成型和灼燒溫度對垃圾衍生燃料灰渣理化特性的影響

黎 濤，熊祖鴻，魯 敏，謝 森，熊培培

（中國科學(xué)院廣州能源研究所，廣州 510640）

0 引 言

隨著經(jīng)濟(jì)建設(shè)的發(fā)展，人類活動(dòng)產(chǎn)生的垃圾逐年增長，從而引發(fā)環(huán)境污染、土地填埋等一系列的矛盾日益加劇[1-3]。垃圾焚燒發(fā)電（waste to energy，WTE）是目前比較合理解決垃圾處理和緩解能源需求方式[4-5]。垃圾焚燒發(fā)電作為“減量化、無害化、資源化”處置生活垃圾的重要手段，行業(yè)發(fā)展備受關(guān)注。2016年，中國垃圾焚燒發(fā)電廠數(shù)量為250座，比2015年增加14%，總處理能力為23.8萬t/d，總裝機(jī)約為490×104kW，到2020年中國將增加到垃圾發(fā)電裝機(jī)容量820×104kW左右[6]垃圾的 40%可作為燃燒材料利用，通過燃燒發(fā)電設(shè)備將這些燃料釋放能量的25%～30%輸送到電網(wǎng)[7]將垃圾的可燃部分篩選出來，經(jīng)干燥、混合、破碎、成型等工藝制備成垃圾衍生燃料refuse derived fuel，RDF。RDF可克服垃圾燃料熱量分布不均勻、產(chǎn)生燃?xì)赓|(zhì)量不穩(wěn)定，能效低的缺陷，大幅度提高垃圾的能量釋放，減少有毒有害物質(zhì)的排放[8-9]，Antonio Gallardo 認(rèn)為RDF燃燒的SO2和CO2排放量比褐煤和無煙煤低[10]。RDF是垃圾焚燒爐、生物質(zhì)汽化爐的理想燃料，也可以代替部分煤炭燃燒發(fā)電，既解決垃圾填埋問題，又減輕國家能耗日漸增加、能源供應(yīng)壓力大的局面，實(shí)現(xiàn)垃圾無害化、資源化，減量化的循環(huán)經(jīng)濟(jì)[11-12]然而，RDF燃燒后仍然有 20%左右的灰渣產(chǎn)生。這些灰渣主要來自塑料、紙張制品生產(chǎn)中使用的無機(jī)填充劑、草木的無機(jī)灰分，以及物品表面粘帶的泥渣土塊[13-15]。一座200 t熱解氣化爐每年可產(chǎn)出約1.4萬t的灰渣，仍然需要面臨進(jìn)一步處理的問題[16-17]。

要將 RDF灰渣排放轉(zhuǎn)化為資源化利用，就必須對RDF灰渣進(jìn)行深入細(xì)致的研究，掌握其物質(zhì)的本質(zhì)特性，從中尋求利用灰渣的途徑。對于RDF燃燒灰渣，可分為飛灰（fly ash，F(xiàn)A）和底灰（bottom ash，BA），分別為煙囪收集的灰渣FA和爐底收集的灰渣BA[18]。業(yè)界普遍認(rèn)為飛灰吸附有毒金屬砷、鋅、鎘、鉛、鎳、鈹、銅、鋇、硒、汞、六價(jià)鉻，需要經(jīng)過絡(luò)合劑處理后才能進(jìn)行填埋。相關(guān)的檢測依據(jù)有“危險(xiǎn)廢物鑒別標(biāo)準(zhǔn)浸出毒性鑒別”﹙GB 5085.3-2007附錄 A﹚；“生活垃圾采樣和分析方法”（CJ/T313-2009）[19-21]；“化學(xué)試劑電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法通則”（GB/T 23942-2009）。較多學(xué)者關(guān)注RDF灰渣用于土地回填和道路填充對環(huán)境的影響，認(rèn)為RDF廢渣用于路基填料比填埋更佳，但是遇到雨水的浸泡時(shí)，由于雨水的弱酸性，會(huì)從廢渣中浸提出毒性重金屬離子[22]。RDF灰渣的毒性與水的作用不可分離，同時(shí)也受到廢渣的粒徑、化合物、溫度的影響[23-24]。對于RDF灰渣的特性，則很少有文獻(xiàn)開展研究。本文以RDF灰渣為研究對象，對其燃燒后的灰渣特性進(jìn)行分析，探索通過工業(yè)利用進(jìn)行減量的途徑。

