負(fù)電暈放電對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒Zeta電位的影響

肖雪, 孫平, 劉軍恒, 萬(wàn)垚峰, 范義

(江蘇大學(xué)汽車(chē)與交通工程學(xué)院, 212013, 江蘇鎮(zhèn)江)

柴油機(jī)排氣顆粒數(shù)量多且粒徑微小,大部分小于100 nm,可由呼吸道進(jìn)入人體體內(nèi)。研究表明,粒徑小于100 nm的顆粒可穿透人體細(xì)胞壁,引發(fā)血液等多方面的疾病[1-4]。此外,柴油機(jī)排氣顆粒不易沉降,懸浮在大氣中會(huì)對(duì)環(huán)境造成一定的影響。在國(guó)Ⅵ階段重型車(chē)污染物排放標(biāo)準(zhǔn)中,新增了顆粒物數(shù)量(PN)限值。因此,控制柴油機(jī)顆粒排放,尤其是小粒徑顆粒排放,具有重要的意義。荷電凝并(electrical agglomeration)是一種比較成熟的技術(shù),已被廣泛應(yīng)用于化工、建材、冶金等領(lǐng)域。荷電凝并技術(shù)通過(guò)對(duì)顆粒物荷電,增強(qiáng)顆粒之間的聚并效應(yīng),能促使顆粒直徑變大并降低微納米顆粒的數(shù)量[5]。近年來(lái),國(guó)內(nèi)外學(xué)者已將這一技術(shù)運(yùn)用于柴油機(jī)排氣的治理,開(kāi)辟了柴油機(jī)排氣顆粒凈化的一個(gè)新研究領(lǐng)域。Boichot等將荷電凝并技術(shù)用于柴油機(jī)排氣顆粒物的凈化處理,研究了帶電顆粒物在不同流速下凝并前后的粒徑分布及數(shù)量減少率[6]。

對(duì)顆粒物進(jìn)行荷電是荷電凝并技術(shù)的關(guān)鍵,主要通過(guò)氣體放電實(shí)現(xiàn),放電形式主要包括電暈放電、輝光放電和介質(zhì)阻擋放電等[7]。電暈放電可在高溫常壓下產(chǎn)生大量自由電子,當(dāng)電子引起碰撞電離后,電子被驅(qū)往遠(yuǎn)離電極的空間,并形成負(fù)離子,這些負(fù)離子會(huì)與顆粒碰撞,使顆粒帶電。曾科等利用線筒式荷電裝置,采用電暈放電技術(shù)對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒進(jìn)行荷電處理,結(jié)果表明,在不同工況下加電后排氣顆粒波許煙度值明顯降低[8]。王培清等研究發(fā)現(xiàn),在電暈放電條件下,柴油機(jī)排氣顆粒的荷質(zhì)比與極間電壓成正比,且負(fù)荷對(duì)荷質(zhì)比的影響比轉(zhuǎn)速的影響更為顯著[9]。杜小朋等通過(guò)試驗(yàn),探究了柴油機(jī)排氣顆粒物荷電效果與排氣流速之間的關(guān)系[10]。Okubo等利用法拉第筒和電量計(jì)對(duì)電暈荷電后的柴油機(jī)排氣顆粒進(jìn)行了收集與測(cè)量,結(jié)果表明當(dāng)氣體流速為0.28 m/s時(shí),顆粒荷質(zhì)比達(dá)到最大值-126 μC/g[11]。上述研究表明,采用電暈放電技術(shù)可以有效提高柴油機(jī)排氣顆粒的帶電量。帶有電荷的細(xì)小顆粒具有更高的擴(kuò)散系數(shù),與其他顆粒的碰撞概率變大,因此電暈放電技術(shù)可加強(qiáng)顆粒間的凝并效應(yīng),促進(jìn)顆粒粒徑增大,進(jìn)而在一定程度上降低柴油機(jī)排氣細(xì)小顆粒的數(shù)量濃度。

