差異含水率條件下飛灰及其螯合物的應(yīng)力應(yīng)變及環(huán)境特性

唐強(qiáng)，陳輝，高玉峰，陳甦，尹立新, 3，司維琦

(1. 蘇州大學(xué) 軌道交通學(xué)院, 江蘇 蘇州 215137; 2. 河海大學(xué) a.巖土力學(xué)與堤壩工程教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室; b. 江蘇省巖土工程技術(shù)工程研究中心，南京 210098; 3. 常熟理工學(xué)院 經(jīng)濟(jì)與管理學(xué)院，江蘇 常熟 215500)

隨著經(jīng)濟(jì)發(fā)展及城市化進(jìn)程的推進(jìn)，市政及生活垃圾產(chǎn)量隨之與日俱增[1-3]。在傳統(tǒng)市政固體廢棄物(MSW)處理方法中，因焚燒能有效破壞有機(jī)毒性物質(zhì)、減容減重、回收能源等優(yōu)勢，逐漸成為MSW資源化、無害化處理的重要發(fā)展方向[4-5]。以中國為例，MSW焚燒處理率已從2004年的2.9%增長到2014年的32.5%[1]；2009年，德國、法國焚燒處理率分別達(dá)到32.2%和34.0%；而早在2000年之前，日本和瑞士焚燒處理率就已高達(dá)近80%[4]。

雖然焚燒有諸多優(yōu)勢，但在此過程中，MSW中污染物富集，導(dǎo)致產(chǎn)出飛灰中含有極高成分的重金屬，飛灰也因此被列為危險(xiǎn)廢棄物[5-6]。盡管如此，飛灰中大量的Ca、Si成分使其組成與火山灰較為相似[4，7]，吸引了諸多學(xué)者對飛灰資源化利用進(jìn)行了研究：王威等[8]研究表明，飛灰可替代部分砂或水泥作為道路填充層或支撐層，但作為填充層可能產(chǎn)生二次污染；Colangelo等[9]提出，經(jīng)水洗預(yù)處理的飛灰可回收作為道路基層材料，其對環(huán)境的影響符合相關(guān)環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)要求；飛灰具有凝硬化特性，可代替部分石灰和水泥用于構(gòu)筑堤壩，且飛灰的密度小于其它填充物質(zhì)，使堤壩減小負(fù)荷，減輕地基沉降[10-12]。值得一提的是，將飛灰及其相關(guān)材料在土木工程或是地下工程領(lǐng)域中進(jìn)行資源化利用則必須考慮材料所處的外界環(huán)境，以其中含水率為例，從地上、地表到地下，依次呈現(xiàn)出氣態(tài)水、自然持水、含水率不斷增大至最終飽和這一復(fù)雜趨勢?；谝陨峡剂考扒捌谘芯拷Y(jié)論，筆者以飛灰及其螯合物為研究對象，測試其在不同含水率條件下的應(yīng)力應(yīng)變及重金屬浸出特性，揭示影響材料工程及環(huán)境的關(guān)鍵性影響因素，進(jìn)而探討強(qiáng)度形成及重金屬釋放的內(nèi)在機(jī)理。

1 材料和實(shí)驗(yàn)方法

1.1 材料

飛灰取自江蘇省蘇州常熟垃圾焚燒發(fā)電廠，該電廠位于常熟市辛莊鎮(zhèn)南湖蕩南岸，垃圾焚燒能力可達(dá)900 t/d，飛灰產(chǎn)量達(dá)25 t/d，采用干法半干法脫硫除酸，反向活性炭除重金屬，布袋除塵的煙道氣凈化工藝。從控制重金屬的浸出考量，將部分飛灰與重金屬螯合劑拌合制成螯合飛灰。飛灰及其螯合物所取樣品如圖1所示。

