包氣帶反硝化強(qiáng)度空間分布規(guī)律的整合分析

耿宏志,郇 環(huán),李鳴曉 ,張 瑩,張軍軍,席北斗

(1. 防災(zāi)科技學(xué)院,河北 三河 065201；2. 國家環(huán)境保護(hù)地下水污染模擬與控制重點實驗室/中國環(huán)境科學(xué)研究院,北京 100012；3. 北京師范大學(xué)水科學(xué)研究院,北京 100875)

包氣帶是防止地下水受到硝酸鹽污染的主要屏障,而反硝化作用是有效阻控和消散硝酸鹽的主要機(jī)制,可使因淋溶進(jìn)入地下水的硝酸鹽減少,削減硝酸鹽積累對生物的毒害作用[1～2]。反硝化作用是氮素循環(huán)中不可或缺的環(huán)節(jié),廣泛存在于全球各地的包氣帶中,主要依賴微生物通過還原酶將硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氮氣和氮的氧化物[3～4]。

反硝化強(qiáng)度作為包氣帶防護(hù)地下水硝酸鹽污染能力的定量表征,是目前包氣帶反硝化作用研究的熱點和難點[5]。近年來,為揭示包氣帶反硝化強(qiáng)度在水平空間的分布規(guī)律,眾多學(xué)者就不同生態(tài)類型下的包氣帶反硝化展開了一系列的研究。Mckeon等[6]分析了沙漠生態(tài)類型下包氣帶的反硝化能力,揭示了反硝化對生物地球化學(xué)循環(huán)及氮元素過量的作用；陳哲等[7]研究了不同施肥條件下農(nóng)田包氣帶反硝化潛力的變化特征；鄧煥廣等[8]經(jīng)探究發(fā)現(xiàn),河岸帶草地生態(tài)類型下包氣帶反硝化速率的主要影響因素為植被類型；程建華[9]分析了森林和濕地生態(tài)類型下包氣帶反硝化潛力的變化情況及其與水文條件和環(huán)境因子之間的關(guān)系。然而當(dāng)前研究多集中在單一生態(tài)類型,缺乏對不同生態(tài)類型下包氣帶反硝化強(qiáng)度的綜合對比研究。同時,由于影響包氣帶反硝化測定的因素錯綜復(fù)雜,缺乏較合適的直接測定方法[10],目前對包氣帶不同深度反硝化強(qiáng)度的研究并不全面。王慶成等[11]采用硝酸根消耗量法測定了不同背景下河岸帶土壤反硝化強(qiáng)度及影響因素,發(fā)現(xiàn)河岸帶表層土壤(0～0.2 m)的反硝化強(qiáng)度大于底層(0.2～0.4 m)；孫志高等[12]應(yīng)用乙炔抑制法研究了三江平原濕地0～0.2 m土壤反硝化速率及其與環(huán)境因子的關(guān)系；Hobbie[13]通過15N同位素示蹤法量化了表層土壤及較深土層之間反硝化速率的差異；Peterson等[14]通過乙炔抑制法分析了底土(0.4～0.85 m)與沖積砂礫層(1.2～4.8 m)之間反硝化潛力的差異,并指出有機(jī)碳為影響反硝化的主要因素。綜上,目前包氣帶反硝化強(qiáng)度研究主要集中在0～0.5 m的土壤表層,對包氣帶下部以及土壤表層與包氣帶下部的反硝化強(qiáng)度差異性研究較少,包氣帶反硝化強(qiáng)度的垂向分布規(guī)律尚不明確。

本文在大量查閱國內(nèi)外包氣帶反硝化強(qiáng)度相關(guān)文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,采用整合分析方法,重點總結(jié)了包氣帶中反硝化強(qiáng)度在水平(典型生態(tài)類型)和垂向(不同采樣深度)的空間分布規(guī)律,識別了不同條件下包氣帶反硝化強(qiáng)度的主控因素,建立了包氣帶反硝化強(qiáng)度與環(huán)境因素之間的函數(shù)方程。研究結(jié)果對于硝酸鹽在包氣帶中的遷移轉(zhuǎn)化過程模擬、包氣帶對地下水硝酸鹽污染防護(hù)能力研究等領(lǐng)域具有重要的基礎(chǔ)支撐作用。

