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    液體糖中還原糖含量測定方法的研究*

    2018-04-10 06:31:36陳志穎徐正康葉曉蕾李海燕周彥斌
    食品工程 2018年1期
    關(guān)鍵詞:色譜儀超純水糖漿

    陳志穎 徐正康 郭 峰 葉曉蕾 李海燕 周彥斌

    (廣州雙橋股份有限公司,廣東廣州 510280)

    液體糖以白砂糖、綿白糖、精制的糖蜜或中間制品為原料,經(jīng)加工或轉(zhuǎn)化工藝制煉而成,可替代白砂糖應(yīng)用于食品工業(yè),在歐美國家,液體糖的生產(chǎn)和應(yīng)用已有悠久的歷史。

    液體糖按糖分組成可分為兩大類:全蔗糖糖漿和轉(zhuǎn)化糖漿,其中全蔗糖糖漿的固形物含量≥65.0%,干物質(zhì)中總糖量≥99.5%;轉(zhuǎn)化糖漿固形物含量≥70.0%,干物質(zhì)中總糖量≥99.5%,干物質(zhì)中還原糖≥60.0%。

    在QB/T 4093—2010《液體糖》標(biāo)準(zhǔn)中定義了轉(zhuǎn)化糖漿干物質(zhì)中還原糖含量的2種測定方法,分別為QB/T2343.2—2013《赤砂糖試驗方法》中的蘭-艾農(nóng)恒容法和GB/T 18932.22—2003的液相色譜示差折光檢測法,但是未見有關(guān)全蔗糖糖漿干物質(zhì)中還原糖含量測定方法的相關(guān)描述。本文以此為背景,試驗探究轉(zhuǎn)化糖漿干物質(zhì)中還原糖含量的2種測定方法應(yīng)用于全蔗糖糖漿干物質(zhì)中還原糖含量測定的合理性,并提出一種新的檢測方法——離子色譜法,分析比對這3種方法應(yīng)用于全蔗糖糖漿中還原糖含量測定的操作差異性及其檢測結(jié)果的可靠性。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    材料:液體糖(全蔗糖糖漿),廣州雙橋股份有限公司生產(chǎn)。

    試劑:蔗糖、草酸鉀、亞甲基藍(lán)、硫酸銅、酒石酸鉀鈉、氫氧化鈉、無水乙醇、碳酸鈉、鹽酸、酚酞、苯甲酸、甲基橙,均為分析純,廣州化學(xué)試劑廠;果糖、葡萄糖(標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)),美國Sigma公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    DR-A1阿貝折光儀,日本ATAGO株式會社;S210型pH計,美國梅特勒公司;2414高效液相色譜儀,美國waters公司;Rezex系列鈣離子色譜柱(300 mm×7.8 mm),美國Phenomenex公司;AS系列超聲波清洗機(jī),天津奧特賽恩儀器有限公司;Millipore超純水儀,美國密理博公司;930系列離子色譜儀,瑞士Metrohm公司;DionexTMCarboPacTMPA1分析和保護(hù)柱(4 nm×250 nm),美國Thermo Fisher Scientific公司;AREC.T加熱磁力攪拌器,意大利VELP公司;MCP500高精度數(shù)字式旋光儀,奧地利Anton Paar公司。

    1.3 試驗方案

    1.3.1 滴定法用試劑準(zhǔn)備

    1.3.1.1 10 g/L標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化糖液

    稱取蔗糖23.75 g,用蒸餾水約120 mL溶解并移入250 mL的容量瓶中,加入濃鹽酸9 mL,搖勻,在室溫20℃~25℃下靜置8 d,然后用蒸餾水稀釋至刻度。吸取該溶液100 mL(含10 g轉(zhuǎn)化糖) 于1 000 mL容量瓶中,在不斷搖蕩下,加入1 mol/L氫氧化鈉溶液,調(diào)節(jié)pH至3.0(加堿量的確定:另取轉(zhuǎn)化糖液50 mL,以甲基橙作指示劑,以1 mol/L氫氧化鈉溶液滴定至紅色恰好變?yōu)槌壬珵橹?,所耗用的氫氧化鈉溶液的量乘2即為要加入的堿量),調(diào)節(jié)pH后加入已用熱水溶解的苯甲酸2 g,搖勻,冷卻后稀釋至刻度。此溶液每100 mL含1 g轉(zhuǎn)化糖,可作為穩(wěn)定的貯備液。