1 試驗(yàn)部分

1.1 樣品制備

本試驗(yàn)使用的樣品來自佛山南海綠電再生能源有限公司廠區(qū)提取的垃圾樣品20 kg，收到基具體組成分：其中可作為RDF原料的紙（14.99%）、塑料（24.39%）、布（7.6%）、草木（5.45%）、白塑料（0.67%）質(zhì)量分?jǐn)?shù)為53.1%，沙土、玻璃、金屬和廚余分別為5.98%，2.15%，2.05%和36.72%。經(jīng)分選、粉碎、混合、添加微量的粘合劑，通過液壓機(jī)（壓力20 kg）制備直徑2 cm，長5.5 cm，密度為0.58 g/cm3的圓柱體顆粒，標(biāo)注L系列；同時(shí)取未擠壓成型樣品作為對照，標(biāo)注 S系列。樣品原料元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)為：C 42.18%，H 5.91%，N 0.92%，S 0.16%，O 29.9%。樣品灼燒溫度分別為600，700，800，900，1 000，1 100 ℃。

1.2 試驗(yàn)儀器與裝置

試驗(yàn)儀器包括X’Pert Pro X射線衍射儀（XRD，荷蘭Panalytical儀器公司）、TWvario EL cube 元素分析（德國 Element儀器公司）、能量散射光譜儀（EDS，日本JEOL儀器公司)、TGAQ50熱重分析儀（美國TA公司）、AL204電子天平（梅特勒-托利多儀器公司）、SX-G07123-箱式電阻爐（天津中環(huán)實(shí)驗(yàn)電爐有限公司）。不銹鋼篩網(wǎng)一套，孔徑分別為 0.9，0.5，0.35，0.15，0.1，0.075 mm。XRD圖譜分析采用Highscore分析軟件。

1.3 樣品處理

將樣品分為6組，每組分別取L、S系列各一樣品，每樣平行2份，分別為200～300 g，置于箱式電阻爐內(nèi)，按照600，700，800，900，1 000，1 100 ℃下灼燒1 h(CO2/O2氣氛)。樣品完成灼燒后，待其冷卻至 500 ℃以下，取出，在爐外冷卻至 100 ℃以下后，置于干燥器冷卻至室溫，稱量并記錄。各灰渣樣品分別用組篩手工過篩，收集每篩網(wǎng)上的灰渣、稱量并記錄。

2 結(jié)果與分析

2.1 各溫度點(diǎn)灼燒RDF灰渣結(jié)果分析

圖1為成型RDF的L系列與未成型RDF的S系列樣品在600～1 100 ℃灼燒后的灰渣。由圖1可見，600 ℃時(shí)，L1與S1的灰分分別為19.16%和18.69%，隨著溫度升高，灰渣量逐步降低。在 L系列中，最高溫灰渣比最低溫灰渣減少26.46%；S系列中，最高溫灰渣比最低溫灰渣減少20.33%。由圖2的RDF熱重圖（升溫速度：10.00 ℃/min，溫度范圍：25～900 ℃，氣氛：N2/Air）可見，樣品在 657 ℃時(shí)還有一次燃燒，由此可見，RDF在高于 600 ℃的溫度下，發(fā)生進(jìn)一步燃燒和反應(yīng)，使得其灰渣進(jìn)一步減少。

圖1 成型和非成型RDF在各溫度下的灰渣含量Fig1 Content of pelleted and non-pelleted RDF under different temperature

圖2 RDF(未成型)樣品的DTG曲線圖Fig2 DTG scan diagram of RDF（non-pelleted）sample

由成型和未成型的RDF平行比對可以看到，成型顆粒的灰渣量比未成型的低，這是因?yàn)椋尚偷腞DF經(jīng)過擠壓后，物料間的間隙小，相互接觸面積大，更有利于各成分在高溫下的固相反應(yīng)，反應(yīng)越完全，灰渣量越低。根據(jù)化學(xué)反應(yīng)質(zhì)量守恒定律，結(jié)合圖 1的試驗(yàn)結(jié)果，可以初步判斷，RDF在高溫條件下，灰渣成分發(fā)生反應(yīng)，產(chǎn)生氣體化合物逸出，使終產(chǎn)物質(zhì)量減少。

