污染水體底泥中重金屬的處理技術(shù)研究進展

鄧燦 韋德權(quán)

摘要 針對河湖泊涌等水體底泥重金屬污染問題，介紹了我國水體底泥的重金屬污染現(xiàn)狀及其來源，分析了近年來國內(nèi)外污染底泥中重金屬處理技術(shù)的原理及其應(yīng)用現(xiàn)狀，主要包括底泥重金屬穩(wěn)定化技術(shù)和底泥重金屬去除方法?？偨Y(jié)了底泥重金屬處理技術(shù)的優(yōu)缺點，期望能為今后底泥重金屬處理技術(shù)的研究提供參考。

關(guān)鍵詞 污染底泥；重金屬；穩(wěn)定化；去除方法

中圖分類號 X52文獻標識碼 A文章編號 0517-6611（2018）01-0024-04

Abstract More and more attention was paid on the pollution of rivers and lakes sediments，particularly the heavy metal pollution.The principles and application status of heavy metal contamination of sediment was presented，and the treatment methods of heavy metal pollution from domestic and abroad in recent years was summarized，including the stabilization and removal technology of heavy metal.Lastly，their advantages and disadvantages of these technologies were compared，which was desirable to provide a theoretical basis for the processing of heavy metal in sediments.

Key words Contaminated water sediments；Heavy metal；Stabilization；Removal technology

近幾年，隨著工業(yè)化進程的加快，大量未經(jīng)有效處理的工業(yè)廢水和生活污水無序排放，導(dǎo)致我國河湖泊發(fā)生了不同程度的污染，環(huán)境保護部《2016中國環(huán)境狀況公報》顯示，全國地表水1 940個斷面中，劣Ⅴ類水質(zhì)斷面占8.6%[1]。水體中的污染物會逐步在底泥中累積富集，尤其是工業(yè)廢水中的大量重金屬污染物。重金屬能與水中的某些離子形成結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的絡(luò)合物，吸附在水中懸浮小顆粒上，最終在底泥中富集，使得底泥成為重金屬污染物的主要載體[2]。當上覆水水質(zhì)發(fā)生變化、水體擾動等外界環(huán)境條件發(fā)生變化時，底泥中富集的重金屬重新釋放到水體中，引起水體二次污染。含重金屬的污染底泥還會對底棲生物和上覆水中的生物新陳代謝活動造成不利影響，并且會通過食物鏈的富集作用進一步影響陸生生物甚至人類健康[3]。河湖底泥重金屬對于水環(huán)境而言是一種巨大的潛在威脅，重金屬污染底泥的處理處置也是黑臭水體治理工程中的重要內(nèi)容之一。因此，對于河湖底泥中重金屬的去除顯得尤為重要。筆者介紹了底泥中重金屬的處理技術(shù)，目前用于底泥中重金屬的處理技術(shù)主要包括重金屬的固化/穩(wěn)定化技術(shù)和分離方法兩類，其中底泥中重金屬的分離方法包括化學(xué)淋洗技術(shù)、生物淋洗技術(shù)、植物修復(fù)技術(shù)和電動修復(fù)技術(shù)等。

1 我國河湖底泥重金屬污染現(xiàn)狀

1.1 底泥重金屬污染物的來源

底泥中重金屬的來源分為人為來源和自然來源2個方面，其中人為來源是底泥中重金屬的最重要來源，自然來源中水所處的成土因素對底泥中重金屬的含量影響較大[4]。重金屬進入水體的方式主要包括各類工業(yè)廢水、土壤沖刷、地表徑流、大氣降塵及農(nóng)藥施用等[5]，通過復(fù)雜的物化過程、生物過程在河湖底泥中沉積逐漸富集。簡敏菲等[6]對鄱陽湖-樂安河濕地中重金屬來源進行分析時發(fā)現(xiàn)，Cu主要來源于礦山開采排放的重金屬酸性廢水，Cd主要來源于樂安河流域兩岸的工業(yè)活動。張彥等[7]研究發(fā)現(xiàn)，渤海灣天津段表層底泥中重金屬污染受自然來源和人為來源雙重作用，其中環(huán)渤海地區(qū)入海河流以工業(yè)源為主。王漫漫[8]采用多元統(tǒng)計方法相關(guān)性分析等方法，對太湖流域河水和表層底泥中的重金屬來源進行解析，結(jié)果表明，吳淞江昆山段表層底泥中Cr、Co、Ni、Pb可能主要來自自然和工業(yè)活動，Mn和Cd可能主要來自于自然源，Cu可能主要來自工業(yè)活動。孫博等[9]采用主成分分析法分析發(fā)現(xiàn)，山東省境內(nèi)的婁山河、墨水河、小清河、沂河的重金屬污染來源具有相似性，主要為人為來源，如工業(yè)污染、生活垃圾、農(nóng)藥化肥等生產(chǎn)生活活動。