1 材料與方法

1.1 數(shù)據(jù)獲取與質(zhì)量控制

以“包氣帶(Vadose zone)”、“土壤(Soil)”和“反硝化(Denitrification)”為主題,對中國知網(wǎng)(CNKI)和Web of Science收錄的期刊論文和學(xué)位論文進(jìn)行檢索,獲得1970～2017年間文獻(xiàn)3 955篇,篩選出86篇文獻(xiàn)。本研究中包氣帶指表層土壤與下包氣帶。文獻(xiàn)篩選標(biāo)準(zhǔn)如下：(1)具有明確的反硝化強(qiáng)度的數(shù)據(jù)；(2)具有明確的生態(tài)類型、采樣深度及包氣帶理化性質(zhì)等參數(shù)。從滿足上述條件的文獻(xiàn)中共提取197組包含包氣帶反硝化強(qiáng)度及相應(yīng)理化性質(zhì)參數(shù),數(shù)據(jù)統(tǒng)計結(jié)果見表1。

表1 包氣帶反硝化強(qiáng)度及理化性質(zhì)基本情況統(tǒng)計表Table 1 Statistics of the denitrification intensity and physicochemical properties in the vadose zone

1.2 數(shù)據(jù)分析

整合分析是對同一主題下的若干獨立研究結(jié)果進(jìn)行定量綜合研究的統(tǒng)計方法。本研究技術(shù)路線見圖1,首先根據(jù)數(shù)據(jù)的完整性對其進(jìn)行篩選歸類；其次查閱相關(guān)文獻(xiàn)、資料,補(bǔ)充缺失部分的屬性值并標(biāo)準(zhǔn)化處理；隨后進(jìn)行相關(guān)性分析識別影響因素,在此基礎(chǔ)上對反硝化強(qiáng)度進(jìn)行回歸分析得出包氣帶反硝化強(qiáng)度函數(shù)方程。

圖1 技術(shù)路線圖Fig.1 Technical flow chart

Vitousek等在1991年指出,包氣帶中的反硝化作用導(dǎo)致氮在不同生態(tài)類型中具有明顯的差異性[15]。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn),以往對不同生態(tài)類型的研究主要集中在草地、農(nóng)田、濕地、森林、沙漠,為探討包氣帶反硝化強(qiáng)度水平空間的分布規(guī)律,按以上五種生態(tài)類型進(jìn)行分類。為明確包氣帶反硝化強(qiáng)度在垂向空間的分布規(guī)律,針對統(tǒng)計數(shù)據(jù)的分布特征,將其按照不同采樣深度分為0～0.2 m,0.2～0.5 m,0.5～1 m,1～3 m,3～6 m五組。包氣帶反硝化數(shù)據(jù)去除極端值后,統(tǒng)計分析得到

其分布情況,結(jié)果見表2。

2 結(jié)果與分析

2.1 包氣帶反硝化強(qiáng)度分析

由表2可知,水平空間上不同生態(tài)類型的包氣帶反硝化強(qiáng)度分布存在一定差異。包氣帶反硝化強(qiáng)度在地下0～0.5 m間呈現(xiàn)出森林>農(nóng)田>草地>濕地>沙漠的整體特征；地下0.5～1 m和1～3 m處農(nóng)田、森林、草地三者反硝化強(qiáng)度差異不大；3～6 m呈現(xiàn)出農(nóng)田>草地>沙漠的整體特征。

垂向空間上,不同采樣深度下包氣帶反硝化強(qiáng)度的分布也存在一定規(guī)律。草地與農(nóng)田生態(tài)類型下包氣帶反硝化強(qiáng)度均在0～1 m內(nèi)減小,在1～3 m上升達(dá)到次峰值,并在3～6 m逐漸降低至最小；由于濕地生態(tài)類型在埋深0.5 m以下的反硝化研究相對較少,因此,本次統(tǒng)計僅針對0.5 m內(nèi)研究成果進(jìn)行分析發(fā)現(xiàn),濕地生態(tài)類型反硝化強(qiáng)度在0～0.5 m呈減小趨勢,；森林生態(tài)類型下包氣帶反硝化強(qiáng)度在0～1 m范圍內(nèi)逐漸減小,在1～3 m上升達(dá)到次峰值；沙漠生態(tài)類型反硝化強(qiáng)度在0～0.5 m減小,因其在0.5～3 m內(nèi)反硝化研究較少而難以判斷該深度的變化情況,在3～6 m處達(dá)到最小值0.04 mg/(kg·d)。整體來看,反硝化強(qiáng)度在包氣帶垂向空間上呈“S”型變化趨勢。