    1.3.1.2 2.5 g/L標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化糖液

    準(zhǔn)確吸取10 g/L標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化糖液50 mL,移入200 mL容量瓶中,加酚酞指示液5滴,在不斷搖蕩下滴入0.5 mol/L氫氧化鈉溶液,直至淺紅色出現(xiàn)不褪色為止,加水稀釋至刻度,搖勻。

    1.3.1.3 費林氏試劑

    費林氏甲液:稱取硫酸銅69.28 g,用蒸餾水溶解后,移入1 000 mL容量瓶中,加入至刻度,搖勻,過濾即成。

    費林氏乙液:稱取酒石酸鉀鈉346 g溶于約500 mL蒸餾水中;另稱取氫氧化鈉100 g溶于約200 mL蒸餾水中,將二者混合,移入1 000 mL容量瓶中,加水至刻度,放置2 d。如液面降低,應(yīng)補(bǔ)加至刻度,搖勻,過濾即成。

    1.3.1.4 50 g/L草酸鉀溶液

    稱取草酸鉀50g加蒸餾水溶解后稀釋至1000mL。

    1.3.1.5 10 g/L亞甲基藍(lán)溶液

    稱取亞甲基藍(lán)1.0 g,加蒸餾水溶解后定溶于100 mL容量瓶中。

    1.3.2 滴定法測定步驟

    1.3.2.1 費林試劑的標(biāo)定

    用移液管吸取費林氏乙液、甲液各10mL,移入300mL三角瓶中,加入蒸餾水15mL,從滴定管加入2.5g/L標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化糖溶液39 mL,輕輕搖勻。將三角瓶置于電爐上加熱使溶液沸騰,準(zhǔn)確煮沸2 min,加亞甲基藍(lán)指示液3滴。在糖液保持沸騰的情況下,從滴定管繼續(xù)加轉(zhuǎn)化糖液,至亞甲基藍(lán)色剛剛消失為止,即為終點。整個滴定過程溶液應(yīng)保持沸騰,且滴定終點應(yīng)在加入亞甲基藍(lán)后1 min內(nèi)達(dá)到。如果費林氏溶液濃度準(zhǔn)確,則滴定耗用的2.5 g/L標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化糖液恰好為40 mL,否則,應(yīng)按以下公式計算其濃度校正系數(shù):

    式中:K——斐林試劑校正系數(shù);

    V——滴定耗用標(biāo)準(zhǔn)轉(zhuǎn)化糖液體積,mL。

    1.3.2.2 樣品干物質(zhì)百分比測定

    用玻璃棒加少量樣品于阿貝折光儀的棱鏡面上,立即閉合棱鏡。調(diào)節(jié)使明暗分界線對準(zhǔn)在十字線上,從標(biāo)尺上讀取干物質(zhì)百分濃度,重復(fù)操作讀取3次讀數(shù),取其算數(shù)平均值,記錄讀數(shù)Brix。

    1.3.2.3 樣液制備

    稱取液體糖樣品35.0 g于250 mL容量瓶中,精確至0.001 g,記錄實際稱取重量W。用移液管吸取50.0 mL樣液于500 mL容量瓶中,對樣品每1 g干固物加入2 mL的50 g/L草酸鉀溶液,搖勻后用蒸餾水稀釋至刻度,充分搖勻,過濾即可。

    1.3.2.4 預(yù)檢

    分別用兩支10 mL移液管,先吸取費林氏乙液10 mL于三角瓶內(nèi),然后再吸甲液10 mL于乙液中,混勻。用滴定管裝滿樣液,調(diào)至刻度,從滴定管預(yù)加入樣液約10mL于三角瓶內(nèi),再加入蒸餾水15 mL,搖勻,放在電爐上加熱,并準(zhǔn)確煮沸2 min。加入亞甲基藍(lán)指示液3滴~4滴,繼續(xù)滴加糖液至藍(lán)色消失為止,即為終點,整個滴定至終點的過程不超過1 min。記錄滴定耗用配制糖液毫升數(shù)V,計算復(fù)檢中所需加水量等于75 mL減去配制糖液耗用量與費林試劑量20 mL。

