部富集系數(shù)來說，水蔥對Cu的富集系數(shù)是Cd的2.26倍，是Zn的2.00倍，燈芯草根部對Cu的富集系數(shù)是299.84，遠高于對Cd（166.34）和Zn（159.61）的富集系數(shù)。水蔥對3種重金屬富集能力按從強到弱依次是Cu＞Zn＞Cd，而燈芯草對3種重金屬富集能力則是Cu＞Cd＞Zn。從同種植物的莖葉和根部重金屬富集系數(shù)來看，水蔥和燈芯草兩種植物的根部富集系數(shù)都大于莖葉富集系數(shù)，這可能是因為植物將水體中重金屬滯留在根部，是植物對重金屬的一種適應[17]。

2.2.3 兩種植物對不同重金屬的轉移系數(shù)的比較

轉移系數(shù)是植物體內地上部分重金屬含量與地下部分該重金屬含量之比[18]。它能夠體現(xiàn)植物從地下部分向地上部分運輸重金屬的能力和分配情況。

由表4兩種植物對3種重金屬的轉移系數(shù)比較發(fā)現(xiàn)，水蔥和燈芯草對3種重金屬的轉移能力都很弱，轉移系數(shù)都小于1。同種植物對不同重金屬的轉移能力有所不同，水蔥對Zn的轉移能力較大，轉移系數(shù)為0.51，對另外兩種金屬的轉移系數(shù)均小于0.4，差異不顯著。燈芯草對3種重金屬的轉移能力相差較大，轉移系數(shù)從大到小依次是Cd＞Zn＞Cu，差異顯著。

表4 兩種植物對不同重金屬的轉移系數(shù)Table4 Transfer coefficient of two plants to different heavy metals

3 討論

3.1 人工濕地對重金屬的修復效果

人工濕地主要利用基質、微生物及動植物群落的物理、化學和生物的相互作用，通過基質的吸附、沉淀和離子交換，微生物分解和植物吸收富集等過程，實現(xiàn)對廢水中重金屬離子的去除。

4.3.3 人才技術不足。首先在高校之中，無論是學生還是年輕教師，或者是資深教授，此類的人才資源可謂是非常充足的，但是大多數(shù)專家教授都有其擅長的領域，而學生人才也需要一定的鍛煉和指導，就在這樣的情況下，對創(chuàng)業(yè)實踐活動來說，人才資源相比較來說就比較少，而缺少了具有專門性、針對性的高尖專家和人才，關于創(chuàng)業(yè)實踐活動的研究便會有所艱難。關于創(chuàng)業(yè)基地等硬件條件充足的情況下，專門性的人才相對缺少，而在缺乏在這一方面所必須的專業(yè)技術和技能，很多的創(chuàng)業(yè)實踐活動過程中所面臨的難題便會需要更多的嘗試才能有所收獲，而在這樣的情況下，創(chuàng)業(yè)體系的建設將會發(fā)展緩慢。

水力停留時間的增加，能夠增加濕地生態(tài)系統(tǒng)與水體中重金屬離子發(fā)生反應的時間，達到重金屬去除的目的。研究[19]表明，水平流人工濕地停留時間為7 d時，重金屬Pb、Cd和Cu的去除率僅在30%左右；當超過150 d時，去除效率均達到了99%[20]。但是，隨著濕地內基質吸附、反應能力漸趨飽和，各種物理、化學、生物反應完全，水力停留時間的加長并不能對重金屬的去除起到促進作用。

人工濕地植物對重金屬具有富集與轉移作用。植物體對重金屬的去除機制主要包含3個方面：①直接對重金屬的吸收、富集。植物生長過程中根系向基質中分泌低分子量有機酸，其能與重金屬形成可溶性絡合物，并通過根系吸收、富集。Sunghyun等[21]發(fā)現(xiàn)稗草根系的吸收累積在重金屬去除過程中占主導作用，并在快速生長期出現(xiàn)累積峰值。②改善根區(qū)環(huán)境，促進重金屬穩(wěn)定和沉積。通過植物輸氧和根區(qū)釋氧作用，利于根區(qū)好氧微生物群落絮體的形成，促進對重金屬的吸附穩(wěn)定[22]。③植物根系能與微生物形成共生關系，對人工濕地基質起疏松所用，為微生物生長創(chuàng)造有利環(huán)境。微生物轉化過程中產生的腐殖質能與重金屬產生螯合作用，從而起到穩(wěn)定去除效果[23]。不同水生植物對重金屬的富集和轉移能力有明顯的差異，這與植物本身對各種重金屬的吸收和儲存能力有關。植物對重金屬富集量的多少不僅與植物的種類有關，更與重金屬的種類、元素價態(tài)、物質結構和溶解度等有關[24]。

3.2 微電場對人工濕地重金屬修復效果的影響

施加電壓對人工濕地去除重金屬有促進作用，這可能是因為電壓既能夠影響植物的生長發(fā)育和微生物活性，又可以影響人工濕地系統(tǒng)內微電場分布與電流密度，進而加強重金屬離子的去除效果。有研究表明[25]，對人工濕地施加一定的直流電能夠增強基質流體傳質，強化離子定向遷移，并且，適宜的電場能對微生物的代謝進行調節(jié)。同時，電流能夠促進重金屬元素被植物根系吸收，進而達到去除重金屬的目的。已有研究表明電場能增加植物細胞表面持有的負電荷，從而提高細胞活性，促進細胞繁殖。Costanzo[26]研究電場對大豆種子發(fā)芽過程的影響，發(fā)現(xiàn)電場對植株細胞核的分裂和膜透性產生影響，適宜的電場能提高細胞分裂速度、縮短分裂周期，加速植株生長。趙劍等[27]對植物組織培養(yǎng)進行電場刺激實驗，發(fā)現(xiàn)電場能夠明顯促進苜蓿葉片愈傷組織的發(fā)生和形成。

然而，過高的電壓會對微生物活性產生抑制作用，降低植物體內生物酶活性，進而阻礙根系吸收金屬離子[28]。電壓越高，對濕地生物系統(tǒng)產生的副作用越大，重金屬去除率也會隨之降低。試驗結果中不同重金屬去除效果隨電壓變化有不同的表現(xiàn)，可能是因為不同種類的微生物代謝受電壓影響的程度不同。

4 結論

（1）兩種濕地在不同水力停留時間和電壓條件下對3種重金屬的去除效率從高到低依次為Cu＞Zn＞Cd，且水蔥濕地對3種重金屬有更好的去除效果。

（2）人工濕地對重金屬的去除效率隨水力停留時間的增加有所提高，但隨著濕地內基質吸附、反應能力漸趨飽和，水力停留時間的加長并不能對重金屬的去除起到促進作用。

（4）兩種水生植物對3種重金屬的富集能力有所差異，燈芯草的根和莖葉部分對3種重金屬的吸收量都大于水蔥。水蔥對3種重金屬富集系數(shù)按從大到小依次是Cu＞Zn＞Cd，而燈芯草對3種重金屬富集系數(shù)則是Cu＞Cd＞Zn。燈芯草對3種重金屬的吸收量比水蔥多，其中燈芯草根部的吸收量最高。二者對這3種重金屬的轉移系數(shù)都小于1。

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