柴油機(jī)排氣顆粒在電場(chǎng)中荷電時(shí),顆粒荷電量的大小直接影響其運(yùn)動(dòng)、凝并等環(huán)節(jié)[12-13]。盡管目前部分學(xué)者對(duì)電暈放電條件下柴油機(jī)排氣顆粒的荷電過(guò)程做了相關(guān)研究,但有關(guān)顆粒荷電量方面的研究卻鮮有報(bào)道。為了進(jìn)一步對(duì)荷電后的柴油機(jī)排氣顆粒進(jìn)行動(dòng)力學(xué)分析,并對(duì)其運(yùn)動(dòng)及凝并過(guò)程進(jìn)行深入研究,有必要探究柴油機(jī)排氣顆粒在電暈放電條件下的荷電特性。因此,本研究搭建了電暈放電條件下柴油機(jī)排氣顆粒荷電試驗(yàn)臺(tái)架,對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒進(jìn)行預(yù)荷電處理,并通過(guò)分析顆粒的Zeta電位來(lái)表征顆粒物的荷電狀態(tài),探究不同因素對(duì)顆粒荷電量的影響。

1 試驗(yàn)裝置及試驗(yàn)方法

1.1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)樣機(jī)為濰柴動(dòng)力揚(yáng)州柴油機(jī)有限責(zé)任公司的YZ4DB1-40型柴油機(jī),主要結(jié)構(gòu)參數(shù)及性能如表1所示。試驗(yàn)時(shí)不改變?cè)瓩C(jī)的噴油時(shí)刻、噴油壓力等控制參數(shù),燃料為市購(gòu)國(guó)V0號(hào)柴油。

表1 柴油機(jī)主要性能及結(jié)構(gòu)參數(shù)

圖1 試驗(yàn)系統(tǒng)示意圖

試驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示,主要由柴油機(jī)、溫度控制系統(tǒng)、荷電反應(yīng)器、電源供給裝置和顆粒采集裝置等組成。首先通過(guò)離心風(fēng)機(jī)對(duì)冷凝管進(jìn)行冷卻,以去除排氣中的水氣,并用陶瓷管加熱器對(duì)排氣進(jìn)行加熱升溫,以便向荷電裝置提供一定溫度的排氣,再采用PT100熱電阻傳感器監(jiān)控荷電反應(yīng)器放電區(qū)域內(nèi)部的溫度。荷電反應(yīng)器為同軸線筒結(jié)構(gòu),荷電區(qū)域?yàn)橹睆?2 mm的不銹鋼管,絕緣介質(zhì)為內(nèi)徑3 mm、壁厚1.5 mm的陶瓷管,放電電極位于不銹鋼管軸心。試驗(yàn)電源為大連泰思科技有限公司的TE4020負(fù)高壓直流電源(測(cè)量精度為1%),在0～50 kV范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào),最大輸出電流為1 mA。在荷電反應(yīng)器后端配備裝有去離子水的洗氣瓶用于采集排氣顆粒,通過(guò)流量計(jì)及真空泵對(duì)采樣氣體流量進(jìn)行控制。

圖2 帶電顆粒周?chē)Ｗ臃植际疽鈭D

1.2 顆粒物荷電量的測(cè)量原理及方法

1.2.1 荷電量的測(cè)量原理 通過(guò)顆粒的Zeta電位來(lái)表征顆粒物的荷電狀態(tài)。Zeta電位是指位于雙電層中的擴(kuò)散層與固體表面斯特恩層之間的滑動(dòng)界面上的電位,如圖2所示。由顆粒在懸浮液中的Zeta電位值,可以推斷出其表面電荷的密度和電荷的極性等[14]。分散在去離子水中顆粒的Zeta電位通過(guò)Malvern Zetasizer Nano ZS90型電位儀采用電泳法直接測(cè)量,通過(guò)檢測(cè)樣品散射光頻率的移動(dòng)得到帶電顆粒的電泳運(yùn)動(dòng)速度,利用Herry方程得到電位[15]。測(cè)試溶劑是濃度為0.01 mol/L的NaCl溶液,pH為6,溫度控制在(24.5±1.5) ℃,測(cè)試電場(chǎng)強(qiáng)度為16 V/cm,重復(fù)3次測(cè)量取平均值。顆粒表面的電荷密度σ采用Gouy-Chapman公式計(jì)算[16-17]