1.2 底泥重金屬污染現(xiàn)狀 近年來，陸續(xù)有學(xué)者對國內(nèi)重要河湖的底泥重金屬污染現(xiàn)狀進行了調(diào)研和分析，包括長江、黃河、太湖、白洋淀、湘江等?？傮w來說，這些河湖中底泥重金屬含量明顯高于當?shù)赝寥辣尘爸?，部分受工業(yè)污水影響嚴重的河湖中底泥重金屬污染更為嚴重。

張興梅等[10]研究了三峽庫區(qū)重慶段底泥重金屬污染情況，結(jié)果顯示，該段底泥的重金屬污染物為Zn、Pb、Cu等，底泥在80～90 cm深度處重金屬的含量最大，其中Cu的含量高達180 mg/kg。張立等[11]研究玄武湖底泥重金屬污染情況時發(fā)現(xiàn)，底泥中Ni的個別樣品含量超出背景值5倍，Cr、Zn、Pb分別超出2.0～3.0、2.0和1.5倍。Pb和Zn的酸可提取態(tài)占有較高比例，其生物有效性較大，對玄武湖水體具有較大生態(tài)危害。胡斌等[12]調(diào)查昆明市盤龍江底泥重金屬污染時發(fā)現(xiàn)，Zn、Cu、Cd處于嚴重污染水平，Pb、Cr為低、中度污染水平，其底泥已不適宜用于農(nóng)作物肥料。楊卓等[13]調(diào)查了白洋淀湖區(qū)底泥重金屬污染現(xiàn)狀，并進行了污染和生態(tài)危害評價，發(fā)現(xiàn)白洋淀底泥中Pb、Cd的含量處于較高水平。陳守莉等[14]研究發(fā)現(xiàn)，太湖湖泊進水口底泥中重金屬的復(fù)合污染較嚴重，底泥中污染重金屬主要為Cu、Cd、Ni、Zn，其中Zn的最高含量達到337 mg/kg。徐圣友等[15]研究巢湖沉積物中重金屬時發(fā)現(xiàn)，Zn和Mn的質(zhì)量較高，且Mn的可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)等可利用態(tài)所占比例較大，一旦水體條件改變，對巢湖流域存在潛在的生態(tài)風(fēng)險。

通過整理已有的文獻和資料[16]，比較了我國部分河湖底泥重金屬含量，結(jié)果見表1。與《土壤環(huán)境質(zhì)量標準》（GB 15618—1995）二級標準對比可知，我國河流、湖泊底泥已受到不同程度的重金屬污染，部分指標已超出GB 15618—1995二級標準，對河流底泥重金屬污染的治理已迫在眉睫。

2 底泥中重金屬的污染治理技術(shù)

在今后的河湖治理過程中，外源污染控制效果會不斷改善，底泥污染治理的必要性和緊迫性將日益突出，對污染底泥中重金屬的處理問題尤甚。河湖底泥的重金屬治理一般采用土壤重金屬污染修復(fù)技術(shù)。目前，重金屬污染底泥的處理方法主要有2種，一是利用固化/穩(wěn)定化技術(shù)，通過改變底泥中重金屬的存在形態(tài)，降低其生態(tài)活性，減輕重金屬毒性風(fēng)險，控制重金屬污染[17- 18]；二是利用去除方法將重金屬從污染底泥中分離之后再進行處理，從根源去除重金屬的污染問題[19-20]，該項技術(shù)的核心是重金屬與底泥的分離。

2.1 底泥重金屬的固化/穩(wěn)定化技術(shù)

底泥中重金屬的遷移能力受制于其不同的存在形態(tài)，按照重金屬與底泥結(jié)合緊密程度不同可分為多個等級。目前較為廣泛接受的是Tessier等提出的5種形態(tài)，即可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、硫化物/有機質(zhì)結(jié)合態(tài)和殘渣態(tài)，前3種形態(tài)的重金屬活性較強，相對遷移能力也高，其占比越高，表明底泥潛在重金屬危害程度就越大，后2種相對較為穩(wěn)定，遷移能力較弱[21]。

