大氣溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)及其標(biāo)定技術(shù)研究進(jìn)展

劉曉萌， 劉勤勇， 張 亮

(1. 中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院， 北京 100029； 2. 北京應(yīng)用物理與計(jì)算數(shù)學(xué)研究所, 北京 100094)

1 引 言

自1860年以來(lái)，全球平均氣溫升高了(0.6±0.2)℃[1]。研究表明，化石燃料排放出的大量溫室氣體是導(dǎo)致全球變暖的主要原因。其中，二氧化碳含量較多，對(duì)全球升溫的貢獻(xiàn)也最大(約為55%)。因此，溫室氣體排放問(wèn)題已經(jīng)越來(lái)越受到世界各國(guó)的關(guān)注，針對(duì)大氣二氧化碳、甲烷等氣體的探測(cè)和研究成為各國(guó)溫室氣體計(jì)量研究的重點(diǎn),我國(guó)計(jì)量部門也已開展相關(guān)研究[2～4]。

激光雷達(dá)是遠(yuǎn)程非接觸式探測(cè)的有效手段，尤其是在惡劣環(huán)境或人類難以到達(dá)的區(qū)域，激光雷達(dá)比傳統(tǒng)的采樣式探測(cè)方法具有不可比擬的優(yōu)勢(shì)；同時(shí)，激光雷達(dá)還可實(shí)現(xiàn)面向區(qū)域的實(shí)時(shí)探測(cè)，及時(shí)獲得區(qū)域范圍內(nèi)的溫室氣體排放空間和時(shí)間分布；此外，激光雷達(dá)無(wú)需在被探測(cè)點(diǎn)放置任何裝置和設(shè)備，可以用于溫室氣體排放的隱形監(jiān)測(cè)，從而有效定量監(jiān)控污染源的偷排偷放行為和量值。

2 溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的選擇

大氣探測(cè)激光雷達(dá)通過(guò)探測(cè)激光與大氣相互作用的輻射信號(hào)來(lái)獲取大氣信息。根據(jù)激光與大氣分子的相互作用機(jī)理，常規(guī)大氣探測(cè)的激光雷達(dá)可分為米氏散射激光雷達(dá)、瑞利散射激光雷達(dá)、拉曼散射激光雷達(dá)、差分吸收激光雷達(dá)、熒光散射激光雷達(dá)等。米氏散射和瑞利散射屬于彈性散射，具有較大的散射截面，基于此原理的激光雷達(dá)可用于探測(cè)大氣中的塵埃、云霧等氣溶膠粒子，但不可區(qū)分被探測(cè)粒子的組分；拉曼散射和熒光散射均屬于非彈性散射，散射截面較小，基于此原理工作的激光雷達(dá)雖然可以區(qū)分被探測(cè)粒子的種類，但其所能接收到的有效回波信號(hào)較弱，故而難以提高探測(cè)靈敏度，多用于探測(cè)大氣中含量較多的氣體。在激光與大氣分子非彈性相互作用的各種機(jī)制中，吸收具有較大的相互作用截面，使得利用吸收機(jī)制工作的激光雷達(dá)能達(dá)到10-6～10-8的探測(cè)靈敏度，適用于探測(cè)大氣中含量較少的氣體。二氧化碳和甲烷等溫室氣體均屬于大氣物質(zhì)組成的原有組分，但其在大氣中的體積比分別只有0.032%和0.000 2%，屬于痕量氣體,所以，針對(duì)二氧化碳和甲烷等溫室氣體的探測(cè)研究，不僅需要識(shí)別氣體種類，更需要較為靈敏的探測(cè)手段。因此，基于吸收機(jī)制工作的差分吸收激光雷達(dá)是最佳選擇。2014年，英國(guó)國(guó)家物理實(shí)驗(yàn)室(NPL)第一臺(tái)差分吸收大氣二氧化碳探測(cè)激光雷達(dá)研制成功[5]。與此同時(shí)，美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)研究院(NIST)也開始了第一臺(tái)快速掃描大氣溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的研制工作，并已實(shí)現(xiàn)對(duì)大氣中激光途徑區(qū)域的甲烷、二氧化碳和水蒸氣的初步探測(cè)[6]。