(1)

式中:ξ為顆粒的Zeta電位;εw為水在298 K時(shí)的相對(duì)介電質(zhì)常數(shù);ε0為真空介電常數(shù);ρ為NaCl溶液的質(zhì)量濃度;e為基本電荷量;kB為玻爾茲曼常數(shù);T為測(cè)試溫度。

假定柴油機(jī)排氣顆粒為球形,顆粒的荷電量q由下式計(jì)算

q=4π(dp/2)2σ

(2)

式中:dp為顆粒粒徑;σ為顆粒表面的電荷密度。電位儀測(cè)得顆粒在不加電和加電時(shí)的Zeta電位分別為ξ0和ξ1,代入式(1)和式(2)中可計(jì)算出電量q0和q1,則顆粒因電暈放電而獲得的電量

q=q0-q1

(3)

1.2.2 荷電量的測(cè)量方法 電暈放電按起暈電極極性可分為正電暈放電和負(fù)電暈放電。正電暈放電時(shí),電子崩由光電離產(chǎn)生,電子到達(dá)正電暈線即被中和,正離子在空間電場(chǎng)中緩慢運(yùn)動(dòng)。負(fù)電暈放電時(shí),電子崩主要為碰撞電離,在電暈區(qū)產(chǎn)生的負(fù)離子繼續(xù)向外擴(kuò)散[18]。在相同放電參數(shù)下,負(fù)電暈放電過(guò)程更加穩(wěn)定,產(chǎn)生的離子濃度也更高[19],故本研究均在負(fù)電暈放電下進(jìn)行。

試驗(yàn)選取柴油機(jī)額定轉(zhuǎn)速2 600 r/min,將25%、50%和100%負(fù)荷作為工況點(diǎn)。調(diào)整柴油機(jī)至穩(wěn)定運(yùn)行工況,通過(guò)陶瓷管加熱器將放電區(qū)域內(nèi)部溫度分別調(diào)節(jié)為300、400和500 ℃,隨后將高壓電源的電壓分別調(diào)節(jié)為0、-5、-10、-15和-20 kV。在0～-20 kV電壓范圍內(nèi),電極電流的范圍為0～-0.42 mA,荷電裝置消耗的功率范圍僅為0～8 W。待荷電裝置電壓穩(wěn)定5 min后,打開(kāi)真空泵并將采氣流量控制為10 L/min,采樣時(shí)間為5 min。

2 試驗(yàn)及計(jì)算結(jié)果分析

2.1 荷電電壓對(duì)顆粒Zeta電位的影響

在電暈放電條件下,顆粒的荷電方式分為電場(chǎng)荷電和擴(kuò)散荷電。粒徑大于500 nm的顆粒以電場(chǎng)荷電為主,粒徑小于200 nm的顆粒以擴(kuò)散荷電為主,粒徑在200～500 nm之間的顆粒2種荷電均有[20]。柴油機(jī)排氣顆粒主要集中在小于100 nm的粒徑范圍內(nèi),以擴(kuò)散荷電為主。