表2 包氣帶反硝化強(qiáng)度空間分布Table 2 Spatial distribution of denitrification intensity in vadose zone /(mg·kg-1·d-1)

為研究包氣帶反硝化強(qiáng)度在水平和垂向空間上的主要影響因素,對統(tǒng)計數(shù)據(jù)篩選并進(jìn)行Spearman相關(guān)性分析,結(jié)果見表3。地下0～0.2 m：草地、農(nóng)田和森林反硝化強(qiáng)度均與黏粒、硝態(tài)氮顯著正相關(guān),森林反硝化強(qiáng)度還與有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān),沙漠反硝化強(qiáng)度與黏粒顯著正相關(guān)；地下0.2～0.5 m：草地反硝化強(qiáng)度與黏粒、硝態(tài)氮顯著正相關(guān),農(nóng)田反硝化強(qiáng)度與有效磷顯著正相關(guān),濕地反硝化強(qiáng)度與黏粒、有機(jī)質(zhì)顯著正相關(guān),森林反硝化強(qiáng)度與硝態(tài)氮顯著正相關(guān)；地下0.5～1 m：農(nóng)田反硝化強(qiáng)度與有機(jī)質(zhì)、全氮及有效磷顯著正相關(guān)；1～3 m：草地反硝化強(qiáng)度與全氮顯著正相關(guān)；3～6 m處,未發(fā)現(xiàn)各生態(tài)類型反硝化強(qiáng)度與理化性質(zhì)之間存在顯著相關(guān)性。

2.2 模型擬合

為確定包氣帶反硝化強(qiáng)度與理化性質(zhì)之間的函數(shù)關(guān)系,對統(tǒng)計顯著的反硝化強(qiáng)度與理化性質(zhì)進(jìn)行回歸分析。本文采用線性(Linear)、二次曲線(Quadratic)、三次曲線(Cubic)、S曲線(S)、冪函數(shù)(Power)等模型對其進(jìn)行模擬檢驗,由方差分析表中F值和模型概述表中R2值確定擬合效果[16]。結(jié)合數(shù)據(jù)結(jié)果,選取判定系數(shù)(R2)高于0.85的擬合結(jié)果建立包氣帶反硝化強(qiáng)度與理化性質(zhì)之間的回歸方程,擬合結(jié)果見表4。

表3 包氣帶反硝化強(qiáng)度與理化性質(zhì)之間的Spearman相關(guān)性Table 3 Spearman correlation between the denitrification intensity and physicochemical properties in the vadose zone

表4 包氣帶反硝化強(qiáng)度與理化性質(zhì)之間的回歸分析Table 4 Regression analyses of the denitrification strength and physical and chemical properties of the vadose zone

3 討論

3.1 包氣帶反硝化強(qiáng)度分布規(guī)律分析

包氣帶反硝化強(qiáng)度的空間分布特征,可能與歷史地理因素以及當(dāng)代環(huán)境因素有關(guān)[17]。不同生態(tài)類型的包氣帶是在不同環(huán)境條件下經(jīng)長時間復(fù)雜作用形成的,鮮明的特征導(dǎo)致反硝化強(qiáng)度的空間分布差異。

