• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    ZrB2-SiC層狀高強(qiáng)界面復(fù)合陶瓷材料高溫力學(xué)性能研究*

    2018-05-09 02:31:53
    陶瓷 2018年2期
    關(guān)鍵詞:層狀高溫陶瓷

    康 永

    (陜西金泰氯堿化工有限公司 陜西 榆林 718100)

    前言

    由于超高溫材料[1]在極端環(huán)境中具有優(yōu)異的物理化學(xué)性能,能夠適應(yīng)超高音速飛行,因此成為可重復(fù)使用運(yùn)載飛船領(lǐng)域最具有前途的候選材料之一[1]。而這些領(lǐng)域?qū)δ透邷睾涂寡趸阅苡袠O其嚴(yán)苛的要求,需要在反應(yīng)氣氛中且溫度大于1 800 ℃時(shí)具有穩(wěn)定的物理化學(xué)性能和足夠的強(qiáng)度[2]。ZrB2作為典型的超高溫陶瓷,它具有六方晶系C32型的準(zhǔn)金屬(既有金屬性質(zhì),又有非金屬性質(zhì))結(jié)構(gòu)的化合物,并且同時(shí)擁有金屬鍵和共價(jià)鍵,因此它具有高熔點(diǎn)(3 245 ℃)、高強(qiáng)度、高硬度以及優(yōu)良的導(dǎo)電、導(dǎo)熱、耐腐蝕等優(yōu)良的性能,這些優(yōu)異的性能讓它成為耐超高溫陶瓷材料中的佼佼者[3]。根據(jù)Zr-B的二元相圖可以看出,Zr與B能形成各式各樣的化合物有ZrB、ZrB2、ZrB12等,其中ZrB2有很寬的溫度范圍是穩(wěn)定的。B是主族元素,外層電子是2s22p2;Zr為副族元素,外層電子是5s24d2,ZrB2為六方晶系C32型準(zhǔn)金屬結(jié)構(gòu)化合物有力的鐵證[4]。二硼化鋯作為一種高溫陶瓷,具有高密度、高強(qiáng)度、耐高溫、抗氧化等優(yōu)異性能[5]。在ZrB2的晶體結(jié)構(gòu)中,B-離子外層有4個(gè)電子,每個(gè)B-與另外3個(gè)B-以共價(jià)σ鍵相連接,可以形成六方形的平面網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)很是有用;多余的一個(gè)電子能夠形成一定空間的且離域大π鍵結(jié)構(gòu)[6]。B-和Zr2+由于靜電作用能形成離子鍵[7]。晶體結(jié)構(gòu)中硼原子面和鋯原子面交替出現(xiàn)可以形成成二維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu),這種類似于石墨結(jié)構(gòu)的硼原子層狀結(jié)構(gòu)和鋯原子層狀結(jié)構(gòu)決定了ZrB2擁有良好的導(dǎo)電導(dǎo)熱和導(dǎo)熱性能[8]。而硼原子面和鋯原子面之間的Zr-B離子鍵以及B-B共價(jià)鍵的強(qiáng)鍵性則決定了ZrB2的高熔點(diǎn)、高硬度和化學(xué)穩(wěn)定性[9]。SiC陶瓷有極強(qiáng)的化學(xué)鍵還有具有高熔點(diǎn)、高硬度、高熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率、良好的抗熱震等性能優(yōu)勢(shì),在超高溫陶瓷中具有極高的應(yīng)用[10]。雖然SiC陶瓷在脆性和耐損傷性能上有致命缺點(diǎn),但它具有較強(qiáng)的氧化性和耐磨性有效的彌補(bǔ)了這一缺點(diǎn),它還有較高的硬度和較好的熱穩(wěn)定性和較大的高溫強(qiáng)度和相對(duì)較小的熱膨脹系數(shù),以及較強(qiáng)的耐化學(xué)腐蝕等優(yōu)良特性。將SiC引入ZrB2中可以改善ZrB2的抗高溫氧化性能和強(qiáng)度,提高陶瓷的斷裂韌性和抗彎強(qiáng)度,并能促進(jìn)陶瓷的致密化,使ZrB2陶瓷具有極其優(yōu)良的性能,能夠在航天領(lǐng)域得到廣泛的應(yīng)用[11]。

    近年來(lái),已經(jīng)出現(xiàn)了許多類型的ZrB2基相的復(fù)合材料,通過(guò)各種形式的實(shí)驗(yàn)測(cè)試,使得ZrB2基材料的性能得到較大程度的提升[12]。這些實(shí)驗(yàn)主要以加入第二相增韌材料(如B4C、SiC和其他金屬如Ni等)以及作為第二相加入其他陶瓷材料中以提高其他陶瓷材料的性能(如導(dǎo)電性、強(qiáng)度、熔點(diǎn)等)這兩種形式為中心圍繞展開(kāi)。近年來(lái)大部分測(cè)試均為圍繞著以ZrB2為基相加入SiC顆粒形成復(fù)合材料為熱點(diǎn)研究進(jìn)行的。這種以ZrB2和SiC形成的復(fù)合材料與單一ZrB2陶瓷相比在硬度、耐高溫等方面具有更為優(yōu)良的性能[13]。由ZrB2和SiC復(fù)合而成的超高溫陶瓷材料由于其具有優(yōu)良性能,尤其是在高溫下能形成具有保護(hù)性的氧化層的特點(diǎn),使之得到了廣泛的研究[14~16]。從20世紀(jì)60年代末至今得到了明顯的發(fā)展,尤其是在超音速航天飛行器方面,得到了廣泛應(yīng)用,為未來(lái)航天器發(fā)展開(kāi)辟了新的前景[17~18]。

    筆者對(duì)ZrB2-SiC陶瓷的結(jié)構(gòu)進(jìn)行重新設(shè)計(jì),主要用無(wú)水乙醇作為溶劑將硼化鋯、碳化硅與粘結(jié)劑混合充分并攪拌均勻后,利用流延法制得流延片。按實(shí)驗(yàn)要求將其制成合理的形狀,薄片經(jīng)脫脂熱壓燒結(jié)后得到以ZrB2-SiC(20%)作為基體片,ZrB2-SiC(50%)作為強(qiáng)界面層,二者交替層疊的層狀ZrB2-20% SiC/ZrB2-50% SiC陶瓷。研究?jī)?nèi)容如下:

    1)層狀硼化鋯陶瓷的制備,依次將粘結(jié)劑、骨料燒結(jié)助劑與無(wú)水乙醇等混合攪拌均勻,采用流延成形的工藝制備素坯片,燒結(jié)制備陶瓷樣品。

    2)將燒結(jié)好的陶瓷片大樣切割成標(biāo)準(zhǔn)試樣條,在不同的溫度下進(jìn)行彎曲強(qiáng)度測(cè)試實(shí)驗(yàn),分析材料在高溫下的韌化機(jī)制。

    3)對(duì)經(jīng)過(guò)高溫測(cè)試后的試樣條,采用電子掃描電鏡對(duì)材料的微觀結(jié)構(gòu)和斷裂模式進(jìn)行觀察,并分析高溫測(cè)試后后彎曲強(qiáng)度及表面硬度變化的原因及機(jī)理。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 實(shí)驗(yàn)用原料

    實(shí)驗(yàn)用試劑見(jiàn)表1。

    表1 實(shí)驗(yàn)所用試劑

    1.2 實(shí)驗(yàn)用儀器

    實(shí)驗(yàn)用儀器設(shè)備見(jiàn)表2。

    表2 實(shí)驗(yàn)用主要儀器

    1.3 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷的制備

    層狀強(qiáng)界面ZrB2-SiC陶瓷的制備過(guò)程包括混料、流延、裝模、脫脂、燒結(jié)等多個(gè)過(guò)程。

    1.3.1 料漿的制備

    1)基體層料漿的制備。將粒徑為30 nm的ZrB2和粒徑為5 μm的SiC分別按體積比80∶20配制,并進(jìn)行球磨,使其均勻混合,球磨均勻后將混合料在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上進(jìn)行干燥。制備料漿時(shí),先將乙醇溶劑與料漿進(jìn)行混合,再緩慢加入粘結(jié)劑,然后攪拌24 h以上,使粉料與粘結(jié)劑充分混合均勻后,再在流延機(jī)上流延成基體片。

    2)界面層料漿的制備。本實(shí)驗(yàn)將粒徑為30 nm的ZrB2和粒徑為5 μm的SiC分別按照體積比為50∶50配制,并進(jìn)行球磨,使其均勻混合。球磨均勻后將混合料在旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上進(jìn)行干燥。制備料漿時(shí),先將乙醇溶劑與料漿進(jìn)行混合再緩慢加入粘結(jié)劑,然后攪拌24 h以上,使粉料與粘結(jié)劑充分混合均勻,將兩種料漿混合成形。經(jīng)過(guò)切割、裝模、脫脂,最后熱壓燒結(jié)得到層狀超高溫陶瓷。

    1.3.2 基體片的制備

    將均勻穩(wěn)定的料漿懸浮液在流延紙上進(jìn)行自然流延,通過(guò)控制料漿粘度來(lái)控制流延片的厚度,料漿粘度越小流延片就越薄,料漿粘度越大則流延片的厚度越大。將流延片放在室溫條件下進(jìn)行自然干燥。待溶劑揮發(fā)到一定程度時(shí),流延片上會(huì)出現(xiàn)網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu),直至流延片完全干燥,將其與流延紙分離,并將流延片切割成一定直徑的基體片。基體片的厚度約為500 μm,弱界面層的厚度約為50~100 μm。

    1.3.3 陶瓷的成形與燒結(jié)

    1)裝模。將基體片裁剪成直徑為50 mm的圓片,將基體層與界面層按照一定質(zhì)量比例交替疊放到內(nèi)徑為50 mm的石墨模具中。為了防止坯體與頂部和底部模具粘結(jié),模具在模具底部和上部分別添加兩層相同大小的石墨紙。同樣,為了防止在脫脂和燒結(jié)過(guò)程中制品與石墨粘結(jié),在石墨模具內(nèi)預(yù)涂一層BN涂層。裝模完成后,在壓機(jī)上進(jìn)行預(yù)壓成形,成形壓力約為15~20 MPa。

    2)脫脂。為了避免生坯中的有機(jī)雜質(zhì)在燒結(jié)的過(guò)程中變成氣體逸出,影響陶瓷的致密度與機(jī)械性能,需在燒結(jié)前進(jìn)行脫脂處理。其脫脂溫度為650 ℃,以升溫速率為0.5 ℃/min升溫到脫脂溫度,保溫30 min。

    3)熱壓燒結(jié)。燒結(jié)溫度為1 950 ℃,保溫時(shí)間為1 h,升溫速度為10 ℃/min,壓力為30 MPa,燒結(jié)氣氛為氬氣。

    1.4 樣品的分析與性能測(cè)試

    1.4.1 SEM微觀結(jié)構(gòu)觀察

    1)測(cè)試目的。通過(guò)掃描電子顯微鏡觀察燒結(jié)體斷口的形貌、晶體在基體中的聚集狀態(tài)、粒徑的大小、分布等方面情況。

    2)測(cè)試原理。SEM是利用聚焦的電子束掃描試樣時(shí),產(chǎn)生某些物理激勵(lì)信號(hào),用信號(hào)調(diào)制同步掃描的顯像管,在適當(dāng)?shù)奈恢贸上?。它具有解析力高、連續(xù)可調(diào)放大倍數(shù)、樣品制備簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn),可觀察材料斷口和顯微組織三維形態(tài),同時(shí)還可進(jìn)行表面成分分析。

    掃描電鏡的成像原理和透射電鏡不同,它不是使用透鏡進(jìn)行放大成像,而是像閉路電視系統(tǒng)那樣,逐點(diǎn)逐行掃描成像。

    電子槍發(fā)射電子束在加速電壓作用下,經(jīng)電子透鏡聚焦后,在樣品表面按順序逐行掃描,激發(fā)樣品產(chǎn)生各種物理信號(hào),經(jīng)放大,傳送到顯像管的柵極上,同步調(diào)制顯像管的電子束強(qiáng)度,兩束電子束作同步掃描,樣品上電子束的位置與顯像管熒光屏上電子束的位置一一對(duì)應(yīng)。熒光屏上得到與樣品表面特征對(duì)應(yīng)的信息圖,畫(huà)面上亮度的疏密程度表示該信息的強(qiáng)弱分布。