底泥固化/穩(wěn)定化處理技術(shù)利用物理-化學(xué)方法改變底泥中重金屬存在形態(tài)，將其由活潑態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榉€(wěn)定態(tài)[22]。其中固化過程主要是指在污染底泥中添加固化劑，使其從流體態(tài)轉(zhuǎn)化為能滿足一定工程特性的固體，重金屬等污染物被包裹在固化體中；穩(wěn)定化過程是指添加穩(wěn)定劑等將底泥中處于活潑態(tài)的重金屬轉(zhuǎn)變成穩(wěn)定態(tài)的過程，這些物質(zhì)通過改變底泥的理化性質(zhì)使得重金屬在底泥中的吸附增加或者生成沉淀，從而降低重金屬的毒性[23]。

固化/穩(wěn)定化方法是目前處理重金屬污染底泥的主要方法，尤其是對于重金屬含量較高的底泥，其在進行如脫水等后續(xù)處理之前需要先進行固化/穩(wěn)定化。常用的固化/穩(wěn)定化方法有水泥固化、石灰固化、瀝青固化、藥劑穩(wěn)定化等[24]。其中水泥基材料固化（如水泥、石灰、石膏及鈣鎂鹽、鈣鎂氧化物等）以其低廉的價格、強黏結(jié)能力及對重金屬等無機污染物的強穩(wěn)定化作用等優(yōu)點，目前已成為主流的底泥固化劑。該技術(shù)通過污染底泥與水泥混凝土混合形成固化體，將底泥中的重金屬包裹，減少污染底泥及重金屬的暴露表面積，降低底泥的滲透性和重金屬成分的浸出，最后達到固化的目的[22]。武博然等[25]采用水泥系固化劑固化含重金屬的疏浚底泥時發(fā)現(xiàn)，固化底泥樣品重金屬浸出液中Cd、Cr、Ni和Zn均未檢出，而As和Cu濃度分別為0.031和0.003 mg/L，低于地表水 Ⅱ 類水限值，重金屬穩(wěn)定化效果良好。李海波等[26]采用硫化亞鐵修復(fù)湖泊污染底泥時發(fā)現(xiàn)，硫化亞鐵能夠有效地穩(wěn)定化底泥中的重金屬Cu、Pb和Cd，其中Cu的固定化是通過形成CuS沉淀，而Pb和Cd的穩(wěn)定化包括生成金屬硫化物沉淀和氫氧化鐵共沉淀2個過程。磷酸系固化劑也得到了較多的關(guān)注，如蘇良湖[27]采用100 g/kg投加量的磷酸二氫銨、磷酸二氫鈣處理底泥時，浸出液中Zn濃度下降70%～85%，Mn濃度下降40%～90%，但是磷酸鹽的加入使浸出液中總磷濃度顯著增大。由此也可以看出，單一固化劑對于不同重金屬的固化效果差別較大，可考慮多種固化劑復(fù)合使用。

固化/穩(wěn)定化方法處理費用低、操作簡單，已得到廣泛的應(yīng)用。但當前使用固定化藥劑對底泥進行固定化處理后，底泥中釋放出來污染物仍有造成環(huán)境污染的可能，固化產(chǎn)物中重金屬的穩(wěn)定性仍需要進一步研究。

2.2 底泥重金屬的去除方法

2.2.1 化學(xué)淋濾法?；瘜W(xué)淋濾法是采用易與重金屬結(jié)合的物質(zhì)，使重金屬形成可溶性金屬離子或絡(luò)合物而溶出，溶出的重金屬可通過添加CaO、NaOH或硫化物等進行沉淀而被去除[28]，結(jié)合態(tài)重金屬溶出的方式有離子交換作用、螯合劑和表面活性劑的絡(luò)合作用等。常用的淋洗劑主要包括強無機酸、還原劑、表面活性劑、螯合劑[如乙二胺四乙酸二鈉（EDTA）、二乙基三乙酸（NTA）等][29]。1999—2001年美國紐約和新澤西港口Cd、Pb和Zn等重金屬污染的疏浚底泥處理采用大規(guī)模的淋洗技術(shù)，年處理量達20萬m3，起到了示范作用。在實際使用中，需根據(jù)污染底泥中污染物的類別、濃度及其在底泥的存在形態(tài)等選擇合適的淋洗劑，并綜合考慮處理目標及處理成本等因素。

封帥[30]采用1 mol/L鹽酸對河道污染底泥進行化學(xué)淋洗，其對Cu和Zn的去除率分別達到76.5%和77.8%。Papasiopi等[31]利用EDTA進行底泥中重金屬萃取試驗的結(jié)果表明，當萃取劑EDTA的有效濃度為0.1 mol/L時，最高可以萃取底泥中70%的Zn和30%的Pb?；瘜W(xué)淋洗時對不同重金屬的去除率差別較大的原因可能是底泥對不同重金屬的吸附結(jié)合能力差異較大。