3 差分吸收溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的發(fā)展

激光雷達(dá)主要由激光光源、激光準(zhǔn)直發(fā)射系統(tǒng)、望遠(yuǎn)鏡接收系統(tǒng)、弱光探測(cè)系統(tǒng)、數(shù)據(jù)采集和分析系統(tǒng)組成，見(jiàn)圖1。通常，差分吸收激光雷達(dá)光源發(fā)出兩束頻率相近的探測(cè)光，一個(gè)在被探測(cè)組分氣體吸收峰位置，一個(gè)在吸收谷位置，見(jiàn)圖 2(a)。通過(guò)測(cè)量這兩束不同頻率光的后向散射光子數(shù)，可獲得該頻率激光在大氣空間中往返距離的衰減量，比較兩個(gè)頻率激光衰減量可間接推算出該氣體的組分濃度。

圖1 大氣溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)結(jié)構(gòu)示意圖

作為主要溫室氣體的二氧化碳其最常用吸收波段在2.1 μm附近,要實(shí)現(xiàn)在該波長(zhǎng)附近的可調(diào)諧激光輸出，通常采用染料激光器作為激光光源。然而，染料激光器體積大、能量轉(zhuǎn)換效率低、能耗高，而且波長(zhǎng)調(diào)諧的速度較慢;此外，大多作為激光介質(zhì)的染料對(duì)人體的健康有一定影響。固體激光器相比于染料激光器具有體積小、穩(wěn)定性好、易于操作、能量轉(zhuǎn)換效率高、頻率調(diào)諧速度快等特點(diǎn)，但很難具有染料激光器那樣在保證大功率輸出的情況下，同時(shí)擁有較寬的頻率調(diào)諧范圍；而且，要實(shí)現(xiàn)2.1 μm波長(zhǎng)附近的可調(diào)諧窄線寬固體激光輸出也不容易。于是，美國(guó)NIST提出了使用1.6 μm附近二氧化碳吸收峰進(jìn)行光譜實(shí)驗(yàn)的方法[6,4]，如圖 2(b)所示，在 6 030～6 400 cm-1的頻率區(qū)間，不僅擁有二氧化碳(CO2)的較為明顯的吸收峰，同時(shí)還涵蓋了其它幾種溫室氣體甲烷(CH4)、水蒸氣(H2O)和笑氣(N2O)的可分辨的吸收峰，這使得使用固體激光器作為溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的激光光源成為了可能。

圖2 溫室氣體探測(cè)差分吸收激光雷達(dá)的波長(zhǎng)選擇

光參量振蕩器(optical parametric oscillator，OPO)是實(shí)現(xiàn)固體激光變頻的重要技術(shù)。早期，由于OPO的功率相對(duì)較小，且可實(shí)現(xiàn)的變頻范圍小，染料激光器常作為激光雷達(dá)變頻激光光源的首選。2011年，NIST的Douglass等人首先實(shí)現(xiàn)了大功率OPO激光器，并將其應(yīng)用于溫室氣體探測(cè)[6]，通過(guò)OPO產(chǎn)生脈寬4.2 ns、脈沖能量50 mJ的探測(cè)激光光源。