    1.4.2 高溫彎曲強(qiáng)度測(cè)試

    1)測(cè)試目的。分別在不同高溫下(1 200 ℃,1 300 ℃,1 400 ℃,1 500 ℃),測(cè)量試樣條的彎曲強(qiáng)度,根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析高溫條件對(duì)試樣材料所產(chǎn)生的影響。

    2)測(cè)試原理。彎曲強(qiáng)度材料在彎曲負(fù)荷作用下破裂或達(dá)到規(guī)定撓度時(shí)能承受的最大應(yīng)力,檢驗(yàn)材料在經(jīng)受彎曲負(fù)荷作用時(shí)的性能。

    具體步驟如下:

    1)將試樣切割為3 mm×4 mm×36 mm的試樣條,在每個(gè)試樣條靠近中間的部位選取3個(gè)測(cè)量點(diǎn),分別用游標(biāo)卡尺精確量取試樣條的寬和高,取其平均值。

    2)將試樣條放在微控電子萬(wàn)能試驗(yàn)機(jī)上,開(kāi)啟加熱裝置,當(dāng)?shù)竭_(dá)指定溫度時(shí),用三點(diǎn)彎曲法測(cè)試其抗彎強(qiáng)度,跨距30 mm,加載速率 0.5 mm/min,進(jìn)行三點(diǎn)彎曲強(qiáng)度測(cè)試,見(jiàn)圖1。

    圖1 三點(diǎn)彎曲強(qiáng)度測(cè)試示意圖

    2 結(jié)果與討論

    2.1 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷的力學(xué)性能分析

    表3為層狀ZrB2-SiC陶瓷經(jīng)過(guò)高溫測(cè)試的力學(xué)性能,所得到的彎曲強(qiáng)度、斷裂韌性、彈性模量,分為垂直方向與平行方向。試樣在垂直方向上彎曲強(qiáng)度平均值為517 MPa,斷裂韌性平均值為6.21 MPa·m1/2,彈性模量為202.75 GPa,在水平方向上彎曲強(qiáng)度是垂直方向上的1.212倍;斷裂韌性是垂直方向的1.15倍;彈性模量是垂直方向的1.176倍。

    從表3可以看出,平行方向的數(shù)值普遍高于水平方向的數(shù)值,這是因?yàn)椴牧显谒椒较蛏鲜菍訝钆帕?,不容易斷裂而在垂直方向更容易斷裂?/p>

    表3 層狀硼化鋯陶瓷的力學(xué)性能

    2.2 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷的形貌

    從圖2可以看出,試樣表面具有明顯的分層現(xiàn)象,淺的一層為基體層由ZrB2-SiC(20%)組成,深的一層為強(qiáng)界面層也是由ZrB2-SiC(50%)組成。基體層的厚度約為400 μm,強(qiáng)界面層的厚度約為100 μm。觀察材料斷面并通過(guò)對(duì)SEM圖片的觀察可以清晰地觀察到強(qiáng)界面(見(jiàn)圖3)。

    從圖3可以看出,斷截面凹凸不平,難以發(fā)現(xiàn)分層,顏色與圖2相近,物質(zhì)相同。分層不明顯是因?yàn)閮山缑娉煞窒嗨?,區(qū)分較困難。

    圖2 ZrB2-SiC側(cè)面SEM照片

    圖3 ZrB2-SiC斷面SEM照片

    2.3 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷試樣SEM照片

    圖4 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷的載荷位移變化曲線

    從圖4可以看出,當(dāng)溫度為800~1 000 ℃時(shí),強(qiáng)度是呈小幅上升的趨勢(shì),經(jīng)過(guò)能譜圖分析,發(fā)現(xiàn)在此溫度范圍內(nèi)時(shí),ZrB2和氧氣發(fā)生了式(1)的反應(yīng),生成了B2O3液相產(chǎn)物流動(dòng)進(jìn)入了表面缺陷并對(duì)缺陷進(jìn)行了修復(fù),但這種類型的修復(fù)只限于表面缺陷,對(duì)于材料內(nèi)部的缺陷無(wú)法進(jìn)行修復(fù)。此后當(dāng)溫度繼續(xù)上升,同時(shí)伴隨的熱膨脹系數(shù)的增大和表面基相的氧化以及材料內(nèi)部的缺陷逐漸增多,導(dǎo)致材料本身的缺陷增加,使試樣損傷程度變得更加嚴(yán)重,這樣的結(jié)果使材料表現(xiàn)為彎曲強(qiáng)度迅速降低,至1 200 ℃時(shí)到達(dá)強(qiáng)度最低點(diǎn),僅為338.23 MPa。

    2.4 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷試樣表面觀察

    如圖5所示,室溫及經(jīng)不同溫度高溫彎曲強(qiáng)度測(cè)試后陶瓷試樣從左往右依次為室溫、1 200 ℃、1 300 ℃、1 400 ℃、1 500 ℃、,尺寸平均為36.0 mm×3.9 mm×2.9 mm。從圖5可以看出,隨著溫度升高,陶瓷試樣表面的顏色逐漸加深,表面產(chǎn)生的氧化層逐漸趨于致密,同時(shí)產(chǎn)生玻璃相使表面呈現(xiàn)凹凸不平的趨勢(shì)。從圖5還可以看出,試樣表面在1 300 ℃以后會(huì)出現(xiàn)白色條紋,根據(jù)能譜圖判斷出,這些白色條紋為ZrO2,這是由于溫度到達(dá)一定程度后,ZrB2與空氣中的氧氣反應(yīng)生成ZrO2和B2O3。反應(yīng)公式為:

    (1)

    圖5 高溫彎曲強(qiáng)度測(cè)試后的層狀強(qiáng)界面ZrB2-SiC陶瓷試樣實(shí)物圖

    2.5 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷彎曲強(qiáng)度

    將層狀強(qiáng)界面ZrB2-SiC陶瓷試樣分別在常溫、1 200 ℃、1 300 ℃、1 400 ℃和1 500 ℃下,進(jìn)行彎曲強(qiáng)度測(cè)試,當(dāng)材料中的熱引力達(dá)到抗彎強(qiáng)度時(shí),材料就會(huì)出現(xiàn)裂痕,而一旦出現(xiàn)裂痕就導(dǎo)致材料會(huì)完全斷裂,測(cè)試結(jié)果如圖6所示。