    1.3.2.5 復(fù)檢

    按上述次序吸取費林氏乙液、甲液各10 mL于三角瓶內(nèi),加入預(yù)檢時測得的加水量,用滴定管裝滿樣液,調(diào)至刻度,從滴定管加入比預(yù)檢耗用量約少1 mL的配制樣液,搖勻。滴定操作和預(yù)檢相同。滴定時輕輕搖動三角瓶,但不可離開熱源,使溶液繼續(xù)保持沸騰,以免空氣進(jìn)入瓶內(nèi)使亞甲基藍(lán)被氧化而產(chǎn)生誤差。

    1.3.2.6 旋光儀測定樣品蔗糖含量

    取液體糖樣品,將其配制成質(zhì)量濃度為26.0%的待測液100 mL,將待測液倒入旋光儀中,待儀器出數(shù),重復(fù)操作讀取3次讀數(shù),取其算數(shù)平均值,記錄樣品蔗糖含量S。

    1.3.2.7 計算及結(jié)果表示

    配制糖液中含蔗糖量G計算公式如下,單位為g:式中:W——稱取樣品質(zhì)量,g;

    V——滴定耗用配制糖液,mL;

    S——樣品蔗糖含量,%;

    Brix——液體糖試樣的百分比濃度,%。液體糖樣品中干物質(zhì)還原糖含量計算公式如下,以%表示:

    式中:R——液體糖試樣還原糖的干物質(zhì)含量,%;

    f——校正系數(shù)(由配制糖液中含蔗糖量G查表1得);

    K——費林氏溶液濃度校正系數(shù)。

    表1 蘭-艾農(nóng)恒容法測定還原糖校正系數(shù)表

    1.3.3 高效液相色譜法測定步驟

    1.3.3.1 流動相的配制

    超純水:蒸餾水經(jīng)過超純水儀純化,然后用孔徑0.2 μm濾膜過濾,再經(jīng)過超聲波脫氣即可。

    1.3.3.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    標(biāo)準(zhǔn)儲備液:準(zhǔn)確稱取果糖和葡萄糖標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)各10 g,精確至0.000 1 g,用超純水溶解并定容至100 mL。

    標(biāo)準(zhǔn)工作液:用超純水稀釋上述儲備液至2.5 g/L、5 g/L、10 g/L、25 g/L、50 g/L。

    1.3.3.3 繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線

    設(shè)置液相色譜工作參數(shù):泵流速為0.6 mL/min,柱溫為80℃,檢測器溫度為40℃,靈敏度為16。用0.22 μm的針頭式過濾器及注射器依次吸取不同梯度濃度的工作液,注入進(jìn)樣器,分別制作果糖及葡萄糖的標(biāo)準(zhǔn)曲線,標(biāo)準(zhǔn)曲線的相關(guān)系數(shù)≥0.999。

    1.3.3.4 待測液的制備與檢測

    用玻璃棒蘸取少量液體糖樣品于阿貝折光儀的棱鏡面上,立即閉合棱鏡。調(diào)節(jié)使明暗分界線對準(zhǔn)在十字線上,從標(biāo)尺上讀取干物質(zhì)百分比濃度,重復(fù)操作讀取3次讀數(shù),取其算數(shù)平均值,記錄讀數(shù)Brix。

    準(zhǔn)確稱量2.5 g液體糖樣品,記實際稱取重量為m,用超純水定容至50 mL,制得待測液。用0.22 μm的針頭式過濾器及注射器吸取待測液,注入進(jìn)樣器檢測。重復(fù)操作讀取3次讀數(shù),取其算數(shù)平均值,分別記錄讀數(shù)為C1和C2,單位為g/L。

    1.3.3.5 計算及結(jié)果表示

    式中:R——液體糖中還原糖的干物質(zhì)含量,%;

    C1——液相色譜測得葡萄糖分結(jié)果,g/L;

    C2——液相色譜測得果糖分結(jié)果,g/L;

    0.05——定容體積,L;

    m——稱取的樣品質(zhì)量,g;

    Brix——液體糖試樣百分比濃度,%。

    1.3.4 離子色譜儀測定步驟

    1.3.4.1 流動相的配制

    準(zhǔn)確稱取4.8 g的氫氧化鈉于燒杯中,精確至0.001 g,用一定量超純水溶解后轉(zhuǎn)移至1 000 mL的容量瓶中,加入超純水定容至刻度,搖勻,經(jīng)0.45 μm的濾膜抽濾,待用。

    1.3.4.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    5 g/L標(biāo)準(zhǔn)溶液:準(zhǔn)確稱取果糖和葡萄糖標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)各0.5 g,精確至0.000 1 g,用純水溶解后轉(zhuǎn)移至100 mL的容量瓶中,加入超純水定容至刻度,搖勻,待用。