在柴油機(jī)轉(zhuǎn)速為2 600 r/min、全負(fù)荷、荷電區(qū)溫度為500 ℃時(shí),排氣顆粒的Zeta電位隨荷電電壓的變化如圖3a所示,計(jì)算出的顆粒荷電量如圖3b所示(圖中e為元電荷)。在未加電時(shí),由于顆粒表面的負(fù)電性官能團(tuán)如—OH等的存在,顆粒的Zeta電位為-0.60 mV。隨著電壓的升高,Zeta電位絕對(duì)值和顆粒荷電量都不斷增大,當(dāng)電壓由-5 kV上升到-10 kV時(shí),Zeta電位變化明顯,絕對(duì)值達(dá)到0.80 mV,單個(gè)顆粒的荷電量也有顯著的增加,此時(shí)電子崩開(kāi)始發(fā)生,顆粒開(kāi)始浸潤(rùn)在自由電子和負(fù)離子中。隨著電壓不斷升高,注入荷電區(qū)的能量增加,空氣電離程度加劇,空間平均場(chǎng)強(qiáng)和電荷密度增大,導(dǎo)致顆粒荷電量增加。依據(jù)EDLVO理論,顆粒負(fù)電性增強(qiáng)導(dǎo)致顆粒間的靜電斥力增加,所以顆粒的Zeta電位絕對(duì)值增大[21]。

(a)顆粒的Zeta電位

(b)單個(gè)顆粒的荷電量圖3 荷電電壓對(duì)顆粒Zeta電位及荷電量的影響

2.2 荷電區(qū)溫度對(duì)顆粒Zeta電位的影響

圖4所示為50%負(fù)荷時(shí),荷電區(qū)溫度對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒Zeta電位和荷電量的影響。從圖4a可以看出:隨著溫度的升高,Zeta電位對(duì)荷電電壓的響應(yīng)速度加快;當(dāng)荷電區(qū)溫度為300 ℃、荷電電壓由0變?yōu)?10 kV時(shí),Zeta電位絕對(duì)值的增幅僅為0.02 mV,而當(dāng)荷電區(qū)溫度為400 ℃時(shí),Zeta電位絕對(duì)值的增幅可達(dá)到0.11 mV。這主要是由于高溫使氣體分子獲得了更大的動(dòng)能,降低了分子電離能,同時(shí)電子自由程變大,使電子在電場(chǎng)中的加速距離增加,從而使電子能量提高,所以溫度升高時(shí)自由電子更容易打開(kāi)氣體分子的外圍電子,產(chǎn)生新的自由電子,直至形成電子崩,導(dǎo)致電暈放電[22-23]。因此,高溫可有效降低電暈放電時(shí)的起暈電壓,使得柴油機(jī)排氣顆粒迅速帶上電荷。圖4b所示為50%負(fù)荷、荷電電壓為-15 kV時(shí),不同溫度下單個(gè)顆粒荷電量的計(jì)算結(jié)果,從中可以看出,當(dāng)荷電區(qū)溫度從300 ℃升高到400 ℃時(shí),柴油機(jī)排氣顆粒的荷電量明顯增加,這與顆粒Zeta電位隨溫度的變化規(guī)律一致;當(dāng)溫度從400 ℃升高到500 ℃時(shí),顆粒的荷電量略有增加,主要是因?yàn)闇囟壬呤关?fù)離子的遷移率變大,因而在相同電場(chǎng)強(qiáng)度下離子運(yùn)動(dòng)速度更快,顆粒與離子碰撞的概率增加,所以顆粒的荷電量有所增加。