    由圖6可以看出,陶瓷試樣在常溫、1 200 ℃、1 300 ℃、1 400 ℃、1 500 ℃下,平行方向的彎曲強(qiáng)度分別為617 MPa、401 MPa、331 MPa、253 MPa、195 MPa;垂直方向的彎曲強(qiáng)度分別為524 MPa、398 MPa、301 MPa、220 MPa、225 MPa。

    實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:層狀強(qiáng)界面ZrB2-SiC陶瓷試樣在高溫條件下的彎曲強(qiáng)度隨溫度的升高逐漸降低,平行方向由常溫下最高617 MPa逐漸降到1 500 ℃時(shí)的195 MPa;垂直方向由常溫下的最高524 MPa逐漸降到1 400 ℃時(shí)220 MPa,在到1 500 ℃時(shí)的195 MPa時(shí),可見(jiàn)其趨勢(shì)是逐漸降低的。通過(guò)分析表明這是材料在高溫下,由于熱膨脹系數(shù)和材料氧化,導(dǎo)致材料缺陷在短時(shí)間內(nèi)增加,材料損傷程度加重,表現(xiàn)呈材料的彎曲強(qiáng)度降低。因此隨著溫度的逐漸升高,層狀ZrB2-SiC陶瓷試樣材料彎曲強(qiáng)度總體是降低的。

    圖6 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷的彎曲強(qiáng)度柱狀圖

    2.6 層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷載荷位移變化分析

    如圖7所示,常溫下不同溫度下ZrB2-SiC陶瓷隨位移的增加載荷強(qiáng)度逐漸升高,最后斷裂,平行方向的最大載荷強(qiáng)度明顯高于垂直方向。在相同位移下垂直方向明顯高于垂直方向。從圖7(a)可以看出,不同溫度下層狀ZrB2-20%SiC/ZrB2-50%SiC陶瓷試樣材料在平行方向載荷位移曲線有著明顯的不同,常溫下材料的載荷強(qiáng)度最大為361 N;1 200 ℃時(shí)材料僅小于常溫時(shí)的載荷強(qiáng)度為298 N;1 300 ℃時(shí)材料的載荷強(qiáng)度為299 N;1 400 ℃時(shí)材料的載荷強(qiáng)度為162 N;1 500 ℃時(shí)材料的載荷強(qiáng)度為151 N。根據(jù)上述情況可以明顯看出,ZrB2-SiC陶瓷在平行方向隨著溫度的升高,而載荷強(qiáng)度呈逐漸降低趨勢(shì);而位移是先逐漸變大,再逐漸變小。通過(guò)上述分析表明:在高溫,材料內(nèi)部會(huì)出現(xiàn)熱損傷,使熱應(yīng)力集中,導(dǎo)致材料產(chǎn)生裂紋,從而影響材料的力學(xué)性能。而其中1 200 ℃和1 300 ℃時(shí)材料的性能最佳,1 500 ℃時(shí)材料性能最差,這說(shuō)明該材料不適合在1 500 ℃高溫情況下使用。

    從圖7可以看出,不同溫度下ZrB2-20%SiC/ZrB2-50%SiC陶瓷試樣材料在垂直方向載荷位移曲線有明顯的不同;在垂直方向隨著溫度的升高,載荷強(qiáng)度也是逐漸降低,1 300 ℃之后載荷強(qiáng)度變化最明顯;而位移是先增大,后逐漸變小。材料的性能在1 200 ℃、1 300 ℃時(shí)性能最佳,1 400 ℃、1 500 ℃時(shí)性能較差。這說(shuō)明,該材料適用于1 200 ℃、1 300 ℃,而不適合用于1 400 ℃、1 500 ℃的條件下。

    圖7 不同溫度下強(qiáng)界面ZrB2-SiC陶瓷位移載荷變化圖

    由上述情況可以看出,ZrB2-20%SiC/ZrB2-50%SiC陶瓷試樣材料在高溫情況下,材料產(chǎn)生了蠕變。隨著溫度逐漸升高,材料內(nèi)部產(chǎn)生熱損傷,并使應(yīng)力集中,產(chǎn)生微觀小裂紋,致使載荷強(qiáng)度逐漸下降;而且在溫度升高的同時(shí),基體開(kāi)始軟化,使斷裂韌性逐漸變強(qiáng),當(dāng)熱損傷和基體軟化更加嚴(yán)重時(shí),斷裂韌性也會(huì)減小。因此可以表明:不同的溫度會(huì)影響材料的力學(xué)性能。

    2.7 高溫測(cè)試后層狀強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷的形貌

    我們分組將經(jīng)過(guò)高溫彎曲強(qiáng)度測(cè)試后的層狀強(qiáng)界面ZrB2-SiC陶瓷試樣進(jìn)行掃描電鏡掃描并對(duì)其進(jìn)行觀察拍照,可以了解到材料表面的形貌主要缺陷是由材料抗氧化性能的主要因素決定。通過(guò)對(duì)強(qiáng)界面ZrB2-SiC不同溫度下即1 200 ℃和1 500 ℃進(jìn)行分析,討論其表面形貌與材料彎曲強(qiáng)度的關(guān)系。

    圖8為經(jīng)過(guò)1 200 ℃高溫測(cè)試后的陶瓷試樣表面的掃描電鏡圖。如圖8(a)所示,我們可以清晰地觀察到1 200 ℃下試樣表面有明顯的白色條紋生成,白色物質(zhì)與黑色物質(zhì)相間分布,表面凹凸不平,根據(jù)能譜圖分析,其為ZrO2。

    圖8(b)是陶瓷中的Zr在高溫下氧化的結(jié)果。由于ZrO2的形成使得陶瓷的彎曲強(qiáng)度下降。如圖8(b)所示,可以更加清楚的看出陶瓷表面凹凸不平,凹面呈深色,凸面呈白褐色,圖像更加清晰。

