三峽庫區(qū)典型農(nóng)業(yè)區(qū)土壤重金屬污染特征及風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

王金霞，李謝玲，何清明，陳玉成，蔡 慶，羅 樂，趙 雪

（1. 西南大學(xué)三峽庫區(qū)生態(tài)環(huán)境教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，重慶 400715；2. 重慶工程職業(yè)技術(shù)學(xué)院，重慶 400037；3. 泰州學(xué)院，泰州 225300）

0 引 言

近年來，隨著經(jīng)濟(jì)和社會的快速發(fā)展，現(xiàn)有農(nóng)業(yè)用地急劇減少，土地利用強(qiáng)度不斷增加，大量的農(nóng)業(yè)生產(chǎn)資料（如化肥，農(nóng)藥，有機(jī)肥，農(nóng)膜等）投入到土壤當(dāng)中，因此，土壤重金屬污染已成為重大生態(tài)環(huán)境問題，目前，中國耕地土壤污染點(diǎn)位超標(biāo)率達(dá) 19.4%，其中有82.8%的超標(biāo)點(diǎn)位數(shù)屬于重金屬超標(biāo)[1]。不僅影響了現(xiàn)代農(nóng)業(yè)和社會經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展、也嚴(yán)重威脅了農(nóng)業(yè)生態(tài)環(huán)境和農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量的安全[2-3]。重慶是三峽庫區(qū)農(nóng)產(chǎn)品的重要生產(chǎn)基地，該地區(qū)土壤的環(huán)境質(zhì)量直接影響著當(dāng)?shù)鼐用竦氖称钒踩蜕眢w健康[4]，開展以重金屬為目標(biāo)的重慶市農(nóng)業(yè)土壤環(huán)境質(zhì)量狀況調(diào)查十分必要。

目前，三峽庫區(qū)重慶范圍內(nèi)土壤的相關(guān)研究主要集中在淹沒區(qū)和消落帶土壤重金屬含量、分布及環(huán)境質(zhì)量的評價(jià)[5-10]。2008年，唐將等[11]開展了三峽庫區(qū)較大范圍的土壤調(diào)查研究，提出了三峽庫區(qū)土壤重金屬背景值。許多科研工作者依據(jù)國家環(huán)保局和技術(shù)監(jiān)督局聯(lián)合發(fā)布的《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 15618-1995》[12]展開了對三峽庫區(qū)部分區(qū)域農(nóng)業(yè)土壤重金屬分布特征及環(huán)境質(zhì)量評價(jià)的研究[4，13-14]，但是針對重慶市農(nóng)業(yè)土壤重金屬的研究較少，只是針對部分區(qū)縣和局部地區(qū)農(nóng)業(yè)土壤重金屬的污染特性進(jìn)行了研究，且涉及的重金屬種類不夠全面，近年來，在重慶范圍內(nèi)開展的較為系統(tǒng)的調(diào)查工作較少，針對重慶農(nóng)業(yè)土壤環(huán)境質(zhì)量評價(jià)分析的研究更少。為了解三峽庫區(qū)重慶段最新的農(nóng)業(yè)土壤環(huán)境質(zhì)量狀況，本研究基于《土壤環(huán)境監(jiān)測技術(shù)規(guī)范（HJ/T 166－2004）》[15]、《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn) GB 15618-1995》[12]和三峽庫區(qū)土壤重金屬背景值[11]，以重慶市的銅梁、云陽、萬州、豐都、城口、墊江、南川和江津 8個(gè)區(qū)縣典型農(nóng)業(yè)區(qū)土壤為研究對象，研究了 As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量特征，并對重金屬的污染狀況及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行了評價(jià)，從而了解重慶市最新的農(nóng)業(yè)土壤環(huán)境質(zhì)量狀況，為重慶市農(nóng)業(yè)的健康發(fā)展提供基礎(chǔ)支持。