水平空間上,地表0～0.5 m處：森林在自然條件下凋落量大、釋放養(yǎng)分多,對有機(jī)物的轉(zhuǎn)化速率也顯著高于其他生態(tài)類型[18],而有機(jī)物降解提高了反硝化對氧氣的需求量,加速了無氧環(huán)境的形成,使森林生態(tài)類型反硝化強(qiáng)度高于其它生態(tài)類型；農(nóng)田因人類農(nóng)業(yè)生產(chǎn)施肥過程的影響,氮、磷在地表附近定向富集[19],提升了反硝化強(qiáng)度；草地干濕交替變化可以促進(jìn)土壤中團(tuán)聚體包裹的有機(jī)質(zhì)釋放,使有機(jī)物及氮素含量上升[20],為反硝化提供便利條件；濕地生態(tài)類型的氮源和能源主要來源于動植物殘體和生物固氮[21],有機(jī)質(zhì)含量成為限制反硝化的主要因素,而氮素來源途徑的縮減使反硝化強(qiáng)度相應(yīng)減?。簧衬鷳B(tài)類型因各種環(huán)境因素均很難滿足反硝化發(fā)生的條件,故其反硝化強(qiáng)度最小。

隨深度增加,反硝化所需有機(jī)物和氮素等含量均有所下降,反硝化強(qiáng)度發(fā)生不同程度的降低,0.5～1 m處反硝化強(qiáng)度同上部區(qū)域趨勢相同,保持森林(1.36 mg/(kg·d))>農(nóng)田(1.30 mg/(kg·d))>草地(1.13 mg/(kg·d))的整體特征。在1～3 m處,可能受微生物的影響農(nóng)田、森林、草地反硝化強(qiáng)度又發(fā)生不同程度的回升。3～6 m處,反硝化強(qiáng)度均保持較低狀態(tài),受生態(tài)類型背景條件差異影響,反硝化強(qiáng)度由大到小排序依次為農(nóng)田、草地、沙漠。

研究還發(fā)現(xiàn)黏粒含量與各生態(tài)類型表層(0～0.5 m)反硝化強(qiáng)度正相關(guān)或顯著正相關(guān),黏粒作為土壤物理、化學(xué)性質(zhì)的根源,對微生物活動及包氣帶反硝化具有一定作用。而且,作為包氣帶介質(zhì)的重要組成成分,黏粒含量直接影響介質(zhì)類型的變化,為揭示包氣帶反硝化強(qiáng)度與介質(zhì)中黏粒含量之間的關(guān)系,本文在Nieder[22]統(tǒng)計的草地生態(tài)類型下不同包氣帶介質(zhì)反硝化強(qiáng)度結(jié)果的基礎(chǔ)上,對不同包氣帶介質(zhì)的反硝化強(qiáng)度進(jìn)行了補(bǔ)充(表5)。結(jié)果表明,反硝化強(qiáng)度隨包氣帶介質(zhì)中黏粒含量的減小而減小。

表5 不同包氣帶介質(zhì)類型反硝化強(qiáng)度Table 5 Denitrification intensity with different media types of the vadose zone

垂向空間上,各環(huán)境因素主要與包氣帶淺層反硝化強(qiáng)度相關(guān)性顯著,與深層關(guān)系不明顯。草地生態(tài)類型受土壤團(tuán)聚體影響,在深度由0～0.2 m變化到1～3 m時,其主要影響因素由硝態(tài)氮變?yōu)槿＾r(nóng)田生態(tài)類型受人類生產(chǎn)中施用化肥的影響,0～1 m土壤中全氮、硝態(tài)氮及有效磷迅速累積,結(jié)果與前人研究結(jié)論相符[28],氮素和有機(jī)物的大量富集提升了反硝化強(qiáng)度；隨深度增加,有機(jī)物與氮素含量均迅速降低,反硝化強(qiáng)度也隨之減弱。森林生態(tài)類型則因表層土壤(0～0.5 m)有機(jī)物和氮素含量較高,表現(xiàn)為表層土壤的反硝化強(qiáng)度大于下層包氣帶。草地、農(nóng)田、森林生態(tài)類型反硝化強(qiáng)度均在1～3 m處出現(xiàn)次峰值。據(jù)Legout等[29]通過室內(nèi)模擬發(fā)現(xiàn),微生物活性隨包氣帶深度一起下降,而在有機(jī)土壤層下1～3.5 m處再度活躍。推測,地下1～3 m處存在活躍的自養(yǎng)反硝化微生物活動,如：脫氮硫桿菌活躍在不同深度范圍,并通過氧化硫或硝酸鹽獲得能量,從而促進(jìn)反硝化的發(fā)生。受垂向運(yùn)移及地球生物化學(xué)過程的影響,各生態(tài)類型反硝化強(qiáng)度在3～6 m深度處,均因各環(huán)境因素指標(biāo)較低而達(dá)到最低值,并且與各環(huán)境因素之間無明顯相關(guān)性。