    圖8 1 200 ℃強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷表面SEM照片

    圖9為經(jīng)過(guò)1 500 ℃高溫測(cè)試后的膨化鋯陶瓷表面的掃描電鏡圖。從圖9(a)可以觀察到,絕大多數(shù)晶體表面有一層或多層玻璃相生成覆蓋在表面,因而圖中會(huì)出現(xiàn)層狀基相,對(duì)材料進(jìn)行額外程度上的補(bǔ)強(qiáng)修復(fù),在溫度上升的過(guò)程中,雖然B2O3有的分解,同時(shí)材料表面內(nèi)部因?yàn)楦邷禺a(chǎn)生的缺陷增多,但是伴隨著SiO2液相的生成,對(duì)材料的缺陷有二次修復(fù)的效果,較好的填充并重新覆蓋了一層SiO2,從而使材料的彎曲強(qiáng)度實(shí)現(xiàn)了第二次快速增長(zhǎng)。但是由于溫度越高,材料又受到熱損傷和應(yīng)力集中的影響,因此無(wú)法達(dá)到原有的強(qiáng)度。

    圖9 1 500 ℃強(qiáng)界面硼化鋯陶瓷表面SEM照片

    3 結(jié)語(yǔ)

    筆者主要是通過(guò)讓強(qiáng)界面ZrB2-SiC受到不同溫度,進(jìn)行熱壓來(lái)測(cè)試材料在相應(yīng)溫度下所能承受的最大力和彎曲強(qiáng)度,然后對(duì)測(cè)試后的試樣條進(jìn)行拍照分析,從材料的宏觀表面,以及SEM照片的微觀表面和斷面來(lái)分析材料在不同溫度點(diǎn)之間強(qiáng)度發(fā)生變化的主要原因。通過(guò)以上數(shù)據(jù)和照片觀察的整體分析,可以得出如下結(jié)論:

    1)強(qiáng)界面ZrB2-SiC陶瓷的彎曲強(qiáng)度隨著溫度的上升而下降,在1 200 ℃時(shí)達(dá)到最大值,水平方向的彎曲強(qiáng)度為377.97 MPa,垂直方向?yàn)?35.9 MPa。這主要是材料由于高溫產(chǎn)生缺陷以及玻璃相的生成對(duì)材料缺陷的修復(fù)等因素共同作用的結(jié)果。

    2)強(qiáng)界面ZrB2-20%SiC/ZrB2-50%SiC陶瓷試樣材料在高溫度情況下,材料產(chǎn)生了蠕變。隨著溫度的逐漸升高,材料內(nèi)部產(chǎn)生熱損傷,并使應(yīng)力集中,產(chǎn)生微觀小裂紋,使載荷強(qiáng)度逐漸下降;而且在溫度升高的同時(shí),基體開(kāi)始軟化,使斷裂韌性開(kāi)始變強(qiáng),當(dāng)熱損傷和基體軟化更加嚴(yán)重時(shí),斷裂韌性也會(huì)減小。因此可以表明:不同的溫度會(huì)使材料的力學(xué)性能不同。

    3)將經(jīng)過(guò)高溫測(cè)試后的層狀ZrB2-20%SiC/ZrB2-50%SiC陶瓷試樣用電子掃描電鏡進(jìn)行觀察,并分析高溫測(cè)試之后的彎曲強(qiáng)度和斷裂韌性的變化發(fā)現(xiàn):層狀ZrB2-20%SiC/ZrB2-50%SiC陶瓷試樣在高溫下生成的氧化物玻璃相對(duì)高溫彎曲測(cè)試過(guò)程中產(chǎn)生的宏觀裂紋等缺陷有一定的修復(fù)作用;氧化物玻璃相在高溫時(shí)呈液體在流動(dòng)過(guò)程中對(duì)宏觀裂紋產(chǎn)生彌合填充作用,對(duì)材料有修復(fù)效果。

    1 Stefan Postrach,Juegen Potschke.Pressure sintering of Al2O3containing up to 20vol% zirconium diborde (ZrB2)[J].European Ceramic Society,2002,22:279~281

    2 Melendez-Martinez J J,Dominguze-Rodriguez A,Monteverde F,et al.Charactrization and high temperature mechanical properties of zirconuim boride-based materials[J].Journal of the European Ceramic Society,2002,22:2 543~2 549

    3 Zhu S M,Fahrenholtz W G,Hilmas G E.Enhanced densification and mechanical properties of ZrB2-SiC processed by a preceramic polymer coating route[J].Scripta Materialia,2008,59:123~126

    4 Hou X M,Chou K C.Investigation of iosthermao oxidation of AIN ceramics using different kinetic model[J].Corrosion Scrience,2009,51:556~561

    5 Opila E J,Halbig M C.Oxidation of ZrB2-SiC[J].Ceram Eng Sci Proc,2001,22(3):221~227

    6 Liu Qiang,Han Wenbo,Han Jiecai.Influence of SiCnp content on the microstructure and mechanical properties of ZrB2-SiC nanocomposite[J].Scripta Material,2010,63(6):581~584

    7 Zhi Wang,Sai Wang,Xinghong Zhang.Effect of graphite flake on microstructure as well as mechanical properties and thermal shock resistance of ZrB2-SiC matrix ultrahigh temperature ceramics[J].Journal of Alloys and Compounds,2009,484(1):390~394

    8 Li Gang,Han Wenbo,Wang Baolin.Effect of BN grain size on microstructure and mechanical properties of the ZrB2-SiC-BN composites[J].Materials and Design,2011,32(1):401~405

    9 Young Hag Koh,Hae Won Kim,Hyoun Ee Kim.Mechanical properties of fibrous monolithic Si3N4/BN ceramics with different cell boundary thicknesses[J].Journal of the European Ceramic Society,2004,24(4):699~703

    10 Wei Chuncheng,Zhang Xinghong,Hu Ping,et al.Microstructure and mechanical properties of laminated ZrB2-SiC ceramics with ZrO2interface layers[J].Refractory Metals and Hard Materials,2012,30(1):173~176

    11 Zhou Peng,Hu Ping,Han Wenbao,et al.Laminated ZrB2-SiC ceramic with improved strength and toughness[J].Scripta Material,2011,64(3):276~279