1 材料與方法

本研究選擇重慶市銅梁、云陽、萬州、豐都、城口、墊江、南川和江津?yàn)檠芯繀^(qū)域，其土壤類型主要以紫色土、紫色水稻土、沖擊潮土和山地黃壤土為主[4]，其土地利用狀況主要是水田、旱地、菜地、果園和林地為主，是三峽庫區(qū)重慶段典型的人工農(nóng)業(yè)生態(tài)系統(tǒng)。在采樣點(diǎn)布設(shè)過程中綜合考慮了各個(gè)區(qū)縣的主要土壤類型和主要的土地利用方式，使樣點(diǎn)盡量在各土壤類型及各種土地利用方式中均勻分布。各區(qū)縣均分別布設(shè)20個(gè)采樣點(diǎn)，總計(jì)布點(diǎn)160個(gè)(圖1)。在各采樣區(qū)，根據(jù)具體情況布設(shè)蛇形多點(diǎn)（6～10點(diǎn)），混合均勻后，按四分法獲取0.50～1.00 kg土壤樣品，裝入聚乙烯塑料袋中，樣品采集時(shí)間為2017年5月。

圖1 研究區(qū)位置及采樣點(diǎn)分布圖Fig.1 Studied area and sampling location map

1.2 樣品處理及測定

土壤樣品在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)自然風(fēng)干，去除樣品中的沙石和動植物殘?bào)w，研磨后過 100目尼龍篩，分裝在聚乙烯塑料袋中，以備分析使用。

準(zhǔn)確稱取過篩的風(fēng)干土壤樣品 0.500 0 g（精確到0.000 2 g）至聚四氟乙烯坩堝內(nèi)，土壤樣品處理用HCl-HNO3-HF-HClO4電熱板消解后，Cr、Cu、Ni和Zn樣品采用火焰原子吸收分光光度計(jì)測定（TAS-990 SUPER AFG），Pb和Cd樣品采用石墨爐原子吸收分光光度計(jì)測定（TAS-990 SUPER AFG），As和Hg采用原子熒光分光光度計(jì)測定（AFS-230E北京海光儀器公司）。As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn標(biāo)準(zhǔn)樣品均來自環(huán)境保護(hù)部標(biāo)準(zhǔn)樣品研究所。在重金屬元素分析測定中采用國家標(biāo)準(zhǔn)樣品GBW07306（GSD-6）進(jìn)行全過程質(zhì)量控制，每種元素測定的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差均小于10%。

1.3 數(shù)據(jù)處理

土壤重金屬含量的平均值、標(biāo)準(zhǔn)差分析應(yīng)用Excel2003和SPSS22.0進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析, 采樣點(diǎn)分布圖與重金屬濃度空間分布圖用ArcGIS 10.2.2軟件完成。

1.4 評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

土壤重金屬污染的評價(jià)標(biāo)準(zhǔn)較多，其中以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 15618-1995》[12]以及土壤重金屬背景值較為常用。本文以三峽庫區(qū)土壤重金屬背景值[11]作為判斷土壤重金屬是否存在累積的標(biāo)準(zhǔn)；以《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 15618-1995》[12]二級標(biāo)準(zhǔn)作為評價(jià)土壤是否污染以及是否需要進(jìn)行污染修復(fù)的標(biāo)準(zhǔn)。

1.5 評價(jià)方法

1.5.1 土壤污染評價(jià)

地積累指數(shù)（Geoaccumulation index, Igeo）法[16-17]主要考慮元素的富集作用，在土壤重金屬評價(jià)過程中得到廣泛應(yīng)用。其評價(jià)方程為

式中Cn為某種金屬的測定濃度；Bn為該重金屬所參考的背景值[11]，1.5是引入的參數(shù)。

1.5.2 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)

潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)（potential ecological risk index,RI）法[18]主要用于評價(jià)重金屬的毒性污染，可以對某一種金屬和多種金屬元素分別作出評價(jià)。

1) 單個(gè)重金屬污染指數(shù)

2) 單個(gè)重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)

表1 地積累指數(shù)與潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)分級[19]Table 1 Classification of Igeo and potential ecological risk indexes

