基于Cubist多元混合回歸的稻米富集Cd模型構(gòu)建研究

劉佳鳳 ，田娜娜 ，趙玉杰 ，周其文 ，劉瀟威 ，袁 旭 ，郭新蕾

（1.沈陽(yáng)農(nóng)業(yè)大學(xué)土地與環(huán)境學(xué)院，沈陽(yáng) 110866；2.農(nóng)業(yè)部農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全環(huán)境因子控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，天津 300191；3.貴州省草地試驗(yàn)推廣站，貴陽(yáng) 550000）

我國(guó)是受土壤鎘（Cd）污染危害較嚴(yán)重的國(guó)家，土壤Cd污染不但對(duì)生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生危害，而且還會(huì)通過(guò)食物鏈危害人體健康[1]。由于水稻是易吸收Cd的農(nóng)作物，農(nóng)田Cd污染嚴(yán)重危害了糧食安全，對(duì)人體健康造成潛在風(fēng)險(xiǎn)[2]。據(jù)2014年國(guó)土資源部、環(huán)境保護(hù)部公布的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示，我國(guó)土壤總的超標(biāo)率為16.1%，其中Cd的超標(biāo)率為7.0%，在無(wú)機(jī)污染物中污染最為嚴(yán)重[3]。但相關(guān)研究也表明，土壤重金屬Cd與稻米Cd含量很多情況并不存在線性關(guān)聯(lián)。土壤超標(biāo)但農(nóng)產(chǎn)品不超標(biāo)，土壤不超標(biāo)而農(nóng)產(chǎn)品超標(biāo)的情況在很多地區(qū)均有發(fā)現(xiàn)。如何構(gòu)建土壤Cd與稻米Cd之間的關(guān)聯(lián)關(guān)系，解析土壤環(huán)境因子對(duì)稻米富集Cd的影響是土壤環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測(cè)亟需解決的問(wèn)題之一[4-6]。當(dāng)前，將農(nóng)田土壤Cd與稻米Cd之間建立關(guān)聯(lián)模型的常用方式是構(gòu)建多元線性或非線性回歸方程，模型構(gòu)建考慮的參數(shù)主要為土壤pH、有機(jī)質(zhì)（SOM）、陽(yáng)離子交換量（CEC）、土壤 Fe/Mn氧化物或土壤質(zhì)地等[7-9]。多元回歸方法構(gòu)建土壤-稻米Cd傳輸模型的缺陷在于無(wú)法有效考慮土壤環(huán)境因子在不同條件下對(duì)稻米吸收Cd影響能力的差別，而模型構(gòu)建時(shí)僅考慮土壤pH、SOM等少量環(huán)境因子，也往往忽視其他因素對(duì)稻米富集Cd的影響。

近年來(lái)，由Rule Quest公司開(kāi)發(fā)的Cubist混合線性回歸決策樹(shù)算法有效彌補(bǔ)了線性回歸方法無(wú)法區(qū)分自變量不同情景模式對(duì)因變量影響能力存在差別的問(wèn)題。Cubist模型是一種強(qiáng)有力的基于規(guī)則的預(yù)測(cè)模型，每個(gè)規(guī)則都關(guān)聯(lián)一個(gè)多元線性回歸子模型，規(guī)則與模型的匹配完善了單一模型帶來(lái)的不足，從而提升了模型預(yù)測(cè)精度[10]。Cubist模型自發(fā)明以來(lái)，已被廣泛應(yīng)用于遙感影像識(shí)別分類、數(shù)字土壤制圖中[11-12]，而將Cubist應(yīng)用于土壤-稻米Cd傳輸模型的構(gòu)建中還少見(jiàn)報(bào)道。本研究在對(duì)土壤理化性質(zhì)進(jìn)行多參數(shù)分析基礎(chǔ)上，采用Cubist技術(shù)構(gòu)建土壤-稻米Cd傳輸模型，以期為稻米質(zhì)量安全預(yù)測(cè)及產(chǎn)地污染治理修復(fù)環(huán)境因子篩選提供技術(shù)支撐。