2.2 各溫度點(diǎn)灼燒RDF灰渣粒徑分析

由圖2可見，RDF在升溫過程中，于300 ℃左右發(fā)生第1次燃燒，450 ℃左右發(fā)生第2次燃燒，此時(shí)有機(jī)大分子分解后產(chǎn)生氣體和熱量。2次燃燒后殘余的產(chǎn)物以無機(jī)物為主，主要是RDF原料中的無機(jī)鹽和氧化物、燃燒過程化合生成無機(jī)鹽和氧化物，也就是灰渣[25]。成型RDF和未成型RDF灰渣經(jīng)過組篩分級(jí)篩選后，結(jié)果見表1。由數(shù)據(jù)可以觀察到，隨著溫度升高，灰渣粒徑逐漸增大，600～900 ℃的灰渣粒徑主要在0.355 mm以下；1 000℃以上，粒徑大于0.355 mm的灰渣大幅度上升，在1 100℃時(shí)，成型 RDF灰渣粒徑大于 0.355 mm比例已達(dá)到100%。這是因?yàn)椋捎跍囟壬?，固體結(jié)構(gòu)中質(zhì)點(diǎn)熱振動(dòng)動(dòng)能增大、反應(yīng)能力和擴(kuò)散能力增強(qiáng)[26]。

對于化學(xué)反應(yīng)，其速率常數(shù)為

對于擴(kuò)散，擴(kuò)散系數(shù)為

式中k為速率常數(shù)；R為氣體常數(shù)；T為熱力學(xué)溫度；EA為表觀活化能；A為頻率因子；Q為激活能；D0為頻率因子。從 2個(gè)方程式可見，溫度升高，反應(yīng)速率和擴(kuò)散系數(shù)都增強(qiáng)，固相界面的部分質(zhì)子獲得足夠能量而擴(kuò)散，與相鄰質(zhì)子發(fā)生鍵合，形成新的物質(zhì)。由于相鄰質(zhì)子在相面相互結(jié)合，新物質(zhì)的粒徑因此增大[27]。

2.2.1 未成型RDF灰渣粒徑分析

未成型RDF（S系列）在600～900 ℃的溫度段下的灰渣粒徑集中在0.355 mm以下(表1)。在600，700，800，900 ℃ 4個(gè)溫度之間比較，700～1 100 ℃的灰渣粒徑<0.075 mm在7%以上，但600 ℃時(shí)幾乎沒有<0.075 mm的灰渣。結(jié)合2.1節(jié)的試驗(yàn)結(jié)果，可以推測，600 ℃的灰渣內(nèi)部還包裹少量的可燃燒物質(zhì)。圖2的DTG圖可以看到，樣品在 657 ℃時(shí)還有一次燃燒，之后灰渣粒徑進(jìn)一步減小到0.075 mm以下。可以推測，600 ℃以后，隨著溫度升高，部分物質(zhì)繼續(xù)分解，如殘余有機(jī)物、可分解無機(jī)鹽（碳酸鹽、硫酸鹽），使灰渣粒徑減小，質(zhì)量減少，而粒徑<0.075 mm的顆粒增加。

表1 RDF灰渣粒徑分布Table 1 Particle size distribution of RDF ash %

未成型RDF在1 000 ℃的灰渣粒徑明顯增大，大于0.9 mm為0.69%，0.9～0.5 mm占24%，小于0.5 mm的顆粒數(shù)減少。1 100 ℃的灰渣粒徑進(jìn)一步增大，大于0.9 mm的占17.09%，0.9～0.5 mm占20.73%，即大于0.5 mm的灰渣占37.82%，表明隨著溫度的升高，灰渣固相界面發(fā)生的固相反應(yīng)加劇。

2.2.2 成型RDF灰渣粒徑分析

與未成型的RDF相比，成型的RDF顆粒（L系列）在各溫度段的灰渣粒徑明顯增大。600 ℃時(shí)，<0.075 mm的灰渣達(dá)到8.41%，與未成型RDF的700 ℃灰渣相近；而600 ℃未成型RDF<0.075 mm的灰渣為0。這些數(shù)據(jù)表明，成型RDF燃燒的燃燒速率比未成型RDF高，使部分灰渣進(jìn)一步分解，形成更加細(xì)小的顆粒。

