市政污泥用于礦區(qū)土壤改良的污染風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估及配比分析

羅大富

1.福建省197地質(zhì)大隊(duì)，泉州 362011 2.安徽理工大學(xué)，淮南 232001

近年來，礦區(qū)生態(tài)工程建設(shè)力度不斷加大，植物修復(fù)的方式被廣泛采用（李明順等，2005；Wang et al，2012；莫愛等，2014），但廢棄礦山土壤往往較為貧瘠，缺乏植物生長(zhǎng)所必需的養(yǎng)分（Gupta et al，2008；Liu and Yang，2014； 莫 愛等，2015），不利于植被的恢復(fù)。市政污泥中含有豐富的氮磷鉀及有機(jī)質(zhì)且大部分的氮磷是有機(jī)結(jié)合態(tài)的，經(jīng)礦化后容易被植物吸收，因而，通過施用市政污泥來恢復(fù)植被，既能迅速供肥，又能持久供肥（李艷霞等，2003；曹春梅，2008；Corrêa et al，2012）。然而，市政污泥中往往又含有較高含量的重金屬元素（譚國(guó)棟，2011；郭廣慧等，2014），污泥施用后，土壤中的重金屬含量也會(huì)有所增加，如施用不當(dāng)，很可能造成土壤的二次污染，因此，評(píng)估市政污泥用于礦區(qū)土壤改良的重金屬污染風(fēng)險(xiǎn)，探索污泥施用的最佳配比具有十分重要的意義。目前，國(guó)內(nèi)外在市政污泥土壤改良技術(shù)方面取得了一系列重要成果，其研究對(duì)象多集中于沙漠化、鹽漬化的草地或農(nóng)田（Li et al，2010；Cincinelli et al，2012； 李 霞 等，2013；王磊等，2016），而對(duì)市政污泥用于礦區(qū)廢棄地土壤改良的研究較少；另外，由于不同區(qū)域和處理工藝的城市污泥，其理化性質(zhì)和物質(zhì)組成有很大差異，作為生態(tài)環(huán)境修復(fù)基質(zhì)改良土壤時(shí)的作用和生態(tài)環(huán)境影響需要做具體研究。對(duì)于泉州市，礦山生態(tài)環(huán)境修復(fù)中應(yīng)用城市污泥進(jìn)行土壤改良理論和技術(shù)的系統(tǒng)研究尚缺乏。

本研究通過土柱淋溶試驗(yàn)，分析泉州市政污泥用于礦區(qū)土壤改良的污染風(fēng)險(xiǎn)及可行性，并確定土壤、污泥的最佳混摻比例，以期為泉州市礦山生態(tài)環(huán)境修復(fù)及污泥的資源化利用提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 土壤及污泥的采集

試驗(yàn)污泥來源于泉州市永春污水處理廠城市污泥。永春污水處理廠位于永春縣桃城鎮(zhèn)濟(jì)川村，服務(wù)范圍為永春縣城區(qū)規(guī)劃區(qū)，2006年1月開始運(yùn)行，采用Carrousel-2000氧化溝工藝；土壤來源于泉州市永春縣景山高嶺土礦區(qū)（117°55′22″E —117°55′29″E，25°24′53″N — 25°24′57″N） 的 采 礦剝離土，土壤類型為紅壤。樣品取回后存放于4℃冰箱內(nèi)，取回當(dāng)日測(cè)樣品含水率、pH和有機(jī)質(zhì)含量，污泥和土壤樣品在避光處自然風(fēng)干后剔除其中雜質(zhì)備用。

1.2 分析測(cè)試方法

試驗(yàn)污泥和土壤的含水量采用重量法105℃烘干后稱重（NY/T 52 — 1987）；pH采用酸堿度計(jì)測(cè)定，土水比1∶2.5（NY/T 1121.2 — 2006）；質(zhì)地分析采用篩分+比重法（NY/T 1121.3 — 2006）；有機(jī)質(zhì)含量采用重鉻酸鉀氧化稀釋熱法-容量法（NY/T 1121.6 — 2006）；總氮含量采用半微量凱氏法-容量法（NY/T 53 — 1987）；堿解氮、有效磷、速效鉀含量均采用提取比色法；總磷含量采用離子色譜法（NY/T 1121 — 2006）；總鉀含量采用乙酸銨提取-火焰光度法（NY/T 889 — 2004）；Cd、Pb、Cr6+、Cu、Zn、Ni含量采用原子吸收分光光度計(jì)測(cè)定（GB/T 17137、GB/T 17138、GB/T 17139、GB/T 17141）。測(cè)定的城市污泥及礦區(qū)土壤的基本理化指標(biāo)、養(yǎng)分含量和微量元素指標(biāo)見表1。