1 材料與方法

1.1 樣品采集

本研究的樣品采集自我國(guó)湖南省存在稻米Cd污染風(fēng)險(xiǎn)的6個(gè)區(qū)縣，采樣時(shí)間為2016年10月下旬，水稻類型為晚稻。采集根際土壤和對(duì)應(yīng)的水稻籽粒樣品共140對(duì)，采樣區(qū)包括稻米Cd高、中、低風(fēng)險(xiǎn)種植區(qū)。記錄采樣點(diǎn)經(jīng)緯度及周邊環(huán)境狀況，每個(gè)樣品采集50株左右水稻，相對(duì)應(yīng)的水稻根際土采集1 kg左右，深度為0～20 cm。根際土樣品采集后帶回實(shí)驗(yàn)室，經(jīng)過(guò)自然風(fēng)干，去除土樣中的植物殘?bào)w、石塊等，運(yùn)用四分法取土研磨過(guò)2 mm尼龍篩；取混合均勻后的土壤200 g，過(guò)20目尼龍篩；取其中50 g用于檢測(cè)土壤pH、質(zhì)地，其余150 g縮分至50 g，過(guò)100目尼龍篩，用于檢測(cè)重金屬全量以及采用X射線能譜法測(cè)定分析其他元素含量參數(shù)值。稻米樣品采集后用自來(lái)水洗去表面附著的泥土，再用蒸餾水沖洗兩遍，曬干后用礱谷機(jī)去糙，然后再粉碎成糙米，制成糙米樣品，四分法過(guò)40目尼龍篩備用。

1.2 化學(xué)分析

本研究除測(cè)定土壤常規(guī)理化參數(shù)外，還采用高能偏振能量色散X射線熒光能譜法檢測(cè)土壤大量金屬及非金屬元素含量，檢測(cè)參數(shù)達(dá)60項(xiàng)，以盡可能明確采樣點(diǎn)土壤理化性質(zhì)。其中pH、有機(jī)質(zhì)的測(cè)定分別采用電位法、重鉻酸鉀滴定法，具體參見(jiàn)《土壤農(nóng)業(yè)化學(xué)分析方法》及《土壤農(nóng)化分析》（第三版）[13-14]。DOC利用TOC分析儀測(cè)定[15]。土壤中重金屬Cd全量采用三酸消解法（濃 HNO3、HF 和 HClO4體積比為 10∶4∶1），稻米樣品Cd為雙酸（濃HNO3和HClO4體積比為10∶1）消解，用 ICP-MS 測(cè)定[16]。土壤重金屬 As、Hg采用濃HNO3消解法，運(yùn)用原子熒光測(cè)定As、Hg的含量[17]。采用PANalytical公司X射線能譜法測(cè)定其他元素含量，儀器型號(hào)為Epsilon5。土壤檢測(cè)平行樣分析相對(duì)偏差不能大于10%。

1.3 分析方法簡(jiǎn)介

Cubist模型是一種連續(xù)變量分類回歸決策樹(shù)方法，其每一條規(guī)則被定義為樹(shù)的單獨(dú)路徑，樹(shù)的節(jié)點(diǎn)是一系列線性模型。預(yù)測(cè)時(shí)將數(shù)據(jù)空間劃分為若干個(gè)子空間，分別對(duì)子空間數(shù)據(jù)建模，以提高預(yù)測(cè)精度。Cubist規(guī)則的建立方法與回歸樹(shù)模型類似，詳盡地對(duì)自變量值和訓(xùn)練數(shù)據(jù)集搜索遍歷后找到最初的分裂，通過(guò)不斷減小葉節(jié)點(diǎn)的錯(cuò)誤率來(lái)調(diào)整分裂結(jié)果[18-19]。具體模型及應(yīng)用方式可參看相關(guān)使用說(shuō)明[20]。

1.4 數(shù)據(jù)分析

本文模型以R 3.2.2所載程序包Cubist 0.2.1進(jìn)行混合線性模型構(gòu)建；SPSS 22.0進(jìn)行數(shù)據(jù)描述性統(tǒng)計(jì)分析及多元回歸分析建模。

2 結(jié)果與討論

2.1 土壤理化參數(shù)描述性統(tǒng)計(jì)分析

根據(jù)經(jīng)驗(yàn)，我們從60多個(gè)土壤理化參數(shù)中篩查出23個(gè)參數(shù)作為建模及土壤環(huán)境質(zhì)量評(píng)價(jià)初選參數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，各參數(shù)檢測(cè)結(jié)果見(jiàn)表1。結(jié)果表明，采樣區(qū)土壤pH值范圍為4.81～8.22，負(fù)的偏度值及平均值小于7的統(tǒng)計(jì)表明，雖然大部分土壤偏酸性，但也有部分采樣區(qū)土壤pH呈現(xiàn)堿性，說(shuō)明采樣區(qū)土壤類型具有明顯差別。研究區(qū)土壤SOM含量的范圍為1.55%～8.54%，均值是4.42%，土壤肥力較高。檢測(cè)數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明，除土壤Cd超過(guò)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）2級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值比較嚴(yán)重外，其他金屬或類金屬含量如 Cu、Zn、Pb、Ni、As、Hg、Cr均處于未污染或僅有個(gè)別點(diǎn)位超標(biāo)情況，基本不會(huì)影響建模過(guò)程。