化學(xué)淋洗技術(shù)處理時間短，效果顯著，但在實際應(yīng)用中最大的問題是處理費用高，同時過程中會帶入新的污染物質(zhì)可能會導(dǎo)致二次污染現(xiàn)象。

2.2.2 生物淋濾法。

生物淋濾技術(shù)是利用微生物的直接作用或間接作用，與底泥中的重金屬等產(chǎn)生氧化、還原、絡(luò)合、吸附或溶解作用，提高污泥的氧化還原電位、減小pH，從而使其中的重金屬發(fā)生溶解，將底泥中的重金屬分離，類似于細菌冶金[19]。目前，用于生物淋濾的微生物有硫桿菌屬、硫化桿菌屬、酸菌屬、嗜酸菌以及一些與硫桿菌聯(lián)合生長的兼性嗜酸異養(yǎng)菌等[22]。生物淋濾包括2個過程：一是微生物的直接作用，即代謝產(chǎn)生的氧化酶系統(tǒng)直接將金屬硫化物氧化成可溶性的硫酸鹽；二是微生物代謝產(chǎn)物的間接作用，底泥中的硫元素或還原態(tài)硫化物通過硫氧化細菌氧化為硫酸，降低了底泥的pH，從而提高金屬的溶解性[32]。

國內(nèi)外研究者對生物淋濾做了較多研究，如張再利等[33]從礦山酸性廢水中分離純化得到氧化亞鐵硫桿菌與氧化硫硫桿菌，并利用這2種細菌對河流底泥中Cd、Cr、Pb、Ni、Cu 和 Zn 這6 種重金屬進行生物淋濾，結(jié)果表明，氧化亞鐵硫桿菌對重金屬的浸出能力高于氧化硫硫桿菌，前者對 Cd、Cr、Ni、Cu 和 Zn 的浸出率最高可達 60%、45%、70%、90%和 75%。趙亮等[34]利用微生物淋濾處理河流重金屬污染底泥，研究發(fā)現(xiàn)，當?shù)啄喙腆w濃度為10%時，淋濾12 d后，其對Zn、Cu和Cr的去除率分別可達60%、65%和20%以上。謝華明等[35]采用以氧化亞鐵硫桿菌為主的土著微生物淋濾湘江底泥時發(fā)現(xiàn)，最優(yōu)試驗條件下底泥中Cd、Zn 和Cu 的去除率分別為83.1%、75.3% 和61.2%，且淋濾后底泥中大部分重金屬以殘渣態(tài)存在，降低了底泥中重金屬的毒性。Wong等[36]從厭氧消化污泥分離出嗜酸氧化亞鐵硫桿菌，并與FeS2結(jié)合，結(jié)果表明，其對污泥中Zn、Cr、Cu、Pb和Ni的去除率分別高達99%、65%、74%、58% 和84%，效果顯著。

生物淋濾技術(shù)使用條件溫和、運行成本低，對重金屬去除率高，具有非常大的應(yīng)用潛力。但目前生物淋濾技術(shù)作為底泥處理方法以實驗室研究為主，缺乏大規(guī)模應(yīng)用的案例。生物淋濾需要的細菌增殖慢、生物淋濾所需時間長，容易受環(huán)境因素的影響，限制了其大規(guī)模應(yīng)用。

2.2.3 植物修復(fù)技術(shù)。植物修復(fù)技術(shù)利用植物富集原理，通過植物的吸收、揮發(fā)、固化、根濾等作用來轉(zhuǎn)移、貯存或轉(zhuǎn)化重金屬，從而達到凈化底泥的目的[37]。利用超富集植物從底泥中吸收重金屬，運輸?shù)街参锏牡厣喜糠?，然后收割地上部分進行集中處理，重金屬則隨植物收割而永久地從底泥中去除。

谷超[38]研究了黑麥草、高羊茅等不同植物對紅楓湖清淤底泥中重金屬的去除，結(jié)果表明，黑麥草對Pb、Cu、Cr去除較高，高羊茅對Zn、Ni去除較高。Chehregani等[39]種植反枝莧、雀苣屬側(cè)柏等超富集植物時發(fā)現(xiàn)，底泥中重金屬濃度明顯下降，其中Pb去除率最大為98%，底泥中其他重金屬Cd、Zn、Ni和Cu 的去除率分別為72%、79%、34%和73%。這表明超富集植物對重金屬的去除有一定選擇性。