1.3 研究方法

（1）試驗(yàn)設(shè)計(jì)：試驗(yàn)在淋溶土柱中進(jìn)行，土柱高30 cm，直徑10 cm，底部設(shè)滲濾液收集池，土柱周圍設(shè)防護(hù)罩，防止水分蒸發(fā)。淋溶土柱設(shè)計(jì)見圖1。土柱下部填入10 cm礦渣，上部填入土壤與污泥混摻物。裝填時(shí)，按照現(xiàn)場(chǎng)監(jiān)測(cè)的土壤含水量和容重，將物料分層充填壓實(shí)。每組處理做5次重復(fù)。每天用去離子水進(jìn)行灌溉，灌溉量20 mm，連續(xù)灌溉15 d。試驗(yàn)開始后20 d時(shí)，取土柱內(nèi)的土壤污泥混摻物均勻混合，每組處理的每次重復(fù)各取1個(gè)樣品，共取樣品20個(gè)，同時(shí)取濾液樣品20個(gè)。

（2）試驗(yàn)處理：整個(gè)試驗(yàn)共設(shè)計(jì)4組處理，每組處理做5次重復(fù)，具體試驗(yàn)處理如下：

試驗(yàn)處理1（LT1），土壤與污泥干重的混摻比例為5∶1；試驗(yàn)處理2（LT2），土壤與污泥干重的混摻比例為5∶2；試驗(yàn)處理3（LT3），土壤與污泥干重的混摻比例為5∶3；試驗(yàn)處理4（LT4），土壤與污泥干重的混摻比例為5∶4。

（3）測(cè)定項(xiàng)目：試驗(yàn)前主要測(cè)定土壤和城市污泥理化性質(zhì)、肥力、微量元素等各項(xiàng)指標(biāo)的初始值；試驗(yàn)結(jié)束再次測(cè)定土柱填充物的理化性質(zhì)、肥力、微量元素等各項(xiàng)指標(biāo)終點(diǎn)值以及滲濾液的微量元素含量。

1.4 數(shù)據(jù)處理

利用Excel 2010 進(jìn)行原始數(shù)據(jù)處理、分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 污泥泥質(zhì)及土壤肥力分析

根據(jù)《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處置 農(nóng)用泥質(zhì)（CJ/T 309 — 2009）》，將污泥按污染物濃度分為A、B兩級(jí)。A級(jí)污泥允許施用于蔬菜、糧食作物、果樹等作物；B級(jí)污泥適用于油料作物、果樹、飼料作物、纖維作物的施用，不能施用于蔬菜、糧食作物。A、B兩級(jí)污泥規(guī)定的重金屬濃度限值見表2。

表1 城市污泥及礦區(qū)土壤各指標(biāo)初始值Tab.1 The initial values of each index of urban sludge and soil

圖1 土柱淋溶實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)示意圖Fig.1 The schematic diagram of soil column leaching experiment

結(jié)合表1、表2，試驗(yàn)污泥中Zn、Cu濃度分 別 為（2817.00 ± 99.30）mg ? kg-1、（602.20 ±11.40）mg ? kg-1，超出 A 級(jí)污泥濃度限值，其它重金屬含量均未超出A級(jí)污泥污染物限值；但各污染物都未超出B級(jí)污泥濃度限值。

按照全國(guó)第二次土壤普查推薦土壤分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)（張鳳榮等，2014），污泥中除速效鉀含量較低外，有機(jī)質(zhì)、全氮、速效氮、速效磷含量遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于一級(jí)肥力的含量，具有很高的肥力。礦區(qū)土壤中除速效磷含量分級(jí)達(dá)到一級(jí)外，其余各養(yǎng)分含量分級(jí)均為四—五級(jí)，即“低或很低”。

由以上數(shù)據(jù)可知，污泥具有很高的肥力，而礦區(qū)土壤肥力相對(duì)貧乏，污泥中Cu、Zn濃度超出A級(jí)污泥濃度限值，但各重金屬含量均未超出B級(jí)污泥濃度限值，試驗(yàn)污泥適宜于污泥農(nóng)用，可施用于油料作物、果樹、飼料作物、纖維作物，不能施用于蔬菜、糧食作物。