表1 采樣區(qū)土壤理化參數(shù)描述性統(tǒng)計(jì)結(jié)果Table1 Descriptive statistics of soil physical and chemical parameters in the sampling area

2.2 土壤-稻米Cd傳輸多元混合模型

首先采用GritBot分析并去除數(shù)據(jù)異常值[21]，本數(shù)據(jù)共集中發(fā)現(xiàn)7個(gè)異常數(shù)據(jù)，因此建模所用數(shù)據(jù)實(shí)際為133個(gè)，然后將數(shù)據(jù)分為培訓(xùn)數(shù)據(jù)及驗(yàn)證數(shù)據(jù)兩類，其中驗(yàn)證數(shù)據(jù)從全部數(shù)據(jù)中隨機(jī)抽取20個(gè)。培訓(xùn)數(shù)據(jù)集構(gòu)建的Cubist模型見(jiàn)表2。各因子條件貢獻(xiàn)及模型貢獻(xiàn)見(jiàn)表3。模型預(yù)測(cè)稻米Cd（R_Cd）含量與實(shí)際檢測(cè)值散點(diǎn)圖見(jiàn)圖1。模型培訓(xùn)數(shù)據(jù)集預(yù)測(cè)值與實(shí)際檢測(cè)值在稻米Cd含量表現(xiàn)出良好的一致性。培訓(xùn)數(shù)據(jù)檢測(cè)值與預(yù)測(cè)值全部數(shù)據(jù)相關(guān)系數(shù)為0.97，在稻米Cd含量小于0.6 mg·kg-1時(shí)為0.81，驗(yàn)證數(shù)據(jù)檢測(cè)值與預(yù)測(cè)值也顯著相關(guān)，線性關(guān)系模型決定系數(shù)為0.86。說(shuō)明Cubist模型能真實(shí)反映土壤因子對(duì)稻米吸收Cd的影響。

表3表明，在檢測(cè)的23個(gè)土壤參數(shù)中，有6個(gè)達(dá)到了顯著影響稻米對(duì)Cd吸收富集的程度，從而被納入了Cubist模型參數(shù)。其中pH、CaO、Fe2O3、S等4個(gè)參數(shù)不但成為模型分枝判定條件，而且在子模型中也承擔(dān)主要角色。土壤Cd含量對(duì)稻米富集Cd雖有影響，但沒(méi)有成為模型判定分枝條件，結(jié)合表2可知其僅在偏堿性土壤中起到了作用。這進(jìn)一步說(shuō)明，土壤Cd全量并非影響稻米富集Cd的最關(guān)鍵因素，而只是必要條件。

表2表明，本研究構(gòu)建的土壤-稻米Cd傳輸模型共有7個(gè)規(guī)則，其中規(guī)則1及規(guī)則3、4所含樣品量最多，占全部培訓(xùn)數(shù)據(jù)集樣品量的81.4%。在規(guī)則1中，以土壤pH為判斷條件，當(dāng)pH＞6.97時(shí)，即土壤處于中偏堿性水平時(shí)，稻米Cd含量受pH及土壤Cd含量的影響：pH升高，稻米Cd含量下降；土壤Cd含量升高，稻米Cd含量隨之升高。在規(guī)則1條件下，稻米Cd平均含量為0.04 mg·kg-1，假定土壤pH固定為7，則稻米Cd含量達(dá)到食品安全國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)（GB 2762—2017）0.2 mg·kg-1，土壤 Cd 含量需達(dá)到 12 mg·kg-1時(shí)才會(huì)超過(guò)這一標(biāo)準(zhǔn)，但這在現(xiàn)實(shí)中基本不存在，可見(jiàn)在湖南堿性土壤種植的水稻，基本不存在Cd超標(biāo)情況。

表2 Cubist預(yù)測(cè)稻米富集Cd模型Table2 The Cubist model of Cd transfer

表3 不同因子在Cubist模型中的條件貢獻(xiàn)及模型貢獻(xiàn)Table3 Condition and model contribution of different factors

圖1 Cubist模型預(yù)測(cè)稻米Cd含量與實(shí)際檢測(cè)值散點(diǎn)圖Figure1 The relationship between the observed value and predicted value of rice Cd in Cubist model