雖然OPO在頻率調(diào)諧的速度上已經(jīng)具有了一定的優(yōu)勢(shì)，但由于大氣環(huán)境受氣流影響較大，大氣的溫度、濕度、折射率、各種組分氣體的濃度等均可在較短時(shí)間內(nèi)發(fā)生變化,因此，對(duì)于大氣組分探測(cè)激光雷達(dá)，更高速的變頻技術(shù)必然會(huì)進(jìn)一步縮短單次測(cè)量的數(shù)據(jù)采集時(shí)間，獲得更準(zhǔn)確的探測(cè)結(jié)果。NIST的Plusquellic的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊(duì)提出了一種能夠?qū)崿F(xiàn)更高頻率掃描速度的快速頻率掃描激光光源[7]，該光源在25 μs內(nèi)可以輸出125個(gè)脈沖，目前使用的自由波形發(fā)生器(AWG)產(chǎn)生的脈沖間頻率差為300 MHz，在25 μs內(nèi)可以完整掃描37.5 GHz的頻率范圍，克服了傳統(tǒng)方法中頻率掃描過(guò)慢的缺點(diǎn)?？焖賿呙璧囊饬x不僅在于被測(cè)大氣區(qū)域在一個(gè)測(cè)量時(shí)間段內(nèi)基本特性保持恒定，而且由于掃描速度加快，可以通過(guò)多次測(cè)量來(lái)減少測(cè)量誤差，104次測(cè)量二氧化碳的誤差可減少到2×10-6，見(jiàn)圖3。

不同于傳統(tǒng)的差分吸收雷達(dá)使用的雙頻率光源，快速掃描激光光源可以在較短的時(shí)間內(nèi)完成一段頻域的掃描[8]，更完整描述出整個(gè)氣體吸收峰附近頻率范圍的完整吸收曲線，而傳統(tǒng)的雙頻率差分吸收激光雷達(dá)只能提供2個(gè)頻率處的吸收數(shù)據(jù)。所以，快速掃描激光雷達(dá)的探測(cè)數(shù)據(jù)通過(guò)與HITRAN數(shù)據(jù)庫(kù)的擬合比對(duì)，可獲得所需測(cè)量大氣溫室氣體組分的濃度值，進(jìn)一步縮小探測(cè)誤差，見(jiàn)圖4。

4 大氣探測(cè)激光雷達(dá)標(biāo)定技術(shù)的研究進(jìn)展

大氣探測(cè)激光雷達(dá)標(biāo)定技術(shù)是確保各種形式、各種工作原理的激光雷達(dá)所測(cè)量數(shù)據(jù)準(zhǔn)確、一致、可再現(xiàn)的有力保障。常用于雷達(dá)標(biāo)定的技術(shù)有很多，例如對(duì)雷達(dá)各部件分別標(biāo)定實(shí)現(xiàn)對(duì)整套系統(tǒng)的標(biāo)定、采樣標(biāo)定、重疊帶標(biāo)定以及自標(biāo)定等[9，10]。

圖3 CO2氣體測(cè)量次數(shù)與阿倫方差的關(guān)系

圖4 快速掃描激光雷達(dá)對(duì)CO2氣體 探測(cè)數(shù)據(jù)與HITRAN數(shù)據(jù)擬合

針對(duì)低空大氣探測(cè)激光雷達(dá)的標(biāo)定技術(shù)，直接模擬大氣的標(biāo)定方式更為直接，因此逐漸成為激光雷達(dá)標(biāo)定的主流方法。特別是針對(duì)可區(qū)分氣體組分的拉曼散射激光雷達(dá)和基于吸收原理工作的激光雷達(dá)而言，通過(guò)納米或化學(xué)手段產(chǎn)生人造標(biāo)準(zhǔn)氣體的方法越來(lái)越受到青睞。目前，英國(guó)NPL和美國(guó)NIST針對(duì)溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的標(biāo)定主要使用開放式大型氣體池。氣體池內(nèi)充入已知組分、濃度或粒徑的氣體，通過(guò)雷達(dá)系統(tǒng)對(duì)該氣體池內(nèi)氣體濃度的探測(cè)結(jié)果與已知充入標(biāo)準(zhǔn)氣體濃度的比較，標(biāo)定雷達(dá)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度。圖5所示為美國(guó)NIST建造的激光雷達(dá)標(biāo)定裝置示意圖，30 m測(cè)量區(qū)為兩端開放區(qū)域，用于充入已知濃度的標(biāo)準(zhǔn)氣體,從差分吸收激光雷達(dá)實(shí)驗(yàn)室發(fā)出的激光束經(jīng)自由空間傳播進(jìn)入30 m測(cè)量區(qū)，最終在激光吸收室被黑體吸收。英國(guó)NPL的方案同樣是通過(guò)建造大型氣體池(長(zhǎng) 10 m， 直徑1 m)對(duì)激光雷達(dá)進(jìn)行標(biāo)定。