2.2 污泥添加對(duì)地下水污染的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估

試驗(yàn)處理后4組處理的污泥與土壤配比的滲濾液微量元素分析數(shù)據(jù)見表3。

表2 A、B兩級(jí)污泥重金屬濃度限值Tab.2 Limit value of heavy metal concentration of class A and class B sludge

表3 滲濾液中微量元素濃度數(shù)據(jù)Tab.3 Trace element concentrations in leachate / (mg ? L-1)

依據(jù)國(guó)家地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB/T 14848 —93）中設(shè)定的地下水質(zhì)量分類指標(biāo)，LT1滲濾液中除As的含量處于Ⅲ類水質(zhì)外，其余微量元素含量均符合Ⅰ類水質(zhì)含量；LT2滲濾液中Cu、As符合Ⅲ類水質(zhì)含量，其它微量元素均符合Ⅱ類以上水體微量元素含量；LT3滲濾液中除Pb、As符合Ⅲ類水質(zhì)含量，其它微量元素均符合Ⅱ類以上水體微量元素含量；LT4滲濾液中除As符合Ⅲ類水質(zhì)含量，其它微量元素均符合Ⅱ類以上水體微量元素含量。

2.3 土壤、污泥最佳混摻比的確定

試驗(yàn)處理后取各處理中土壤樣品進(jìn)行分析，分析數(shù)據(jù)見表4。

表4 試驗(yàn)處理后土壤理化性質(zhì)與肥力測(cè)定結(jié)果Tab.4 Determination of soil physical and chemical properties and fertility after test

按照全國(guó)第二次土壤普查推薦土壤分級(jí)標(biāo)準(zhǔn)，將4組處理的土壤進(jìn)行肥力分級(jí)，4組處理的土壤分級(jí)分別見表5。

由表5可知，4組處理中，速效鉀含量分級(jí)均為六級(jí)“極低”，全氮、速效磷含量分級(jí)均為一級(jí)“很高”，有機(jī)質(zhì)含量分級(jí)除LT1為二級(jí)外，其它處理均為一級(jí)，速效氮含量分級(jí)隨污泥含量增加肥力遞增，其中LT4速效磷含量分級(jí)最高，為一級(jí)“很高”。從土壤肥力角度分析，污泥混摻量越大，土壤肥力整體最好，但也應(yīng)適量施入一定量的鉀肥。

試驗(yàn)處理后，測(cè)定的土壤pH及重金屬含量見表6。

表5 4組處理中土壤分級(jí)Tab.5 Soil classif i cation in four treatments

表6 試驗(yàn)處理后土壤pH及重金屬含量Tab.6 PH value and heavy metal content of soil after treatment / (mg ? kg-1)

國(guó)家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB 15618 — 1995）》將土壤環(huán)境質(zhì)量分為三類，其中，第Ⅲ類土壤主要適用于林地土壤及污染物容量較大的高背景值土壤和礦產(chǎn)附近等地的農(nóng)田土壤（蔬菜地除外），且規(guī)定第Ⅲ類土壤環(huán)境質(zhì)量執(zhí)行第三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的土壤臨界值，即本試驗(yàn)應(yīng)執(zhí)行土壤環(huán)境質(zhì)量第三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)。由表6可知，隨著污泥混摻量的增加，各重金屬的含量呈升高趨勢(shì)，因此，從土壤重金屬污染角度分析，污泥混摻量越小，土壤受污染風(fēng)險(xiǎn)越低。

按照三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)要求，第Ⅲ類土壤中Zn的含量要≤500 mg ? kg-1，4組處理中，LT3、LT4中 Zn的含量均超標(biāo)，相應(yīng)配比的混摻物不可作為礦區(qū)附近農(nóng)田土壤；LT1、LT2中各重金屬含量均能滿足第三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的要求，可應(yīng)用于礦區(qū)附近農(nóng)田種植，且LT2處理的土壤肥力較LT1處理大。

綜上分析，LT2處理中土壤、污泥干重混摻比5∶2為最佳土壤、污泥干重混摻比，即該市政污泥用于礦區(qū)土壤改良時(shí)，礦區(qū)土壤和市政污泥干重比在5∶2左右時(shí)，混合土壤具有最大肥力且滿足土壤環(huán)境質(zhì)量第三級(jí)標(biāo)準(zhǔn)的要求。