在規(guī)則3中展示的是當(dāng)土壤pH處于中偏酸水平時(shí)，稻米Cd含量受pH及Fe含量影響的模型形式。本研究數(shù)據(jù)分析結(jié)果表明，土壤Ca與土壤pH在Ca（以CaO計(jì)）含量低于1%時(shí)，有顯著相關(guān)性，結(jié)果見(jiàn)圖 2，關(guān)系模型為 pH=3.571 8CaO+4.049 6（R2=0.636 2）。這與Wang等[22]在江蘇省稻-麥輪作區(qū)研究結(jié)果一致。說(shuō)明在湖南及江蘇省等區(qū)域，在土壤CaO含量小于1%時(shí)，通過(guò)調(diào)控Ca含量可顯著影響土壤的酸堿性。根據(jù)規(guī)則3土壤CaO含量條件，當(dāng)CaO含量為0.451%時(shí)，土壤pH計(jì)算結(jié)果為5.7，95%置信區(qū)間值為5.57～5.76。說(shuō)明在土壤pH為5.5～7.0時(shí)，稻米對(duì)Cd的吸收受土壤pH、Fe含量的影響，兩者影響力一負(fù)一正。對(duì)比規(guī)則1與規(guī)則3中pH的系數(shù)，可以看出，在中偏酸性土壤中，pH變化對(duì)稻米富集Cd的影響力是堿性土壤的12倍。

圖2 土壤Ca與土壤pH關(guān)系Figure2 The scatter diagram of the soil calcium and pH

規(guī)則4的判斷條件為土壤CaO含量≤0.451%，F(xiàn)e2O3含量介于4.9%～5.8%之間，根據(jù)本研究獲得的Ca與pH關(guān)系式可知，土壤pH不大于5.7為酸性環(huán)境。我國(guó)860余個(gè)表層土壤全鐵含量實(shí)測(cè)值在0.17%～17.86%之間（以Fe2O3計(jì)，下同），95%的置信范圍為1.22%～8.24%[22]。規(guī)則4中的研究區(qū)土壤Fe含量處于中等水平。根據(jù)規(guī)則4可知，在酸性環(huán)境中，稻米對(duì)Cd的吸收受到土壤S含量影響比較明顯。本研究區(qū)土壤全 S 的含量范圍為 255.05～1 972.22 mg·kg-1，均值是561.93 mg·kg-1，明顯高于其他地區(qū)水稻田S平均含量252 mg·kg-1[14]，監(jiān)測(cè)結(jié)果與黃運(yùn)湘等[23]測(cè)定結(jié)果一致。規(guī)則4稻米Cd平均含量為0.35 mg·kg-1，超過(guò)我國(guó)稻米Cd安全限值，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)一步分析表明，土壤S與土壤有機(jī)質(zhì)之間存在顯著的聯(lián)系，兩者決定系數(shù)達(dá)到了0.571（相關(guān)系數(shù)0.756），其關(guān)系圖見(jiàn)圖3，這說(shuō)明有機(jī)質(zhì)是土壤S的重要來(lái)源[13]。Cubist模型中共有2個(gè)子模型，1個(gè)判斷條件涉及到S含量對(duì)稻米富集Cd的影響，而且這種影響均為正效應(yīng)。土壤中S形態(tài)的改變影響重金屬生物有效性，從而起到調(diào)控重金屬在土壤中遷移的作用。土壤中S包含水溶態(tài)、吸附態(tài)和難溶態(tài)，其化合價(jià)在-2～+6范圍內(nèi)轉(zhuǎn)變，其中有效S包括以形態(tài)存在的水溶性S、吸附態(tài)S和部分有機(jī)態(tài)S。水田厭氧條件下，SO2-4被還原為S2-，在環(huán)境中S2-與Cd2+發(fā)生沉淀反應(yīng)生成難溶性的CdS，從而使土壤中有效S和有效態(tài)Cd含量降低。在排水烤田期，S2-易被氧化，此時(shí)硫化物中的Cd2+也被釋放出來(lái)，土壤中有效態(tài)Cd增加，導(dǎo)致水稻Cd吸收量增加[24]。當(dāng)前，我國(guó)南方水稻田種植均采用干濕交替方式，土壤淹水降低了有機(jī)質(zhì)分解速率，促進(jìn)了S的富集[14]，土壤排水又促進(jìn)了硫化物中Cd的釋放，導(dǎo)致了稻米Cd含量的進(jìn)一步增加?？梢?jiàn)，湖南省土壤S含量偏高是稻米Cd超標(biāo)的重要誘因之一。

圖3 土壤有機(jī)質(zhì)與土壤S含量散點(diǎn)圖Figure3 The scatter diagram of the soil SOM and S