我國(guó)在此領(lǐng)域剛剛起步，并正在與NIST和NPL進(jìn)行多種形式的合作。由于大型開放式氣體池移動(dòng)性差，且在標(biāo)定過(guò)程中會(huì)造成二次污染，在很大程度上限制了大型氣體池的使用地點(diǎn)和標(biāo)定頻率。中國(guó)計(jì)量科學(xué)研究院在充分吸收NIST和NPL研究成果的基礎(chǔ)上，針對(duì)我國(guó)的激光雷達(dá)標(biāo)定需求，計(jì)劃建造小型封閉式氣體池。該氣體池使用多程反射室增加探測(cè)光與被測(cè)氣體的作用長(zhǎng)度，把長(zhǎng)度約10 m的氣體池縮小到小于1 m的空間，同時(shí)確保探測(cè)光與標(biāo)定氣體的作用距離不小于激光雷達(dá)空間分辨率(約10 m)。由于氣體池體積減小且封閉，極大降低了更換氣體所耗費(fèi)的時(shí)間和費(fèi)用；此外還可大幅降低甚至避免標(biāo)定氣體對(duì)大氣環(huán)境的污染。

圖5 NIST的激光雷達(dá)標(biāo)定氣體池示意圖

5 溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的應(yīng)用

溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)可根據(jù)其載體分為地面雷達(dá)、車載雷達(dá)、艦載雷達(dá)、機(jī)載雷達(dá)和星載雷達(dá)。地面溫室氣體激光雷達(dá)通常用于組建環(huán)境監(jiān)測(cè)地面基站，多個(gè)地面環(huán)境基站可組建溫室氣體監(jiān)測(cè)基站網(wǎng)，通過(guò)各雷達(dá)采集數(shù)據(jù)進(jìn)行網(wǎng)點(diǎn)性監(jiān)測(cè)，也可進(jìn)行反演模型[3]計(jì)算獲得大區(qū)域范圍內(nèi)的被監(jiān)測(cè)溫室氣體分布、流動(dòng)等信息。車載溫室氣體激光雷達(dá)具有移動(dòng)便利的特點(diǎn)，可用于發(fā)現(xiàn)和監(jiān)測(cè)溫室氣體污染源；在不需要常年監(jiān)測(cè)的地點(diǎn)，采用汽車載體可有效利用雷達(dá)系統(tǒng)，使同一雷達(dá)系統(tǒng)可用于多點(diǎn)、多區(qū)域測(cè)量；由于汽車的機(jī)動(dòng)性強(qiáng)，既便于短途移動(dòng)，又便于長(zhǎng)途通過(guò)飛機(jī)或貨輪運(yùn)輸，因此，其監(jiān)測(cè)點(diǎn)甚至可以覆蓋更廣的區(qū)域，如英國(guó)NPL研制的差分吸收激光雷達(dá)(DIAL)車就已在多個(gè)國(guó)家和歐美兩洲進(jìn)行監(jiān)測(cè)作業(yè)。機(jī)載溫室氣體激光雷達(dá)可以在測(cè)量范圍上拓展地面短距離測(cè)量激光雷達(dá)的能力。艦載雷達(dá)則主要是用于海洋區(qū)域的探測(cè)。最受關(guān)注的是星載激光雷達(dá)，要想實(shí)現(xiàn)星載，激光雷達(dá)的體積、重量、能耗、穩(wěn)定性等均需要達(dá)到嚴(yán)格的要求。雖然美國(guó)國(guó)家航空航天局(NASA)已經(jīng)擁有了星載的大氣探測(cè)激光雷達(dá)，但針對(duì)溫室氣體(如二氧化碳)探測(cè)的星載激光雷達(dá)至今還未實(shí)現(xiàn)。