3.2 反硝化強(qiáng)度統(tǒng)計結(jié)果的不確定性分析

本次研究統(tǒng)計結(jié)果存在一定不確定性,主要來源于測試方法、計算過程、分類和統(tǒng)計等方面。

(1)本文篩選獲得數(shù)據(jù)多為室內(nèi)模擬與野外原位測試結(jié)果,室內(nèi)實驗容易達(dá)到反硝化所需的嚴(yán)格厭氧環(huán)境,使反硝化強(qiáng)度高于真實情況。野外原位測試大多采用乙炔抑制法,抑制了硝化過程,可能會低估反硝化強(qiáng)度。

(3)缺少明確的不同采樣深度的分組規(guī)則,本研究對采樣深度的劃分具有一定主觀性,且所選文獻(xiàn)的局限性以及數(shù)據(jù)的部分缺失等原因,都會直接影響整合分析的結(jié)果。

4 結(jié)論與建議

(1)水平空間上,因相同深度不同生態(tài)類型環(huán)境因素的差異性,導(dǎo)致包氣帶反硝化強(qiáng)度存在一定的分布特征。0～0.5 m反硝化強(qiáng)度按由大到小排序為：森林、農(nóng)田、草地、濕地、沙漠；0.5～1 m反硝化強(qiáng)度由大到小排序為：森林、農(nóng)田、草地；1～3 m反硝化強(qiáng)度由大到小排序為農(nóng)田、森林、草地；3～6 m反硝化強(qiáng)度由大到小排序為農(nóng)田、草地、沙漠。黏粒作為包氣帶介質(zhì)重要組成成分,其含量對反硝化強(qiáng)度有顯著影響,表現(xiàn)為反硝化強(qiáng)度隨介質(zhì)中黏粒含量的減小而減?。挥袡C(jī)質(zhì)、全氮及硝態(tài)氮作為反硝化的能源和氮源,其含量與包氣帶反硝化強(qiáng)度顯著正相關(guān)。

(2)垂向空間上,不同生態(tài)類型下包氣帶反硝化強(qiáng)度隨深度增加均呈“S”型變化趨勢。受人類農(nóng)業(yè)生產(chǎn)活動、土壤干濕變化以及凋落物累積等影響,有機(jī)物、氮素及反硝化微生物等在地表(0～0.5 m)大量富集,各生態(tài)類型下的反硝化強(qiáng)度均在此深度達(dá)到最大值；隨深度增加,各生態(tài)類型的有機(jī)物與氮素等反硝化所需環(huán)境因素均有所減弱,導(dǎo)致反硝化強(qiáng)度在0.5～1 m處有所下降；受自養(yǎng)型反硝化微生物活動的影響,草地、農(nóng)田、森林生態(tài)類型反硝化強(qiáng)度在地下1～3 m處達(dá)到次峰值；受垂向運(yùn)移及生物地球化學(xué)過程的影響,各生態(tài)類型在地下3～6 m處的有機(jī)物與氮素含量急劇減小,反硝化強(qiáng)度也隨之達(dá)到最小。

針對本研究發(fā)現(xiàn)的問題,提出以下建議：

(1)測試方法作為探究包氣帶反硝化強(qiáng)度的基礎(chǔ),而當(dāng)前技術(shù)方法并不足以支撐包氣帶整體空間的研究,在今后反硝化研究推進(jìn)過程中應(yīng)首先解決測試方法這一難題。

(2)微生物多樣性及活性作為影響包氣帶反硝化強(qiáng)度的主要因素,其與反硝化強(qiáng)度之間的規(guī)律并不明確。故在今后的研究中,應(yīng)加強(qiáng)微生物對包氣帶反硝化強(qiáng)度影響的機(jī)理研究,同時需注重不同微生物種屬之間交互作用的研究。

(3)受限于科學(xué)技術(shù)水平,目前對包氣帶硝化與反硝化之間互相作用的機(jī)理尚不明確,故仍應(yīng)把硝化與反硝化之間的相互作用作為今后的主要研究方向之一。

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