    12 Zhang Shi C,Greg E Hilmas,William G Fahrenholtz.Mechanical properties of sintered ZrB2-SiC ceramics[J].Journal of the European Ceramic Society,2011,31(5):893~901

    13 Steinbrech R W.Toughening mechanisms for ceramic materials[J].Journal of the European Ceram Soc,1992,10(3):131~142

    14 Becher P F.Microstructural design of toughened ceramics[J].Am Ceramic Soc,1991,74(2):255~269

    15 Han W,Li G,Zhang X,et al.Effect of AIN as sintering aid on hot-pressed ZrB2-SiC ceramic composite[J].J Alloys Compd,2009,471:488~491

    16 Chamberlain A L,Fahrenholtz W G,Hilmas G E,et al.High-strength zirconiu diboride based ceramics[J].Journal of the American Ceramic Society,2004,87(6):1 170~1 172

    17 Sciti D,Silvestroni L,Saccone G,et al.Effect of different sintering aids on thermoemechanical properties and oxidation of SiC fibers Reinforced ZrB2composites[J].Mater Chem Phys,2013,137:834~842

    18 Cheng Jiping,Agrawal D,Zhang Yunjin,et al.Preparation of Al2O3-AlON and Al2O3-AlN composites via reaction-bonding[J].J Mater Sci Lett,2001,20:77~79