2 結(jié)果與討論

2.1 重金屬含量分析

以唐將[11]研究結(jié)論為背景值進(jìn)行單樣本 T檢驗(yàn)，結(jié)果見表2，重慶市農(nóng)業(yè)土壤中，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn全量的平均值分別為6.110、0.146、96.860、35.346、0.050、30.596、24.723和77.286 mg/kg。從平均值來看，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量均未超過《國家土壤環(huán)境（GB 15618-1995）》二級標(biāo)準(zhǔn)[18]，但個(gè)別土壤樣點(diǎn)的 Cu和 Ni超過《國家土壤環(huán)境（GB 15618-1995）》[18]二級標(biāo)準(zhǔn)，超標(biāo)率分別為20%和16%。與背景值[11]相比較，As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb 和Zn的平均含量均高于背景值， 單樣本T檢驗(yàn)分析結(jié)果顯示，Cd、Cr、Cu、Hg和Zn含量平均值均與背景值呈顯著差異（p<0.01），As、Ni和 Pb含量平均值與背景值則差異不顯著，表明研究區(qū)內(nèi)可能存在不同程度的Cd、Cr、Cu、Hg和Zn累積。

宋珍霞等[4]對重慶市豐都、奉節(jié)、江津、萬州、武隆和忠縣6個(gè)區(qū)縣農(nóng)業(yè)土壤中Cu、Pb和Zn的含量特征進(jìn)行了調(diào)查研究，結(jié)果顯示，2006年重慶市農(nóng)業(yè)土壤Cu、Pb和Zn質(zhì)量分?jǐn)?shù)的平均值分別為29.96、25.45和64.79 mg/kg。本文調(diào)查結(jié)果顯示2017年重慶市農(nóng)業(yè)土壤Cu、Pb和Zn的平均值分別為35.346、24.723和77.286 mg/kg。通過比較顯示，目前重慶市農(nóng)業(yè)土壤Cu和Zn的平均值高于 11 a前宋珍霞等[4]的調(diào)查結(jié)論。重慶農(nóng)業(yè)土壤 Pb平均值與宋珍霞調(diào)查結(jié)論差異不大，結(jié)合上述單樣本 T檢驗(yàn)分析結(jié)果表明，目前重慶農(nóng)業(yè)土壤 Pb未出現(xiàn)累積現(xiàn)象。2015年胡孫等[19]研究結(jié)果顯示，南京市農(nóng)業(yè)土壤Ni、Cu、Zn、As和Pb的質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值分別為30.82、41.8、110.36、12.95、和33.14 mg/kg；2015年邱孟龍等[2]研究結(jié)果顯示，廣東東莞耕地土壤Hg、Cd、Pb和As的質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值分別為 0.15、0.24、48.8和 11.21 mg/kg。2016年索琳娜等[1]的研究結(jié)果顯示，北京市菜地Cd、As、Hg和Zn的質(zhì)量分?jǐn)?shù)平均值分別為0.24、7.71、0.08和89.92 mg/kg。重慶市農(nóng)業(yè)土壤重金屬含量普遍低于北京、南京、廣東等工業(yè)發(fā)達(dá)城地區(qū)，原因可能是發(fā)達(dá)城市電鍍、電子、化工、制革等工業(yè)的影響[2]。

表2 研究區(qū)農(nóng)業(yè)土壤重金屬基本參數(shù)統(tǒng)計(jì)描述Table 2 Descriptive statistics parameters of heavy metals for farmland of study area

2.2 各區(qū)重金屬分布差異分析

以唐將等[11]研究結(jié)論為背景值進(jìn)行單樣本 T檢驗(yàn)，各地區(qū)農(nóng)業(yè)土壤質(zhì)量分?jǐn)?shù)均值及統(tǒng)計(jì)分析結(jié)果見表3。由表3可知，各區(qū)縣8種重金屬含量平均值均未超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 15618-1995》[12]二級標(biāo)準(zhǔn)限量值。顯著性分析結(jié)果顯示：云陽和江津As平均值顯著低于背景值（5.835 mg/kg）（P<0.01），城口和墊江As平均值顯著高于背景值（P<0.01），其中城口 As平均值最高。城口和墊江 Cd平均值顯著低于背景值（0.134 mg/kg）（P<0.01），云陽和豐都 Cd平均值顯著高于背景值（P<0.01），云陽Cd平均值最高。萬州和墊江Cr平均值顯著高于背景值（78.030 mg/kg）（P<0.05），其他6個(gè)區(qū)縣Cr平均值顯著高于背景值（P<0.01），其中城口Cr平均值最高，是背景值1.64倍。除云陽和萬州外，其他 6個(gè)區(qū)縣 Cu平均值顯著高于背景值（25.000 mg/kg）（P<0.01）, 其中城口Cu平均值最高，是背景的2.03倍。豐都Hg平均值顯著低于背景值（0.046 mg/kg）（P<0.05），銅梁和云陽 Hg平均值顯著高于背景值（P<0.05），城口和江津Hg平均值顯著高于背景值（P<0.01），城口Hg平均值最高。云陽Ni平均值顯著低于背景值（29.470 mg/kg）（P<0.05），萬州、豐都和南川Ni平均值顯著低于背景值（P<0.01），銅梁和城口 Ni平均值顯著高于背景值（P<0.01），城口Ni平均值最高。城口Pb平均值顯著低于背景值（23.880 mg/kg）（P<0.05），萬州Pb平均值顯著高于背景值（P<0.05），南川 Pb平均值顯著高于背景值（P<0.01）。銅梁和城口 Zn平均值顯著高于背景值（69.880 mg/kg）（P<0.01），銅梁Zn平均值最高。為了更加直觀的了解研究區(qū)重金屬濃度的空間分布特征，應(yīng)用ArcGIS 10.2.2軟件進(jìn)行克里金插值法得到圖2。