利用植物富集去除底泥中的重金屬成本低，同時還具有顯著的生態(tài)環(huán)境效益。但是植物修復(fù)技術(shù)也存在一些問題，如植物生長周期一般較長，導(dǎo)致植物修復(fù)周期長，單一植物往往僅對某種重金屬具有富集能力，這也限制了植物修復(fù)的進一步應(yīng)用。

2.2.4 電動修復(fù)技術(shù)。

河道底泥的電動修復(fù)技術(shù)是近年來新興起的修復(fù)技術(shù)，在被污染的底泥兩側(cè)負載低壓直流電場，利用電場的物質(zhì)遷移力及重金屬污染物質(zhì)的帶電性，將帶不同電荷的污染物遷移到兩側(cè)進行富集，再經(jīng)過進一步收集處理，從而使污染底泥得到處理[22]。電動修復(fù)技術(shù)的影響因素包括污染底泥的物理性質(zhì)、pH、重金屬在底泥中的存在形態(tài)等因素。

Pedersen等[40]對底泥電滲析技術(shù)去除重金屬Cu、Pb和Zn的2隔室、3隔室裝置和堆場設(shè)計的工藝進行了比較，結(jié)果表明，隔室裝置重金屬的去除效率較高，2隔室和3隔室對Cu、Pb和Zn 的最大去除率為 82%、81%和92%。Kim等[41]對污泥進行了電動修復(fù)試驗研究，結(jié)果表明，污泥中重金屬的形態(tài)是其去除效率的最大影響因素，有機態(tài)和殘渣態(tài)的去除效率較低，分別為34.2%和19.8%，而交換態(tài)的去除效率可高達92.5%。電動修復(fù)技術(shù)與其他技術(shù)聯(lián)合使用能顯著提高其對底泥的去除效率，如Lee等[42]采用電動力學(xué)技術(shù)與微生物聯(lián)合技術(shù)治理重金屬污染土壤，結(jié)果表明，電動力學(xué)與厭氧微生物聯(lián)用對重金屬的去除效率最高，其對Mn、Ni和Zn 的去除效率分別達到66%、58%和78%。Pedersen等[43]采用電滲析方法去除底泥中重金屬，結(jié)果表明，電滲析技術(shù)在去除重金屬（去除率大于40%）的同時，還可以同步去除多環(huán)芳烴、多氯聯(lián)苯等有機物。

電動修復(fù)技術(shù)在處理污染底泥重金屬過程中不需要添加任何藥劑，與傳統(tǒng)的污染底泥治理技術(shù)相比，電動修復(fù)技術(shù)具有處理效果好、周期短、無二次污染等優(yōu)點，但是電動修復(fù)技術(shù)的研究以活性污泥和土壤為主，對于河湖底泥的適應(yīng)性仍需進一步驗證，并且其對現(xiàn)場人員要求較高。

3 結(jié)語

目前，污染底泥中重金屬的物化修復(fù)技術(shù)日漸成熟，固化/穩(wěn)定化技術(shù)能夠在較短時間內(nèi)最大程度地限制重金屬的釋放，具有操作工藝簡單、處理成本低、固化效率高等優(yōu)點，但固定化重金屬的穩(wěn)定性有待于進一步研究，固化的重金屬可能會有二次釋放的風(fēng)險；化學(xué)淋洗去除底泥中重金屬效果顯著，但是處理成本較高，易造成二次污染；電動修復(fù)技術(shù)仍處于實驗室研究階段，尚未形成修復(fù)效率高、可操作性強的工藝；相比其他技術(shù)，生物修復(fù)因具有成本低、適應(yīng)范圍廣、對環(huán)境無二次污染等優(yōu)點，目前已成為最具有潛在應(yīng)用前景的一種修復(fù)技術(shù)，但生物修復(fù)技術(shù)尤其是微生物淋洗技術(shù)目前仍缺乏大規(guī)模處理污染底泥的工程案例。

污染底泥中重金屬處理效果受多種因素的影響，對于多種重金屬污染的底泥，僅依靠某一種修復(fù)技術(shù)難以有效解決復(fù)合的重金屬污染問題。因此，今后的研究方向應(yīng)偏重于多種重金屬修復(fù)技術(shù)的聯(lián)合使用，利用各技術(shù)的優(yōu)點，尋求一種治理效率高、處理能耗低的聯(lián)合修復(fù)方法。但是，要從根本上解決重金屬污染問題，還需要嚴格控制重金屬的人為污染源，禁止工業(yè)廢水、生活污水的任意排放。

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