    100 mg/L標(biāo)準(zhǔn)溶液:準(zhǔn)確吸取5 g/L標(biāo)準(zhǔn)溶液2 mL,用超純水定容至100 mL,搖勻,待用。

    標(biāo)準(zhǔn)工作液:分別移取100 mg/L標(biāo)準(zhǔn)溶液50 μL、100 μL、250 μL、500 μL、1 000 μL 于 50 mL容量瓶中,用超純水定容至刻度,搖勻,經(jīng)孔徑0.22 μm的濾膜過濾,待用;該系列標(biāo)準(zhǔn)工作液質(zhì)量濃度分別為0.1 mg/L、0.2 mg/L、0.5 mg/L、1.0 mg/L、2.0 mg/L。

    1.3.4.3 繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線

    設(shè)置離子色譜儀工作參數(shù):泵流速1.0 mL/min,柱溫30℃,進(jìn)樣量20 μL,分析時間為35 min。將上述梯度濃度的工作液轉(zhuǎn)移至樣品管中,放入自動進(jìn)樣器進(jìn)行樣品分析,根據(jù)所得數(shù)據(jù)繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,標(biāo)準(zhǔn)曲線相關(guān)系數(shù)≥0.999。

    1.3.4.4 待測液的制備與檢測

    用玻璃棒蘸取少量液體糖樣品于阿貝折光儀的棱鏡面上,立即閉合棱鏡。調(diào)節(jié)使明暗分界線對準(zhǔn)在十字線上,從標(biāo)尺上讀取干物質(zhì)百分比濃度,重復(fù)操作讀取3次讀數(shù),取其算數(shù)平均值,記錄讀數(shù)Brix。

    準(zhǔn)確稱取液體糖樣品(0.1±0.02) g,用超純水定容至50 mL,搖勻,經(jīng)孔徑0.22 μm的濾膜過濾至樣品管中,放入自動進(jìn)樣器進(jìn)行樣品分析。重復(fù)操作讀取3次讀數(shù),取其算數(shù)平均值,分別記錄讀數(shù)為C3和C4,單位為mg/L。

    1.3.4.5 計算及結(jié)果表示

    式中:R——液體糖試樣還原糖的干物質(zhì)含量,%;

    C3——離子色譜測得葡萄糖分結(jié)果,mg/L;

    C4——離子色譜測得果糖分結(jié)果,mg/L;

    Brix——液體糖試樣百分比濃度,%。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 滴定法測定還原糖含量的結(jié)果

    按照上述的滴定法檢測步驟,對液體糖試樣連續(xù)進(jìn)行9組平行滴定,檢測及計算結(jié)果如表2所示。由表2數(shù)據(jù)分析可知,9次平行試驗滴定結(jié)果的相對平均偏差為9.02%,滴定試驗結(jié)果符合QB/T 2343.2—2013中規(guī)定的相對平均偏差≤15%的要求。然而,滴定法的操作步驟繁多,造成操作誤差的幾率更大,因此重復(fù)滴定3次以上取其結(jié)果的平均值會更接近試樣還原糖干物質(zhì)含量的真實值。

    表2 蘭-艾農(nóng)恒容法測定結(jié)果

    2.2 高效液相色譜法測定還原糖含量的結(jié)果

    按照1.3.3的測定步驟,高效液相色譜法的測定圖譜如圖1所示。

    圖1 高效液相色譜法檢測圖譜

    從高效色譜法測定圖譜來看,可以清晰分辨出蔗糖峰,但是其他糖分的峰幾乎難以判斷。另外,糖分的結(jié)果需要判斷色譜峰起點及終點位置,最終由系統(tǒng)自動計算出,而還原糖含量只能通過蔗糖含量間接算出。但不同的操作人對色譜峰的起點、終點位置的判斷會存在一定差異,這個差異會造成>0.5%的相對誤差,這個誤差嚴(yán)重影響測定結(jié)果。在限定同一操作人的前提下,重復(fù)注入待測液進(jìn)行平行測定以驗證測定結(jié)果的重復(fù)性,平行測定結(jié)果如表3所示。

