酉秀隆褶帶下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖有機地化因素對含氣性的影響研究

劉光明，張成江，方光建，張志平，楊 沛，吳益朝

（1．成都理工大學地球科學學院，四川成都 610059；2．重慶市地質調查院；3．重慶地質礦產研究院；4．重慶市地質礦產勘查開發(fā)局川東南地質大隊）

酉秀隆褶帶是上揚子東南緣的重要組成部分，下寒武統(tǒng)牛蹄塘組富有機質頁巖廣泛發(fā)育，具有烴源巖厚度大、空間分布連續(xù)、有機地球化學指標較好等特點，與國內外典型頁巖[1–4]具有良好的可比性，是頁巖氣勘探的重要目標層系。但酉秀隆褶帶已實施的牛蹄塘組頁巖氣探井（含地質井、參數(shù)井）含氣量較低，勘探工作未取得突破。部分學者從儲集空間特征及含氣性[5–9]、保存條件[10–11]等方面進行了研究，但尚未開展有關頁巖有機地球化學因素對含氣性的影響的研究。本文在野外地質調查基礎上，結合頁巖氣調查評價專題研究資料，對渝東南酉秀隆褶帶下寒武統(tǒng)牛蹄塘組富有機質頁巖有機地化因素對含氣性的影響進行了研究和探討，并指出了該區(qū)有利儲層分布區(qū)帶。

1 地質背景

酉秀隆褶帶位于四川盆地東南外緣，構造位置屬于羌塘-揚子-華南板塊揚子陸塊武陵山古生代沉陷帶內隆褶構造單元。北西以馬剌湖斷裂為界，南東以三陽斷裂帶為界，區(qū)內構造線NNE向，主體構造平行交替、強烈擠壓抬升，具典型的背斜開闊、向斜緊密的隔槽式褶皺特征（圖1）。

研究區(qū)早古生代地層非常發(fā)育，主要發(fā)育上奧陶統(tǒng)五峰組-下志留統(tǒng)龍馬溪組和下寒武統(tǒng)牛蹄塘組兩套富有機質頁巖，其中牛蹄塘組屬于陸棚沉積環(huán)境，以深水陸棚沉積為主，可劃分為兩個三級層序，分別對應中下部的炭質頁巖段和上部的粉砂質泥巖段。巖性以黑色、灰黑色炭質頁巖為主，夾硅質巖，平均厚度65 m。礦物組成以石英、長石和黃鐵礦等脆性礦物為主，含量超過50%；黏土礦物主要為伊利石、伊/蒙混層礦物。

2 有機地球化學特征

2.1 有機碳含量

有機質是頁巖的成烴物質基礎，其豐度決定了生氣質量的好壞，是頁巖氣評價的首要有機地球化學指標[12–13]。衡量巖石中有機質的豐度所用的指標主要有總有機碳含量（TOC）、氯仿瀝青“A”、總烴和生烴潛量（S1+S2）。根據(jù)本區(qū)牛蹄塘組有機質成熟度高的實際情況，TOC可以近似代表有機質豐度。樣品分析測試結果顯示，牛蹄塘組頁巖TOC分布于0.36%～12.60%之間，平均4.62%，其中大于2%的樣品達60%以上，表明有機碳含量相對較高，總體上牛蹄塘組頁巖具有良好的原始生氣基礎（表1）。

縱向上，TOC表現(xiàn)出中上部隨埋深增加而增大、中下部隨埋深增加而減小的變化趨勢，這主要是牛蹄塘組沉積時期海侵速率、有機質沉積速率和保存條件發(fā)生變化，導致了有機質縱向上非均質分布[13]；平面上，不同區(qū)域TOC變化較大，高值區(qū)主要分布在秀山—酉陽一帶，與南方地區(qū)牛蹄塘組富有機質頁巖的有機質主要受沉積環(huán)境控制[13]的認識一致。

圖1 酉秀隆褶帶構造綱要及樣品分布示意圖

表1 牛蹄塘組富有機質頁巖TOC統(tǒng)計對比

2.2 生烴潛量

巖石熱解參數(shù)可反映源巖的生烴能力，但是生烴潛量受熱演化程度的影響較大，中國古生界海相烴源巖成熟度普遍很高，巖石熱解獲得的殘余生烴潛力通常很低，不能直接反映其原始生烴潛力。研究認為（陳建平等，2012），可以以未成熟-低成熟階段烴源巖有機質為基礎，按有機質類型大類，建立生烴潛量與有機碳含量之間的定量關系，以此來計算高-過成熟烴源巖的原始生烴潛力。