6 溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的發(fā)展方向

溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)的發(fā)展方向主要集中在環(huán)境治理和監(jiān)測(cè)領(lǐng)域，其標(biāo)定技術(shù)的發(fā)展也將會(huì)進(jìn)一步提高激光雷達(dá)的探測(cè)準(zhǔn)確度，使其在應(yīng)用中發(fā)揮更重要的作用。溫室氣體探測(cè)激光雷達(dá)有望成為環(huán)?？己?、污染源追蹤以及碳交易領(lǐng)域的重要技術(shù)手段。它可以作為碳計(jì)量中區(qū)域排放源排放的直接監(jiān)測(cè)手段，對(duì)垃圾填埋場(chǎng)、污水處理廠、大型畜牧場(chǎng)等區(qū)域的溫室氣體排放進(jìn)行監(jiān)測(cè)；也可以結(jié)合風(fēng)速，在一個(gè)或多個(gè)點(diǎn)排放源的下風(fēng)口，對(duì)排放源排放的污染氣體的面通量進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)，從而確定其排放總量；還可以監(jiān)控大型輸運(yùn)工程或高壓氣站的安全。未來(lái)，也將用作區(qū)域尺度、城市尺度、國(guó)家尺度乃至全球尺度的溫室氣體或污染物排放模型的區(qū)域點(diǎn)數(shù)據(jù)采集方法，以及碳源、碳匯分析模型的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)采集方法。

[參考文獻(xiàn)]

[1] IPCC. 2001: Climate Change 2001. Summary for Policymakers[R]. the IPCC Third Assessment Report,2001.

[2] 鄭榮偉,馮曉娟,伍肆,等.近臨界區(qū)二氧化碳聲速的精密測(cè)量研究[J]. 計(jì)量學(xué)報(bào),2017,38(1):1-6.

[3] 胡鶴鳴,王池,張金濤.城市區(qū)域碳排放測(cè)量反演研究國(guó)際進(jìn)展[J]. 計(jì)量學(xué)報(bào),2017,38(1):7-12.

[4] 趙欣月,林鴻,楊雷,等.1.6微米附近氮?dú)庹箤挼囊谎趸挤肿泳€形的研究[J]. 計(jì)量學(xué)報(bào),2017,38(1):13-18.

[5] Robinson R A, Gardiner T D, Innocenti F,etal. First measrements of a carbon dioxide plume from an industrial source using a ground based mobile differential absorption lidar[J].EnvironSciProcessesImpacts,2014, 16:1957-1966.

[6] Douglass K O, Maxwell S E, Plusquellic D F,etal. Construction of a high power OPO laser system for differential absorption LIDAR[J].ProcofSPIE, 2011, 8159:81590D-1-81590D-9.

[7] Douglass K O, Maxwell S E, Truong G-W,etal. Rapid scan absorption spectroscopy using a waveform-driven electro-optic modulator in the 1.6～1.65 μm region[J].JOptSocAmB, 2013, 30(10):2696-2703.

[8] Truong G-W, Douglass K O, Maxwell S E,etal. Frequency-agile, rapid scanning spectroscopy[J].NaturePhotonics, 2013, 7: 532-534.

[9] Bang K I, Habib A F, Müller M. LIDAR system calibration using overlapping strips[J].BoletimDeCienciasGeodesicas, 2009, 15(5):725-742.

[10] Habib A F, Bang K I, Shin S W,etal. LiDAR system self-calibration using planar patches from photogrammetric data[C]// The 5th International Symposium on Mobile Mapping Technology MMT’0. Italy Padua, 2007.