    表3 高效液相色譜法測定結(jié)果

    用高效液相色譜對液體糖試樣進(jìn)行9次平行測定,測定所得轉(zhuǎn)化糖的平均值為0.37%,相對平均偏差為43.04%,遠(yuǎn)高于滴定法測定結(jié)果的相對平均偏差。另外從測定結(jié)果的散點分布圖(圖2) 可看出,9次平行測定的結(jié)果與平均值出現(xiàn)較大的偏移。由此可見,除了峰起點、終點判斷引起的系統(tǒng)誤差外,儀器測量本身也會存在一定的相對誤差,檢測方法本身存在的誤差值已>0.5%,對還原糖含量極低的全蔗糖糖漿來說顯然不合適。

    圖2 高效液相色譜法測定還原糖含量的散點分布圖

    2.3 離子色譜法測定還原糖含量的結(jié)果

    按照1.3.4的測定步驟,離子色譜法的測定圖譜如下頁圖3所示。

    從圖3可以看出,離子色譜儀能夠清晰分離出全蔗糖糖漿中的葡萄糖、果糖及蔗糖等糖組分。相比起高效液相色譜,離子色譜儀檢測結(jié)果的葡萄糖、果糖峰更為明顯,易于判斷,減少判斷峰帶來的系統(tǒng)誤差。向離子色譜儀重復(fù)注入待測液進(jìn)行平行測定以驗證檢測結(jié)果的重復(fù)性,平行測定結(jié)果如表4所示。

    表4 離子色譜儀平行測定結(jié)果

    用離子色譜儀對液體糖試樣進(jìn)行9次平行測定,測定所得轉(zhuǎn)化糖的平均值為0.42%,與滴定法結(jié)果0.43%接近。9次平行測定的相對平均偏差為2.30%,遠(yuǎn)低于滴定法的9.02%及高效液相色譜的43.04%。從數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性及重復(fù)性來看,離子色譜儀測定方法比滴定法、高效液相色譜法更適用于檢測全蔗糖糖漿中的還原糖含量。

    圖3 離子色譜法檢測圖譜

    3 結(jié)論

    本文以液體糖(全蔗糖糖漿)為對象,研究比對了其還原糖含量的3種不同測定方法的操作差異性及其檢測結(jié)果的可靠性。得出如下的結(jié)論:

    1) 滴定法測定全蔗糖糖漿的操作步驟繁瑣,容易引起操作誤差。其測定結(jié)果的相對平均偏差在行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的控制范圍內(nèi),為避免單次測量存在的偶然誤差,重復(fù)測定3次以上取其結(jié)果的平均值會更接近試樣還原糖干物質(zhì)含量的真實值。

    2) 高效液相色譜法檢測步序較滴定法簡單,但該方法的局限在于無法清晰識別出單糖峰,只能通過蔗糖峰間接計算出還原糖含量。而判斷峰起點及終點存在的誤差已經(jīng)>0.5%,因此該方法用于測量全蔗糖糖漿的還原糖含量存在較大誤差。

    3)離子色譜儀是高效液相色譜儀的一種,其檢測步驟與高效液相色譜儀類似,離子色譜儀的優(yōu)勢在于其檢測圖譜能夠清晰分離出全蔗糖糖漿中的葡萄糖、果糖及蔗糖等糖組分,因而能夠精確計算出全蔗糖糖漿中的還原糖含量,而且反復(fù)測定結(jié)果顯示數(shù)據(jù)的重復(fù)性好,所以此方法適用于測量全蔗糖糖漿中的還原糖含量。

    [1]中華人民共和國工業(yè)和信息化部.QB/T 4093—2010液體糖[S].北京:中國標(biāo)準(zhǔn)出版社,2010:1-5.

    [2]吳小員,趙璧秋,黃立新.“QB/T4093—2010液體糖”旋光法測定蔗糖時還原糖的影響研究[J].甘蔗糖業(yè),2012(6):43-47.

    [3]黃彬紅.返滴定法測定赤砂糖還原糖[J].福建輕紡,2014(5):46-50.

    [4]雷時奮.準(zhǔn)確認(rèn)識與使用蘭-艾農(nóng)恒容法-對《對赤砂糖行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)的修改意見》的一點補(bǔ)充[J].輕工標(biāo)準(zhǔn)與質(zhì)量,1999(1):13-14.

    [5]鄧廣華,李勁勁,農(nóng)立忠,等.QB/T 4093—2010液體糖標(biāo)準(zhǔn)的問題及其修訂建議[J].甘蔗糖業(yè),2015(2):54-59.

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