對 20塊頁巖巖心樣品巖石熱解實驗分析測試表明，生烴潛量一般為0.04～0.11 mg/g，平均為0.065 mg/g，表明該套頁巖的殘余生烴潛量均較低。根據(jù)下古生界生烴潛量計算公式（Pg=5.63TOC?2.37（陳建平，2012））推算，牛蹄塘組富有機質頁巖在其未成熟-低成熟演化階段的原始生烴潛力為0.445～68.57 mg/g，表明該套富有機質頁巖原始生烴潛力較大。

2.3 有機質成熟度

鏡質體反射率（Ro）是國際上公認的標定有機質成熟度的一項獨立指標，但不適用于下古生界烴源巖（騰格爾等，2007）。研究顯示，瀝青反射率已成為表征缺乏鏡質體而含有瀝青的海相烴源巖有機質成熟度的一個重要指標（涂建琪等，1999）。據(jù)干酪根鏡鑒和有機顯微組分鑒定，本區(qū)牛蹄塘組富有機質頁巖樣品富含瀝青質，故本次采用換算過的瀝青等效鏡質體反射率來評價頁巖成熟度（Ro=0.618Rob+0.4，（Jacob，1985））。實測數(shù)據(jù)顯示，牛蹄塘組頁巖Ro為2.93%～3.62%，平均3.43%，表明該套有機質頁巖已達到過成熟演化階段，頁巖已進入生氣衰竭期，這可能與牛蹄塘組頁巖經歷了多期次熱史變化有關。縱向上，Ro隨深度變化規(guī)律不明顯；平面上，Ro高值區(qū)分布在酉陽—秀山一帶。

2.4 有機質類型

過高成熟度導致了IH值和H/C值已經失去應有的指示意義[14]，本次以干酪根類型指數(shù)Ti（據(jù)曹慶英，1985）判斷有機質類型。樣品干酪根顯微組分鑒定結果顯示，該套有機質頁巖中含有大量腐泥組和少量鏡質組、惰質組，不含殼質組，Ti大于80的樣品占92%，Ti大于40小于80的樣品占8%。表明牛蹄塘組頁巖有機質類型為Ⅰ和Ⅱ1型，以Ⅰ型為主，其有機質母源主要為藻類等低等水生生物，原始生烴能力較好。

綜合考慮牛蹄塘組頁巖的原始生氣能力以及熱演化程度對有機質豐度、有機質類型等指標的負面影響[1]，本區(qū)牛蹄塘組頁巖總體上屬于中等烴源巖。

3 有機地化因素對含氣性的影響

由于頁巖氣具有多種賦存狀態(tài)，頁巖的有機地球化學特征、礦物組成、儲集空間類型及結構等因素都在一定程度上控制著頁巖含氣量大小[15–17]。而有機質作為頁巖的成烴物質基礎，有機質豐度、有機質成熟度是控制頁巖含氣性能的最關鍵因素。

3.1 含氣性

鉆井樣品現(xiàn)場含氣量解析結果顯示，牛蹄塘組富有機質頁巖含氣量平均值在0.5 m3/t以下，氣體成分以氮氣為主，烴類含量普遍偏低，總體上呈現(xiàn)出總含氣量低、烴含量低、氮氣含量高的特點。氣體中的甲烷碳同位素介于-34.8‰～-41.2‰之間，平均-36.9‰，表現(xiàn)為有機成因的特征。與目前勘探開發(fā)取得成功的五峰-龍馬溪組頁巖氣體相比，該值明顯偏重，可能與牛蹄塘頁巖高演化程度有關。另外，根據(jù)甲烷碳同位素與干燥系數(shù)間關系，顯示牛蹄塘組頁巖氣屬于高溫裂解氣。

在30 ℃和99.99%甲烷平衡濕度的條件下，等溫吸附測試結果顯示，牛蹄塘組頁巖飽和吸附量為0.3～5.50 m3/t，平均為2.68 m3/t，差異非常大，且遠大于現(xiàn)場解析含氣量。總體上牛蹄塘組頁巖具有良好的吸附特征，在地下壓力狀態(tài)下能吸附較多體積的氣體。綜合現(xiàn)場解析和等溫吸附結果，牛蹄塘組富有機質頁巖總體含氣量較低，下部硅質頁巖段現(xiàn)場解析含氣量相對較高。

3.2 TOC對含氣性的影響

TOC可以反映出頁巖的有機質豐度，控制頁巖的物理性質[15]，是影響牛蹄塘組含氣量的重要因素。測試結果表明，TOC與頁巖含氣量正相關性較好，總體上頁巖含氣量隨TOC增大而增加。這是因為牛蹄塘組頁巖主要發(fā)育微型孔隙[8–9]，而本區(qū)牛蹄塘組黏土礦物平均含量 17%，微型孔隙主要受控于TOC[18]，TOC通過控制頁巖氣的儲集空間進而影響頁巖含氣性。