3 結(jié)論與討論

（1）市政污泥改良礦區(qū)土壤適宜性

永春縣景山高嶺土礦區(qū)土壤除速效磷含量較高外，其余養(yǎng)分含量分級(jí)為四 — 五級(jí)，即“低 — 很低”；永春污水處理廠污泥中除速效鉀含量較低外，其余養(yǎng)分含量分級(jí)均遠(yuǎn)大于一級(jí)，即“很高”；污泥中Cu、Zn濃度超出A級(jí)農(nóng)用污泥濃度限值，但各重金屬含量均未超出B級(jí)農(nóng)用污泥濃度限值，試驗(yàn)污泥可施用于油料作物、果樹、飼料作物、纖維作物，不能施用于蔬菜、糧食作物。楊軍等（2009）對(duì)我國(guó)部分污水處理廠污泥統(tǒng)計(jì)結(jié)果表明，我國(guó)污泥重金屬Zn含量最高，Cu、Cr次之，毒性較大的Cd、Hg、As含量較低，這和本研究結(jié)果相一致，且本試驗(yàn)污泥中Cd、Hg、As的含量遠(yuǎn)低于其統(tǒng)計(jì)結(jié)果。郭廣慧等（2014）從全國(guó)范圍內(nèi)選取了98個(gè)城市污泥樣品，城市污泥中有機(jī)質(zhì)、總氮、總磷及總鉀的平均含量分別為280 g ? kg-1、29.6 g ? kg-1、22.2 g ? kg-1和 5.83 g ? kg-1，與本試驗(yàn)研究結(jié)果相比，除有機(jī)質(zhì)含量稍低外，本試驗(yàn)污泥中其他養(yǎng)分含量遠(yuǎn)高于其統(tǒng)計(jì)結(jié)果。

（2）污泥施用對(duì)地下水的污染風(fēng)險(xiǎn)

通過對(duì)土柱淋溶試驗(yàn)終點(diǎn)4組處理的滲濾液微量元素進(jìn)行分析，各微量元素含量均滿足地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（GB/T 14848 — 93）中Ⅲ類地下水質(zhì)量要求。譚國(guó)棟（2011）選取北京高碑店污水廠污泥與通州區(qū)農(nóng)田土壤混摻后進(jìn)行土柱淋溶試驗(yàn)，對(duì)淋濾液檢測(cè)發(fā)現(xiàn)淋濾液中各重金屬含量均滿足Ⅲ類以上水質(zhì)要求。俞珊等（2010）利用土柱淋溶試驗(yàn)研究了綿陽市塔子壩污水廠污泥施用于農(nóng)田土壤后Cu對(duì)地下水污染的風(fēng)險(xiǎn)，發(fā)現(xiàn)淋濾液最高峰Cu的濃度遠(yuǎn)低于Ⅲ類水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)，周海浩（2011）的研究也得出了相似結(jié)論。這些研究表明市政污泥的適量施用，造成地下水污染風(fēng)險(xiǎn)較小。

（3）土壤、污泥最佳混摻比例

通過對(duì)土柱淋溶試驗(yàn)終點(diǎn)各處理的土壤樣品的土壤養(yǎng)分及重金屬含量進(jìn)行測(cè)定分析，綜合分析土壤肥力及重金屬污染因素，該試驗(yàn)中最佳土壤、污泥干重混摻比為5∶2，由于礦區(qū)土壤及市政污泥中速效鉀含量均較低，故在按土壤、污泥干重最佳配比施用時(shí)，可適量加入一定量的鉀肥。安康（2014）通過盆栽實(shí)驗(yàn)分析了不同比例污泥施肥對(duì)植物生長(zhǎng)影響和重金屬累積情況，發(fā)現(xiàn)在30%的堆肥污泥和70%的土壤混合處理具有最高的植物出苗率和成活率，而最適宜的施肥量應(yīng)該是在施肥量占總重量的40%以下，即30%堆肥污泥和70%土壤為最佳配比，這和本試驗(yàn)研究結(jié)果5∶2相近。

綜上所述，城市污泥用于礦區(qū)土壤改良是一種經(jīng)濟(jì)有效的處置方式，既解決了污泥處置問題，又促進(jìn)了礦區(qū)生態(tài)環(huán)境的恢復(fù)。但特別要注意的是，要根據(jù)污泥中的有毒有害物質(zhì)，特別是重金屬含量確定其施用比例，以免對(duì)改良土壤造成污染。此外，在合理施用的同時(shí)，還應(yīng)定期對(duì)污泥、土壤、農(nóng)作物進(jìn)行監(jiān)測(cè)，以控制重金屬等有毒有害物質(zhì)的累積，保證土壤養(yǎng)分的充足，使得污泥施用更加安全有效。

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