由圖 2可以看出，研究區(qū)域表現(xiàn)為多種金屬復(fù)合污染的特性，其中，各區(qū)采樣點(diǎn)土壤Cr和Cu累積表現(xiàn)出普遍性。各區(qū)重金屬污染又表現(xiàn)出不均勻性，其中，城口等地最為嚴(yán)重，該區(qū)As、Cr、Cu、Hg和Ni含量高于其他區(qū)縣。因此，城口區(qū)土壤重金屬污染的現(xiàn)狀應(yīng)特別給予關(guān)注。農(nóng)業(yè)土壤Cr主要來自于化肥，尤其是磷肥的施用和污水灌溉[20]。Cu累積原因一方面由于三峽庫區(qū)以紫色土壤為主[11]，重慶紫色土壤背景值(59.7 mg/kg)高于全國背景值(22.6 mg/kg)[21]和《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn) GB 15618-1995》二級標(biāo)準(zhǔn)限量值（50.0 mg/kg）[12]。另一方面可視為由于農(nóng)藥和肥料等的過量施用引起的人為污染。Cu被廣泛應(yīng)用于農(nóng)藥生產(chǎn)中，其中，Cu 主要以 CuSO4的形式用作果樹的殺蟲劑[22-23]，Cu飼料添加劑用于加快禽畜的生長，而禽畜對這些微量重金屬添加劑的利用率極低[24]，已有研究表明，隨著飼料中 Cu添加量的增加，這些重金屬排泄量大幅上升，在糞便中的排泄量甚至達(dá)到 95%以上[25]，若長期作為肥料施入土壤，勢必在土壤中富集。導(dǎo)致某些元素在研究區(qū)內(nèi)空間異常較高的原因，一是土壤背景值在不同區(qū)域存在差異性，二是不同時(shí)期重金屬的含量來源受時(shí)空變異、經(jīng)濟(jì)發(fā)展、人為隨機(jī)干擾變異增強(qiáng)有關(guān)[2]。

表3 各區(qū)農(nóng)業(yè)土壤樣品重金屬平均值與背景值顯著性分析Table 3 Heavy metal Mean significance analysis of soil samples of study area

圖2 研究區(qū)土壤重金屬濃度的空間分布Fig.2 Spatial distribution of heavy metal concentrations in study area

2.3 相關(guān)性分析

通過對各元素含量進(jìn)行相關(guān)性分析，可了解各元素之間的相似性，能在一定程度上說明元素的來源是否一致，元素間相關(guān)性顯著（P<0.05）和極顯著（P<0.01），說明元素間一般具有同源關(guān)系或是復(fù)合污染[4]。為了解各重金屬元素之間的相關(guān)性，對重慶市農(nóng)業(yè)土壤重金屬元素兩兩之間進(jìn)行相關(guān)分析，8種重金屬元素間的Pearson相關(guān)性矩陣結(jié)果見表4。

由表4可知，8種重金屬間多種重金屬之間具有顯著或極顯著相關(guān)關(guān)系，表明重慶農(nóng)業(yè)土壤同時(shí)受多種重金屬污染的可能性比較大，即土壤污染存在復(fù)合污染特性，Pb與其他元素不相關(guān)，表明Pb有單獨(dú)的來源，這與其他學(xué)者有關(guān)復(fù)合污染研究的結(jié)論一致[4,26]。