在相同氣藏溫度和壓力下，隨著有機碳含量的增大，有機質孔增加，氣體儲存空間增加，可供氣體吸附的孔隙比表面也增大，頁巖吸附氣含量也增加，進而頁巖總含氣量增加，這與孫夢迪[16]、劉雄輝[17]等研究結果一致；此外，可能也與有機碳表面的親油性特征對氣態(tài)烴較強的吸附能力和氣態(tài)烴在無定形和無結構基質瀝青體中的溶解作用增強了氣體吸附能力[19–20]有關。

由此可以看出，在總含氣量較低的情況下，TOC仍然是含氣量的重要影響因素。根據(jù)本區(qū)實際情況，TOC ＞3%的富有機質頁巖可作為下一步的工作重點。

3.3 Ro對含氣性的影響

除了有機碳含量外，頁巖成熟度也在很大程度上控制著頁巖的生氣潛力。研究表明[21–23]，過成熟階段頁巖在一定范圍內，比表面積、孔隙度和吸附能力與有機質成熟度相關性明顯。有機質成熟度（Ro）通過影響孔隙度、孔隙結構、比表面積和吸附能力等儲層物性進而影響頁巖含氣性。

本區(qū)牛蹄塘組頁巖Ro平均3.43%，處于過成熟階段，但Ro與現(xiàn)場解析氣量相關性不明顯，與等溫吸附氣量存在一定的負相關性（圖2）。實測顯示含氣量低，與以往對渝東南牛蹄塘組富有機質頁巖的含氣性的認識[15，24–25]存在較大差異。究其原因，可能是因為四川盆地周緣經歷了復雜的構造運動，處于盆外的渝東南地區(qū)牛蹄塘組富有機質頁巖經歷了多期次生排烴。根據(jù)生排烴史模擬，牛蹄塘組富有機質頁巖約在侏羅系-白堊系沉積時期就達到了高-過成熟階段，已經進入生烴衰竭期，現(xiàn)今頁巖氣的散失大于補充，導致頁巖吸附氣含量不高，加之構造運動對保存條件的破壞，使頁巖的含氣性降低。

圖2 牛蹄塘組頁巖Ro與含氣性關系

另外，過高的有機質成熟度對有機質豐度、有機質類型等存在負面影響，導致有機碳石墨化程度增高，從而降低有機質微孔隙的發(fā)育，Ro增加導致的微孔隙減少掩蓋了TOC增加導致的微孔隙增加，加之壓實作用的破壞，減少了頁巖氣的儲集空間，也是牛蹄塘組頁巖含氣性較差的可能原因。

由此可以看出，在一定條件下，Ro是控制含氣性的最主要因素之一，其對含氣性的影響程度大于TOC，適當?shù)挠袡C質成熟度（Ro＜3%）是頁巖氣勘探開發(fā)能否取得突破的關鍵因素之一。

4 有利儲層區(qū)帶

分析認為牛蹄塘組頁巖有機質豐度較高，有機質類型主要為 I型，有機質成熟度較高，處于高成熟-過成熟演化階段。整體來看，該套烴源巖為中等烴源巖，在本研究區(qū)仍然具有一定的勘探潛力。綜合優(yōu)質頁巖厚度、埋深和有機地化因素對含氣性的影響，同時考慮構造作用對保存條件的影響因素，確定有利儲層區(qū)帶參數(shù)如下：優(yōu)質頁巖厚度大于30 m、埋深小于3 500 m、TOC＞3%、Ro＜3%。

整體而言，牛蹄塘組富有機質頁巖中段為有利儲集層段（圖3）；W4井（酉陽）西南部為有利儲層分布區(qū)帶（圖4），面積約610 km2。

5 結論

（1）牛蹄塘組富有機質頁巖TOC平均4.62%，具有較好的原始生烴基礎；原始生烴潛量較大；Ro平均 3.43%，處于過成熟階段；有機質類型以Ⅰ型為主，原始生烴基礎較好。總體上牛蹄塘組頁巖屬于中等烴源巖。

（2）TOC、Ro是影響含氣性的主要有機地化因素。TOC影響頁巖氣的儲集空間，隨著有機碳含量的增大，可供氣體吸附和儲存的空間增加，進而頁巖總含氣量增加。在總含氣量較低的情況下，TOC仍然是含氣性的重要影響因素。Ro影響氣體吸附能力和儲集空間，Ro過高導致的微孔隙減少掩蓋了TOC增加導致的微孔隙增加，降低了頁巖的氣體吸附能力，其對含氣性的影響程度大于TOC，是控制含氣性的最主要因素之一。

（3）整體而言，牛蹄塘組富有機質頁巖中段為有利儲集層段，W4井（酉陽）南西部為有利儲層分布區(qū)帶。較高的有機碳含量（TOC＞3%）、適當?shù)挠袡C質成熟度（Ro＜3%），構造作用對保存條件的影響，是牛蹄塘組富有機質頁巖今后的主要工作方向。

[1] 李景新，呂宗剛，董大忠，等．北美頁巖氣資源形成地質條件[J]. 天然氣工業(yè)，2009，29（5）：27–32.