    猜你喜歡
    層狀高溫陶瓷
    高溫干旱持續(xù) 農(nóng)作物亟須“防護(hù)傘”
    高溫季蔬菜要如此培“根”固本
    全球高溫
    軋制復(fù)合制備TA1/AZ31B/TA1層狀復(fù)合材料組織與性能研究
    載歌載舞話陶瓷——瓷之舞
    學(xué)與玩(2018年5期)2019-01-21 02:13:04
    高溫來(lái)襲,警惕寒濕作祟
    陶瓷藝術(shù)作品
    兩級(jí)結(jié)構(gòu)層狀Ti-TiBw/Ti復(fù)合材料擴(kuò)散焊及其拉伸行為
    焊接(2016年9期)2016-02-27 13:05:22
    高韌性抗層狀撕裂Q345FTE-Z35鋼板開(kāi)發(fā)
    新疆鋼鐵(2015年2期)2015-11-07 03:27:52
    層狀雙氫氧化物處理工業(yè)廢水的研究進(jìn)展
    日本精品一区二区三区蜜桃| av网站在线播放免费| 亚洲av电影在线进入| 久久精品国产清高在天天线| 亚洲 国产 在线| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 色综合欧美亚洲国产小说| 99riav亚洲国产免费| 亚洲久久久国产精品| 他把我摸到了高潮在线观看| 午夜福利一区二区在线看| 日韩免费av在线播放| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲精品av麻豆狂野| 老司机福利观看| 国产熟女午夜一区二区三区| 中亚洲国语对白在线视频| 露出奶头的视频| 久热这里只有精品99| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| av电影中文网址| 多毛熟女@视频| 美女 人体艺术 gogo| 最新的欧美精品一区二区| 国产av精品麻豆| 国产主播在线观看一区二区| 午夜免费成人在线视频| 亚洲欧美激情在线| 亚洲精品久久午夜乱码| 黄色片一级片一级黄色片| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 啦啦啦 在线观看视频| 桃红色精品国产亚洲av| 日韩中文字幕欧美一区二区| 又黄又爽又免费观看的视频| 国产精品国产高清国产av | 超碰成人久久| 国产精品久久久久成人av| 欧美日韩精品网址| 亚洲中文日韩欧美视频| 男女高潮啪啪啪动态图| 99精品在免费线老司机午夜| 亚洲精品久久午夜乱码| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 亚洲免费av在线视频| bbb黄色大片| 国产精品久久视频播放| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲男人天堂网一区| 在线观看一区二区三区激情| 悠悠久久av| 老司机在亚洲福利影院| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 99精品久久久久人妻精品| 十八禁人妻一区二区| 男女下面插进去视频免费观看| 日本黄色日本黄色录像| 他把我摸到了高潮在线观看| 国产成人系列免费观看| 国产精品久久久久久精品古装| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 精品一品国产午夜福利视频| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 午夜福利免费观看在线| 另类亚洲欧美激情| 十八禁高潮呻吟视频| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 大码成人一级视频| 热99re8久久精品国产| 丝袜人妻中文字幕| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲av电影在线进入| 老汉色av国产亚洲站长工具| 国产精品久久久人人做人人爽| 亚洲少妇的诱惑av| 超碰97精品在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 一本大道久久a久久精品| 99精品在免费线老司机午夜| xxx96com| 高清av免费在线| 精品国产一区二区久久| 国产黄色免费在线视频| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 99re6热这里在线精品视频| 国产又爽黄色视频| 99国产极品粉嫩在线观看| 999精品在线视频| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产成+人综合+亚洲专区| 香蕉丝袜av| 亚洲精品一二三| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 曰老女人黄片| 99久久99久久久精品蜜桃| 亚洲情色 制服丝袜| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 久久国产亚洲av麻豆专区| 夫妻午夜视频| 99久久综合精品五月天人人| 麻豆国产av国片精品| 电影成人av| 亚洲一码二码三码区别大吗| 中文字幕人妻丝袜制服| 夜夜爽天天搞| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲av熟女| 中文字幕人妻丝袜制服| 久久精品人人爽人人爽视色| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 国产av一区二区精品久久| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 在线观看www视频免费| www日本在线高清视频| 精品国产国语对白av| 丁香六月欧美| 亚洲 欧美一区二区三区| 两个人看的免费小视频| 夫妻午夜视频| 成人18禁在线播放| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 精品久久久久久电影网| 很黄的视频免费| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 黄片大片在线免费观看| 在线观看午夜福利视频| 国产伦人伦偷精品视频| 99国产综合亚洲精品| 露出奶头的视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 黄色视频不卡| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 亚洲黑人精品在线| 国产av精品麻豆| 久久中文字幕人妻熟女| 91成年电影在线观看| 99在线人妻在线中文字幕 | 国产成人av教育| 人人妻人人澡人人看| bbb黄色大片| 99久久国产精品久久久| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 制服诱惑二区| 波多野结衣一区麻豆| 在线观看免费午夜福利视频| 视频区图区小说| 国产区一区二久久| 两人在一起打扑克的视频| 性少妇av在线| 中出人妻视频一区二区| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久久国产成人精品二区 | 极品人妻少妇av视频| 免费在线观看黄色视频的| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 国产在线精品亚洲第一网站| 一级毛片女人18水好多| 精品国产乱子伦一区二区三区| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 我的亚洲天堂| 久久国产亚洲av麻豆专区| 中文字幕高清在线视频| 丁香六月欧美| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲成人手机| 不卡av一区二区三区| 无限看片的www在线观看| 不卡av一区二区三区| 九色亚洲精品在线播放| 又紧又爽又黄一区二区| 美女福利国产在线| 久久影院123| 国产高清videossex| 亚洲专区字幕在线| 黄色 视频免费看| 美女视频免费永久观看网站| 丝袜在线中文字幕| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 极品教师在线免费播放| 国产av精品麻豆| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲av熟女| 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产国语露脸激情在线看| 99久久精品国产亚洲精品| 女人被狂操c到高潮| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 色尼玛亚洲综合影院| 在线播放国产精品三级| 国产精品一区二区免费欧美| 国产成人av激情在线播放| 真人做人爱边吃奶动态| 成人永久免费在线观看视频| 欧美精品亚洲一区二区| 热re99久久精品国产66热6| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 黄色 视频免费看| 久久久久精品人妻al黑| 日韩大码丰满熟妇| www.熟女人妻精品国产| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美日本中文国产一区发布| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 窝窝影院91人妻| 精品人妻1区二区| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 国产激情久久老熟女| netflix在线观看网站| 美女视频免费永久观看网站| 高清视频免费观看一区二区| 麻豆av在线久日| 热99re8久久精品国产| 亚洲综合色网址| 成人影院久久| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲精品在线观看二区| 久久天堂一区二区三区四区| 精品久久久久久久毛片微露脸| 最近最新中文字幕大全免费视频| 久9热在线精品视频| 精品久久久久久久久久免费视频 | a级毛片在线看网站| 日本vs欧美在线观看视频| 一级片'在线观看视频| 多毛熟女@视频| 国产成人精品久久二区二区免费| 搡老熟女国产l中国老女人| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 成人亚洲精品一区在线观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 欧美日韩成人在线一区二区| 操美女的视频在线观看| 伦理电影免费视频| 亚洲成人手机| 亚洲色图av天堂| 又紧又爽又黄一区二区| 飞空精品影院首页| 成年动漫av网址| 亚洲男人天堂网一区| 极品教师在线免费播放| 在线观看午夜福利视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 午夜免费鲁丝| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 热re99久久精品国产66热6| 亚洲美女黄片视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 视频在线观看一区二区三区| 中文欧美无线码| 久久久久视频综合| 亚洲在线自拍视频| 老司机在亚洲福利影院| 国产99白浆流出| 国产不卡一卡二| 日韩三级视频一区二区三区| 国产成人精品无人区| 欧美日韩福利视频一区二区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| xxx96com| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产精品国产高清国产av | 在线观看午夜福利视频| 99热国产这里只有精品6| 美女扒开内裤让男人捅视频| 亚洲av成人一区二区三| 丰满饥渴人妻一区二区三| 午夜福利视频在线观看免费| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲五月天丁香| 国产高清videossex| 午夜久久久在线观看| 国产片内射在线| 老司机午夜福利在线观看视频| 中文字幕最新亚洲高清| 热99国产精品久久久久久7| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产精品久久久人人做人人爽| 久久久国产精品麻豆| 高清毛片免费观看视频网站 | 91成年电影在线观看| 国产成人影院久久av| 91麻豆av在线| 