在同溫度條件下，成型的RDF形成灰渣粒徑比未成型大。在1 100 ℃時(shí)，前者已經(jīng)100%大于0.355 mm，后者只有40%大于0.355 mm。這些數(shù)據(jù)表明，擠壓成型的前加工，使RDF相互接觸面積大，燃燒時(shí)界面活化能高的質(zhì)子擴(kuò)散時(shí)需要克服的位能較低，更容易與相鄰的質(zhì)子發(fā)生在界面固相反應(yīng)，形成大塊顆粒[28]。

2.3 RDF灰渣的組分分析

2.3.1 晶體組分分析

圖3為各灰渣樣品的X衍射掃描譜圖，通過比對，發(fā)現(xiàn)同溫度下處理的成型和未成型樣品灰渣的衍射峰有很明顯的差異。表2列出個(gè)樣品衍射峰的數(shù)量。在600 ℃時(shí)，成型RDF比未成型RDF的峰數(shù)量少很多，但隨溫度上升數(shù)量增加，未成型RDF則隨溫度上升而減少。表明成型RDF灰渣在溫度增加前提下，其固相反應(yīng)比未成型的RDF活躍，生成較多的晶體。這一現(xiàn)象從上節(jié)的灰渣粒徑，成型RDF粒徑比未成型RDF大也得到佐證。

從圖3可以發(fā)現(xiàn)，隨著溫度上升，成型RDF灰渣衍射峰數(shù)量增加，峰強(qiáng)比未成型灰渣高；而非成型的灰渣，峰數(shù)減少，峰強(qiáng)明顯減弱。兩者圖譜表明，成型RDF的灰渣固相反應(yīng)較活躍，產(chǎn)生較多新的晶體種類及數(shù)量；未成型RDF的灰渣，由于燃燒后物料大幅度減小，殘余的灰渣之間孔隙較大，一些質(zhì)子獲得的能量不足以讓其克服位能與相鄰的質(zhì)子反應(yīng)產(chǎn)生新的晶體，而其本身規(guī)則有序的晶體結(jié)構(gòu)在熱振動(dòng)過程中被破壞，成為非晶體，導(dǎo)致衍射峰數(shù)、峰強(qiáng)減少或減弱[29]。

圖3 成型與未成型RDF灰渣X衍射圖Fig 3 XRD graph of RDF ash samples of pelleted and non-pelleted

表2 成型和未成型RDF灰渣X衍射峰數(shù)量Table 2 Peak number of XRD graph for ash of pelleted RDF and non-pelleted RDF

通過Highscore軟件分析各樣的X衍射譜圖，得到灰渣晶體成分如表 3，可以看到，600、700 ℃的灰渣，無論是成型還是非成型 RDF，以單一化合物為主要成分，其中較大量的成分有二氧化硅、碳酸鈣，其次為氯化鉀、氯化鈉，還有少量的磷酸鹽和硫酸鹽。這些成分來自灰塵土渣、植物的灰分，以及聚合物、化學(xué)纖維、紙張的填料等。隨著溫度升高，這些單一化合物逐漸接近燒結(jié)溫度，達(dá)到固相反應(yīng)條件，相互之間在相界面發(fā)生固相反應(yīng)[28]。溫度升高，二氧化硅和碳酸鈣參與反應(yīng)的量增加，生成以硅酸鹽為主的無機(jī)鹽產(chǎn)物。

隨著溫度逐步升高，灰渣參與固相反應(yīng)的成分增加，相互間形成新的共價(jià)鍵或離子鍵鏈接，使灰渣形成較大塊顆粒。灰渣在 1 000 ℃以上的時(shí)，以復(fù)合硅酸鹽為主要成分。

表3 成型RDF與非成型RDF灰渣晶體組分Table 3 Crystal components of pelleted RDF and non-Pelleted RDF ash