表4 研究區(qū)土壤重金屬各元素全量含量間的Pearson相關(guān)關(guān)系矩陣Table 4 Matrix of Pearson correlation among heavy metals of study area

2.4 土壤污染評價(jià)結(jié)果

圖 3為研究區(qū)土壤重金屬地累積指數(shù)[27-28]評價(jià)結(jié)果箱式圖。

圖3 研究區(qū)土壤重金屬地累積指數(shù)評價(jià)結(jié)果箱式圖Fig.3 Boxplots of geoaccumulation index for heavy metals of study area

從圖3可以看出，所有重金屬地積累指數(shù)平均值Igeo均小于0，表明研究區(qū)土壤未受到重金屬污染，但是從重金屬的地累積指數(shù)分級頻率來看，研究區(qū)農(nóng)業(yè)土壤中個(gè)別樣品Igeo介于0～1之間，表明個(gè)別樣品受到Pb、Cd、Ni、Hg、As、Zn和Cr的輕度污染，比例分別為3.75%、8.75%、11.25%、11.25%、12.5% 、12.5%和15%，受Cu輕度污染樣品所占比例最高，為42.5%。土壤利用方式和地表徑流是影響重金屬遷移的重要因素[29]，80號采樣點(diǎn)取自燃煤電廠周圍的農(nóng)田土壤，以林地為主，由于大氣沉降作用，茂盛的植被可以吸收一定量重金屬，植被脫落后由微生物分解，增加了土壤重金屬含量，林地作用能夠降低地表徑流對土壤的沖刷，因此該采樣點(diǎn)As、Cr、Hg、Pb實(shí)測濃度表現(xiàn)為較高離群值。1～7號采樣點(diǎn)取自旱地，該地區(qū)農(nóng)業(yè)活動密集，且多為坡耕地，土壤蓄水能力弱，降雨形成的地表徑流對其沖刷能力強(qiáng)，故其表層土壤重金屬含量低，因此采樣點(diǎn)多種重金屬實(shí)測濃度表現(xiàn)為較低的離群值。地累積指數(shù)評價(jià)結(jié)果表明重慶農(nóng)業(yè)土壤受Cu污染較嚴(yán)重，其次為 Cr。該結(jié)果與本文各地區(qū)重金屬分布差異分析結(jié)果一致。

2.5 潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)結(jié)果

表5為土壤潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)與風(fēng)險(xiǎn)等級分析結(jié)果。

表5 土壤潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)與風(fēng)險(xiǎn)等級Table 5 Potential ecological risk indexes and risk level in study area

3 結(jié) 論

1）重慶市農(nóng)業(yè)土壤中 As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和 Zn含量平均值均未超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn) GB 15618-1995》的二級標(biāo)準(zhǔn)，但個(gè)別土壤采樣點(diǎn) Cu（20%）和 Ni（16%）超過《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)GB 15618-1995》的二級標(biāo)準(zhǔn)，顯著性分析結(jié)果顯示，研究區(qū)內(nèi)可能存在不同程度的Cd、Cr、Cu、Hg和Zn累積。

2）重慶市農(nóng)業(yè)土壤重金屬污染表現(xiàn)出不均勻性，各區(qū)縣采樣點(diǎn)土壤中Cr和Cu累積表現(xiàn)出普遍性，且研究區(qū)表現(xiàn)為多種重金屬復(fù)合污染的特性，其中城口等地較為嚴(yán)重。

3）地積累指數(shù)法評價(jià)結(jié)果顯示，重慶市農(nóng)業(yè)土壤中8種有毒重金屬為未污染程度，但Cu和Cr存在一定程度累積。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)法結(jié)果顯示，重慶市農(nóng)業(yè)土壤Hg處于中等潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)，As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn處于低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)。Hg是影響重慶市農(nóng)業(yè)土壤綜合潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)的主要元素。

重慶市是中國重要的糧食生產(chǎn)基地，雖然局部地區(qū)存在重金屬累積現(xiàn)象，但土壤總體處于低生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)水平，屬于糧食作物生產(chǎn)安全區(qū)域。

[參 考 文 獻(xiàn)]

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