我的亚洲天堂| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 国产淫语在线视频| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 一区福利在线观看| 国产成人精品无人区| 性少妇av在线| 国产成人免费无遮挡视频| 在线观看www视频免费| 一区福利在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 日本一区二区免费在线视频| 亚洲精品国产色婷婷电影| 欧美精品亚洲一区二区| 国产成人系列免费观看| 国产一区二区三区综合在线观看| 大陆偷拍与自拍| 一进一出抽搐动态| 黑人欧美特级aaaaaa片| 老司机在亚洲福利影院| 色在线成人网| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 一区在线观看完整版| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 成年版毛片免费区| tube8黄色片| 久久精品人人爽人人爽视色| av福利片在线| 99热网站在线观看| 亚洲国产中文字幕在线视频| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 日韩免费av在线播放| 国产蜜桃级精品一区二区三区 | 免费av中文字幕在线| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| videosex国产| 午夜精品久久久久久毛片777| 久久ye,这里只有精品| 少妇 在线观看| av欧美777| 国产精品 国内视频| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| av不卡在线播放| 欧美在线黄色| 欧美激情高清一区二区三区| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 久久精品国产综合久久久| 午夜免费成人在线视频| 大陆偷拍与自拍| 免费不卡黄色视频| 在线观看免费高清a一片| 国产高清视频在线播放一区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | www.999成人在线观看| 视频在线观看一区二区三区| 成人影院久久| 国产一区二区三区视频了| 人妻 亚洲 视频| 69av精品久久久久久| 777米奇影视久久| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 国产亚洲精品久久久久5区| 一进一出抽搐动态| netflix在线观看网站| 亚洲伊人色综图| 中文字幕人妻丝袜制服| 欧美成人免费av一区二区三区 | 十八禁高潮呻吟视频| 日韩视频一区二区在线观看| 国产成人av教育| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 色在线成人网| 国产成人精品无人区| 午夜成年电影在线免费观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 精品一区二区三卡| 国产精品久久视频播放| 久久热在线av| 国产一区有黄有色的免费视频| 18在线观看网站| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 日韩欧美三级三区| 国产成人啪精品午夜网站| 中文字幕制服av| 国产男女超爽视频在线观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 热re99久久精品国产66热6| 天天添夜夜摸| 久久久久久久久免费视频了| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 夫妻午夜视频| 国产精品久久久久久精品古装| 日韩欧美三级三区| 一进一出抽搐动态| av不卡在线播放| 久久亚洲精品不卡| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产一区有黄有色的免费视频| 最近最新中文字幕大全免费视频| www.精华液| 亚洲伊人色综图| 黄色视频,在线免费观看| 国产精品永久免费网站| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 国产av精品麻豆| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 下体分泌物呈黄色| 黄片小视频在线播放| 久9热在线精品视频| 看黄色毛片网站| 亚洲成人免费av在线播放| 久久久久久久精品吃奶| 伦理电影免费视频| 黄色 视频免费看| 欧美激情极品国产一区二区三区| 极品人妻少妇av视频| 岛国在线观看网站| 久久久精品免费免费高清| 大香蕉久久成人网| 免费在线观看日本一区| av天堂在线播放| 亚洲七黄色美女视频| 色尼玛亚洲综合影院| 欧美日韩黄片免| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| e午夜精品久久久久久久| 老司机在亚洲福利影院| 在线免费观看的www视频| 日本一区二区免费在线视频| 美国免费a级毛片| 一区福利在线观看| 青草久久国产| 在线国产一区二区在线| 一a级毛片在线观看| 超色免费av| 成人精品一区二区免费| 国产真人三级小视频在线观看| 午夜福利在线观看吧| 我的亚洲天堂| 99riav亚洲国产免费| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 9热在线视频观看99| 男女床上黄色一级片免费看| 精品无人区乱码1区二区| 美国免费a级毛片| 成年动漫av网址| 制服诱惑二区| 精品久久久精品久久久| 热99久久久久精品小说推荐| 久99久视频精品免费| 热99国产精品久久久久久7| a级片在线免费高清观看视频| 久久久国产成人免费| 老司机深夜福利视频在线观看| av视频免费观看在线观看| 99香蕉大伊视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 亚洲,欧美精品.| 久久这里只有精品19| 水蜜桃什么品种好| 一a级毛片在线观看| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 夜夜躁狠狠躁天天躁| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 亚洲欧美激情综合另类| 天堂俺去俺来也www色官网| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 精品第一国产精品| 韩国精品一区二区三区| 啪啪无遮挡十八禁网站| 热re99久久国产66热| 午夜福利一区二区在线看| 很黄的视频免费| 亚洲五月色婷婷综合| 久久久国产精品麻豆| 国产精品 欧美亚洲| 国产精品影院久久| 国产精品偷伦视频观看了| 在线观看舔阴道视频| 免费在线观看完整版高清| 很黄的视频免费| 999久久久精品免费观看国产| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 精品视频人人做人人爽| 久99久视频精品免费| 欧美不卡视频在线免费观看 | 久久午夜综合久久蜜桃| av中文乱码字幕在线| 欧美精品一区二区免费开放| 欧美人与性动交α欧美软件| 日韩三级视频一区二区三区| 成人三级做爰电影| 老汉色∧v一级毛片| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 国精品久久久久久国模美| 日韩欧美一区视频在线观看| 99久久国产精品久久久| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 两个人看的免费小视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产精品1区2区在线观看. | 中文字幕人妻熟女乱码| 一级a爱视频在线免费观看| 99精国产麻豆久久婷婷| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 国产淫语在线视频| 99热国产这里只有精品6| 国产精品98久久久久久宅男小说| 欧美久久黑人一区二区| 午夜视频精品福利| 电影成人av| 咕卡用的链子| 99国产精品免费福利视频| 国产亚洲欧美精品永久| 大型黄色视频在线免费观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 国产乱人伦免费视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲久久久国产精品| 久久午夜综合久久蜜桃| 精品视频人人做人人爽| 久久久国产一区二区| 国产野战对白在线观看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 亚洲一区二区三区色噜噜| 欧美成人a在线观看| 欧美+日韩+精品| 琪琪午夜伦伦电影理论片6080| 久久国产精品人妻蜜桃| 在线观看一区二区三区| 91麻豆av在线| 免费看a级黄色片| bbb黄色大片| 亚洲成人久久性| 亚洲五月婷婷丁香| 一级黄色大片毛片| 免费搜索国产男女视频| 日本熟妇午夜| 超碰av人人做人人爽久久 | 老熟妇乱子伦视频在线观看| 免费观看人在逋| 国产伦一二天堂av在线观看| 成年女人永久免费观看视频| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲激情在线av| 黄色丝袜av网址大全| 日本 av在线| 国产v大片淫在线免费观看| 此物有八面人人有两片| 99精品久久久久人妻精品| 久久精品91蜜桃| 国模一区二区三区四区视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 国产精品女同一区二区软件 | 在线免费观看的www视频| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲精品日韩av片在线观看 | 9191精品国产免费久久| 午夜福利免费观看在线| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 有码 亚洲区| 可以在线观看毛片的网站| 久久精品影院6| 可以在线观看毛片的网站| 国产成人影院久久av| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 69av精品久久久久久| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 男人的好看免费观看在线视频| 不卡一级毛片| 日韩有码中文字幕| 此物有八面人人有两片| 99热6这里只有精品| 国产男靠女视频免费网站| 狂野欧美激情性xxxx| 一区福利在线观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲内射少妇av| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 在线观看美女被高潮喷水网站 | 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 黄色丝袜av网址大全| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 午夜视频国产福利| 精品免费久久久久久久清纯| 国产精品98久久久久久宅男小说| 禁无遮挡网站| 久久精品人妻少妇| 中出人妻视频一区二区| 久久久久久久久大av| 精品国内亚洲2022精品成人| 亚洲av一区综合| 12—13女人毛片做爰片一| svipshipincom国产片| 俄罗斯特黄特色一大片| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲国产精品久久男人天堂| 欧美一区二区亚洲| 1000部很黄的大片| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| av在线天堂中文字幕| 麻豆久久精品国产亚洲av| 亚洲不卡免费看| 免费看美女性在线毛片视频| 国产高清视频在线播放一区| 99久久成人亚洲精品观看| 天美传媒精品一区二区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 欧美国产日韩亚洲一区| 制服丝袜大香蕉在线| 久久久久久九九精品二区国产| 午夜久久久久精精品| 亚洲七黄色美女视频| 男人舔奶头视频| 亚洲在线观看片| 最近最新免费中文字幕在线| 亚洲自拍偷在线| 国产精品野战在线观看| 一本久久中文字幕|