規(guī)則5、6、7中共有18個(gè)稻米監(jiān)測(cè)樣品，雖然樣本量較少，但3種規(guī)則條件下稻米均處于嚴(yán)重超標(biāo)水平，應(yīng)引起重視。綜合3個(gè)規(guī)則表明，在酸性且Ca含量偏低條件下稻米Cd污染嚴(yán)重，pH值增加不但不會(huì)降低稻米Cd含量，反而會(huì)增加稻米污染程度，這在土壤pH調(diào)控時(shí)應(yīng)引起注意。綜合本研究各規(guī)則中pH對(duì)稻米富集Cd的影響可見(jiàn)，其過(guò)程復(fù)雜，低pH及高pH均能抑制水稻對(duì)Cd的富集，但當(dāng)土壤pH由強(qiáng)酸性向偏酸性上升時(shí)，稻米對(duì)Cd的富集增加，偏酸性向中性過(guò)渡時(shí)，稻米對(duì)Cd的富集顯著下降，中性向堿性轉(zhuǎn)化時(shí)稻米對(duì)Cd的富集也隨之下降，但不如偏酸性向中性過(guò)渡明顯。

作者收集了我國(guó)南方7個(gè)水稻種植區(qū)不同pH條件下稻米對(duì)Cd富集系數(shù)的變化狀況的資料，（富集系數(shù)=稻米Cd含量/土壤Cd含量），結(jié)果見(jiàn)圖4。可見(jiàn)不同地區(qū)稻米對(duì)Cd的富集系數(shù)雖有較大差異性，但pH對(duì)富集系數(shù)變化的影響規(guī)律是一致的。這與pH影響土壤Cd存在的形態(tài)變化有直接關(guān)系，當(dāng)pH變化時(shí)，土壤Cd與土壤有機(jī)質(zhì)、粘土礦物及Fe/Mn氧化物結(jié)合的形態(tài)會(huì)發(fā)生顯著的變化，從而影響稻米對(duì)Cd的富集[25]。

綜合相關(guān)規(guī)則表明，土壤低Fe水平（Fe2O3≤4.9%）增加Fe含量會(huì)抑制稻米對(duì)Cd的富集，但高Fe時(shí)（Fe2O3＞5.8%），會(huì)促進(jìn)稻米對(duì)Cd的吸收。土壤Fe（以Fe2O3計(jì)）與稻米Cd含量散點(diǎn)關(guān)系圖見(jiàn)圖5?？傮w而言，土壤Fe升高對(duì)稻米富集Cd有抑制作用，這與Fe含量增加促進(jìn)根表鐵膜形成有關(guān)[26]，模型模擬結(jié)果中高Fe會(huì)促進(jìn)稻米對(duì)Cd的吸收可能與散點(diǎn)圖中圈定樣品Cd含量增加有關(guān)，這可能是水稻品種差異性造成的，具體原因還有待探討。

在規(guī)則7中，土壤Cl離子也表現(xiàn)出對(duì)稻米富集Cd的影響，且這種影響以負(fù)作用為主，這與王芳等[27]的研究結(jié)果一致?？赡茉蚴荂l離子與土壤中的金屬Cd離子的絡(luò)合作用抑制了鎘在作物體內(nèi)的毒害效應(yīng)[28]。

圖4 不同區(qū)域pH變化對(duì)稻米Cd富集系數(shù)的影響Figure4 Differences of the enrichment factor in different soil pH in different research districts

3 結(jié)論

（1）稻米Cd檢測(cè)值與模型預(yù)測(cè)值顯著相關(guān)，Cubist方法是構(gòu)建土壤-稻米Cd傳輸模型最有效的方法之一。

圖5 土壤Fe與稻米Cd含量散點(diǎn)圖Figure5 The scatter diagram of the soil Fe and rice Cd

（2）在篩選出的23個(gè)土壤理化參數(shù)中，pH、Ca、Fe、S、Cd、Cl等 6個(gè)參數(shù)對(duì)稻米富集 Cd影響最為突出，并被納入Cubist模型中。

（3）土壤Ca與土壤pH，S與土壤SOM顯著相關(guān)，當(dāng)土壤Ca（以CaO計(jì)）含量小于1%時(shí)，Ca是控制土壤pH的關(guān)鍵因素。土壤S隨土壤SOM的增加呈指數(shù)增加，且對(duì)水稻富集Cd有正面促進(jìn)作用。

（4）土壤pH對(duì)稻米富集Cd的影響在不同閾值范圍內(nèi)作用效能不同。隨土壤Fe含量增加，稻米富集Cd總體呈下降態(tài)勢(shì)。

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