2.3.2 灰渣中非金屬元素分析

XRD譜圖的分析發(fā)現(xiàn)，RDF樣品在600，700 ℃的灰渣可觀測到碳酸鈣晶體，800 ℃以下的灰渣檢測到含硫酸鹽、氯化物的晶體，但成型RDF在700 ℃及以上，非成型RDF在800 ℃及以上，灰渣中的C，S，Cl元素很少，甚至檢測不到。采用 X射線能量分散譜儀（EDS）對各樣品進(jìn)行半定量元素分析，非金屬元素含量見表4。結(jié)果顯示 C，Cl，S元素含量隨溫度上升顯著減少，而Si，O，P元素沒有顯著的變化；灰渣含量隨溫度上升而減少（圖1），進(jìn)一步證實(shí)C，Cl，S隨溫度上升逐漸轉(zhuǎn)化為氣體逸出主體相面。反應(yīng)式如式（1）～（5）。

從表4數(shù)據(jù)分析，成型的RDF灰渣的C，Cl，S減少的幅度比非成型的RDF灰渣大，也是因?yàn)橥瑴囟认拢罢叻磻?yīng)物需要克服的位相勢能小于后者，反應(yīng)更加充分、更劇烈，導(dǎo)致較多的氣體逸出主體。前者的灰渣質(zhì)量比后者小也是因?yàn)榍罢邊⑴c反應(yīng)的量較大，逸出的氣體量較多的緣故。這個(gè)現(xiàn)象也符合陶瓷廢渣燒制輕質(zhì)發(fā)泡陶瓷的發(fā)泡機(jī)理。即C，S，Cl元素在窯爐高溫條件下轉(zhuǎn)化為氣體。氣體在熔融的硅酸鹽液相中移動(dòng)，促使加速相界面位移，使硅酸鹽內(nèi)部出現(xiàn)孔隙。這些孔隙相互間不連通的封閉孔，使陶瓷體積增大、密度減小，封閉孔在陶瓷中間具有很好的保溫隔熱功能[30]。

表4 成型和非成型RDF灰渣的非金屬元素含量Table 4 Non-metallic element content for pelleted and non-pelleted RDF ash samples %

3 結(jié)論與討論

1）RDF燃燒后的灰渣質(zhì)量隨溫度的上升而減少；同溫度下，成型RDF灰渣比非成型RDF灰渣量??；隨溫度上升，成型RDF灰渣量減小的幅度大于非成型RDF，前者比后者高6%。

2）RDF灰渣粒徑隨溫度的上升而增大；同溫度下，成型RDF灰渣顆粒粒徑比非成型RDF大。在1 100 ℃時(shí)，成型RDF灰渣粒徑已100%大于0.355 mm，非成型RDF只有40%大于0.355 mm。

3）RDF灰渣在 800 ℃以下的組分以簡單的無機(jī)化合物為主，如二氧化硅、碳酸鈣、氯化鉀等。在1 000 ℃以下，灰渣的固相反應(yīng)以分解反應(yīng)為主，如殘余有機(jī)物、碳酸鹽、硫酸鹽分解，使灰渣顆粒粒徑變小。當(dāng)溫度超過1 000 ℃，灰渣固相發(fā)生熔融，在界面發(fā)生化合反應(yīng)，形成復(fù)雜的硅酸鹽化合物，灰渣粒徑變大。

4）隨著溫度上升，成型 RDF灰渣的晶體種類和數(shù)量比非成型RDF灰渣多。

5）隨著溫度上升，RDF灰渣中非金屬元素C，Cl，S逐漸轉(zhuǎn)化為氣體化合物從主體逸出，使灰渣質(zhì)量進(jìn)一步減小。同溫度下，成型RDF灰渣減少的非金屬元素量比非成型RDF灰渣大。

從RDF在燃燒過程產(chǎn)生的灰渣的成分及變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)灰渣在進(jìn)一步燃燒或加熱的條件下，其中的非金屬元素C，Cl，S能轉(zhuǎn)化為氣體物質(zhì)。這些氣體可能為環(huán)境污染的來源，如SO2，在實(shí)際工程中如采取針對性的措施，可以降低污染廢氣的排放。另一方面，由于產(chǎn)氣的性能，RDF灰渣可考慮作為輕質(zhì)發(fā)泡建筑陶瓷的生產(chǎn)原料，通過廢棄物的資源化利用，城市垃圾實(shí)現(xiàn)零填埋，并產(chǎn)生足以能夠吸引企業(yè)的經(jīng)濟(jì)效益。

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