[2] 郭彤樓，張漢榮. 四川盆地焦石壩頁巖氣田形成與富集高產模式[J]. 石油勘探與開發(fā)，2014，41（1）：28–36.

[3] GUO Tonglou. Evaluation of highly thermally mature shalegas reservoirs in complex structural parts of the Sichuan Basin[J]. Journal of Earth Science，2013，24（6）：863-873.

[4] 郭旭升. 南方海相頁巖氣“二元富集”規(guī)律：四川盆地及周緣龍馬溪組頁巖氣勘探實踐認識[J]. 地質學報，2014，88（7）：1209–1218.

[5] 馬勇，鐘寧寧，程禮軍，等．渝東南兩套富有機質頁巖的孔隙特征——來自FIB-SEM的新啟示[J]．石油實驗地質，2015，37（1）：109–116.

[6] 曾維特，丁文龍，張金川，等. 渝東南-黔北地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖裂縫有效性研究[J]. 地學前緣，2016，23（1）：96–106.

[7] 聶海寬，邊瑞康，張培先，等. 川東南地區(qū)下古生界頁巖儲層微觀孔隙類型與特征及其對含氣量的影響[J]. 地學前緣，2014，21（4）：331–343.

[8] 焦偉偉，岳鋒，程禮軍，等．渝東南地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖孔隙體系特征[J].天然氣地球科學，2015，26（8）：1 587–1 595.

[9] 余川，聶海寬，曾春林，等. 四川盆地東部下古生界頁巖儲集空間特征及其對含氣性的影響[J]. 地質學報，2014，88（7）:1 311–1 320.

[10] 聶海寬，包書景，高波，等．四川盆地及其周緣下古生界頁巖氣保存條件研究[J].地學前緣，2012，19（3）：280–294.

[11] 胡明毅，鄧慶杰，胡忠貴. 上揚子地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖氣成藏條件[J]．石油與天然氣地質，2014，35（2）：272–279.

[12] 楊振恒，騰格爾，李志明，等. 頁巖氣勘探選區(qū)模型 [J].天然氣地球科學，2011，22（1）：8–14.

[13] 吳陳君，張明峰，馬萬云，等. 渝東南牛蹄塘組頁巖有機質特征及沉積環(huán)境研究[J]. 天然氣地球科學，2014，28（5）：1267-1274.

[14] 張林，魏國齊，韓龍，等．四川盆地震旦系-下古生界高過成熟度烴源巖評價[J]．石油實驗地質，2008，30（3）：286–291.

[15] 邢雁文，張金川，馮赫青，等. 渝東南地區(qū)下寒武統(tǒng)頁巖氣聚集條件及有利區(qū)預測[J]. 東北石油大學學報，2014，38（3）：66–74.

[16] 孫夢迪．渝東南地區(qū)下寒武統(tǒng)牛蹄塘組頁巖儲層特征及甲烷吸附能力[D]. 北京：中國地質大學（北京），2014.

[17] 劉雄輝. 頁巖巖石學特征及其對吸附氣量的影響[D].四川成都：西南石油大學，2015.

[18] 曹曉萌，于炳松，李心童，等. 渝東南下寒武統(tǒng)頁巖儲層特征及測井評價[J]. 石油學報，2014，35（2）:233–243.

[19] 張林曄，李政，朱日房. 頁巖氣的形成與開發(fā)[J]. 天然氣工業(yè)，2009，29（1）：124–128.

[20] JARVIE D. Evaluation of hydrocarbon generation and storage in the Barnett shale, Fort Worth Basin, Texas[R].Texas: Humble Geochemical Services Division, 2004.

[21] 武景淑，于炳松，李玉喜．渝東南渝頁1井頁巖氣吸附能力及其主控因素[J]．西南石油大學學報：自然科學版，2012，34（4）：40–48.

[22] 王飛宇，關晶，馮偉平，等. 過成熟海相頁巖孔隙度演離氣量[J]．石油勘探與開發(fā)，2013，40（6）：764–768.

[23] 程鵬，肖賢明. 很高成熟度富有機質頁巖的含氣性問題[J]. 煤炭學報，2013，38（5）：738–741.

[24] 劉軍，姚艷斌，朱正杰，等. 渝東南地區(qū)黑色巖系儲集層特征及含氣性評價[J]．礦物巖石地球化學通報，2015，34（5）：1 021–1 026.

[25] 謝忱，張金川，李玉喜，等．渝東南渝科1井下寒武統(tǒng)富有機質頁巖發(fā)育特征與含氣量[J]. 石油與天然氣地質，2013，34（1）：11–15.