(a)顆粒的Zeta電位

(b)單個(gè)顆粒的荷電量圖4 溫度對(duì)顆粒Zeta電位及荷電量的影響

2.3 發(fā)動(dòng)機(jī)負(fù)荷對(duì)顆粒Zeta電位的影響

圖5a所示是電暈放電時(shí),在25%、50%和100%負(fù)荷下柴油機(jī)排氣顆粒的Zeta電位變化情況,從中可以看出,不加電時(shí)顆粒Zeta電位的絕對(duì)值在低負(fù)荷下較大,25%負(fù)荷下為0.65 mV。這主要是由于低負(fù)荷下空燃比較高,已生成碳煙與氧氣接觸的概率增加,這導(dǎo)致更多的碳層邊緣原子與自由羥基結(jié)合,并且低負(fù)荷下溫度較低,碳煙顆粒表面附著的羥基的氧化作用減弱,故低負(fù)荷下形成的顆粒表面存在較多的羥基官能團(tuán)(C—OH),負(fù)電性較強(qiáng),Zeta電位的絕對(duì)值較大;當(dāng)給放電電極施加負(fù)高壓電時(shí),各負(fù)荷下顆粒Zeta電位的絕對(duì)值隨電壓的升高呈增加趨勢(shì),且當(dāng)荷電電壓達(dá)到-10 kV以后,顆粒Zeta電位的絕對(duì)值隨負(fù)荷的升高而增大,表明隨著電暈放電的進(jìn)行,高負(fù)荷下柴油機(jī)排氣顆粒的荷電量更多,其負(fù)電性大大增強(qiáng)。圖5b所示為荷電電壓為15 kV時(shí),不同負(fù)荷下的荷電量計(jì)算結(jié)果,從中可以看出,隨著負(fù)荷的增加,顆粒荷電量有所增加,全負(fù)荷下的荷電效果最好,與顆粒Zeta電位的變化規(guī)律相一致。這主要是因?yàn)榈拓?fù)荷工況下循環(huán)供油量較少,燃燒室內(nèi)稀燃區(qū)域面積增大,且缸內(nèi)低溫增大了燃料的不完全燃燒程度,形成較多未燃HC顆粒,顆粒吸附的可溶性有機(jī)物(SOF)的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大,導(dǎo)致顆粒凝聚和粘結(jié)現(xiàn)象嚴(yán)重,因此柴油機(jī)在低負(fù)荷工況下排氣顆粒分布緊密,而在全負(fù)荷工況下,顆粒形貌多為分散的樹(shù)杈形狀或鏈狀結(jié)構(gòu)[24]。依據(jù)Chang提出的理論,在單極擴(kuò)散荷電條件下,顆粒荷電量與其表面積及電容正相關(guān)[25]。當(dāng)顆粒遷移直徑相同時(shí),分散鏈狀結(jié)構(gòu)顆粒的電容值及表面積更大,因此,全負(fù)荷時(shí)柴油機(jī)排氣顆粒由擴(kuò)散荷電獲得的電量更多。

(a)顆粒的Zeta電位

(b)單個(gè)顆粒的荷電量圖5 負(fù)荷對(duì)顆粒Zeta電位及荷電量的影響

3 結(jié) 論

本研究采用負(fù)電暈放電的方式,對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒進(jìn)行了預(yù)荷電處理,通過(guò)分析柴油機(jī)排氣顆粒的Zeta電位,從而表征顆粒物的荷電狀態(tài)。綜合考察了荷電電壓、荷電區(qū)溫度和發(fā)動(dòng)機(jī)負(fù)荷等參數(shù)對(duì)柴油機(jī)排氣顆粒Zeta電位的影響,得出如下結(jié)論。

(1)在負(fù)電暈放電條件下,隨荷電電壓升高,荷電區(qū)域空間離子密度增加,柴油機(jī)排氣顆粒與負(fù)離子碰撞概率增大,荷電量顯著提高。顆粒帶有的電荷越多,其負(fù)電性增強(qiáng)導(dǎo)致顆粒間的靜電斥力就越大,表現(xiàn)為顆粒Zeta電位絕對(duì)值增大。

(2)高溫可有效降低柴油機(jī)排氣顆粒電暈放電的氣暈電壓。電暈放電發(fā)生后,升高溫度有利于負(fù)離子遷移率的增加,在一定程度上可以提高顆粒的荷電量。

(3)放電參數(shù)相同時(shí),增加柴油機(jī)負(fù)荷可使顆粒的表面積和電容大大增加,從而可增加顆粒的擴(kuò)散荷電量。

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