圖1 飛灰及其螯合物Fig.1 Fly ash and chelated fly as

表1列出了飛灰及其螯合物的部分理化特性，根據(jù)JGS A 0162及JIS A 1224標(biāo)準(zhǔn)，測得飛灰最大干密度(非壓實(shí))和最小干密度(非壓實(shí))分別為0.78、0.51 g/cm3，螯合飛灰的最大干密度(非壓實(shí))和最小干密度(非壓實(shí))分別為1.00、0.74 g/cm3；根據(jù)GB/T 50123—1999標(biāo)準(zhǔn)，測得飛灰的塑限、液限分別為54.42%、85.36%，螯合飛灰塑限、液限分別為38.57%、56.09%；根據(jù)沉降分析法，測得飛灰的主要成分為砂粒，不均勻系數(shù)、曲率系數(shù)分別為4.99、0.73，螯合飛灰的主要成分也為砂粒，不均勻系數(shù)、曲率系數(shù)分別為4.26、1.21；根據(jù)JGS 0212標(biāo)準(zhǔn)，測得飛灰和螯合飛灰的電導(dǎo)率(EC)分別為78.3、65.31 mS/cm，與螯合相比，飛灰含有更多的可溶性鹽[13]；根據(jù)JGS 0211標(biāo)準(zhǔn)，測得飛灰的pH值為12.9，螯合飛灰的pH值為13.08，呈堿性[13]。

表1 飛灰及其螯合物理化指標(biāo)Table 1 Some selected physical and chemical characteristics of fly ash and chelated fly ash

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

首先，實(shí)驗(yàn)針對飛灰及其螯合物的吸水性進(jìn)行研究。將飛灰和螯合飛灰置于105 ℃條件下(101-A, Leao, China)烘干24 h，之后轉(zhuǎn)入干燥器中冷卻至室溫待用。然后，將飛灰和螯合飛灰分別與水按質(zhì)量比均勻混合，設(shè)計(jì)含水率為10%、20%、30%、40%、50%、60%、70%、80%、90%和100%。將制備的樣品使用聚乙烯薄膜覆蓋并在溫度20 ℃±2 ℃條件下靜置6 h。作為對比，將平行樣品直接置于空氣中，在濕度為40%，溫度為20 ℃±2 ℃條件下，靜置6 h。靜置后，測定飛灰及其螯合物的實(shí)際含水率。根據(jù)TCLP-1311-SW-84方法，檢測靜置6 h后，覆蓋聚乙烯薄膜的飛灰及其螯合物重金屬(Cu、Cr、Cd、Zn、Ni、Pb)浸出濃度(TAS-990, Persee General, China)。

早期強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)：分別制備含水率為40%、60%、80%的飛灰和含水率為40%、60%的螯合飛灰，并于內(nèi)徑為50 mm、高為100 mm的套筒中分層壓實(shí)；脫膜后將樣品置于恒溫恒濕標(biāo)準(zhǔn)養(yǎng)護(hù)箱(HBY-15B, Donghua, China)中，在濕度為90%、溫度為20±2 ℃條件下，分別養(yǎng)護(hù)至20 min、40 min、1 h、3 h、5 h，取樣測試其無側(cè)限抗壓強(qiáng)度并記錄破壞應(yīng)變。

中晚期強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)：設(shè)計(jì)飛灰含水率為20%、40%、60%、80%，螯合飛灰含水率為20%、40%、60%。通過分層壓實(shí)法制備直徑為50 mm，高為100 mm的圓柱體試樣，并置于濕度為90%、溫度為20±2 ℃養(yǎng)護(hù)箱中養(yǎng)護(hù)；同時(shí)，將同條件制備所得樣品覆蓋聚乙烯薄膜在溫度20 ℃±2 ℃下養(yǎng)護(hù)，至不同養(yǎng)護(hù)時(shí)間7、14、28 d，分別取樣測試其無側(cè)限抗壓強(qiáng)度、破壞應(yīng)變和樣品實(shí)際含水率。

使用微機(jī)控制電子試驗(yàn)機(jī)對不同工況下飛灰及其螯合物無側(cè)限抗壓強(qiáng)度(qu)、破壞應(yīng)變(εf)進(jìn)行測試，并計(jì)算飛灰及其螯合物的變形模量。變形模量是指無側(cè)限條件下應(yīng)壓力與相應(yīng)壓縮應(yīng)變的比值，反映材料抵抗彈塑性變形的能力。常用變形系數(shù)E50作為表征材料變形特性的參數(shù)，計(jì)算式如式(1)所示。

(1)

式中：σ1/2是壓縮應(yīng)變?yōu)槠茐膽?yīng)變一半時(shí)的壓縮應(yīng)力，E50可視為此時(shí)的割線模量[14]。為確保實(shí)驗(yàn)的準(zhǔn)確性和數(shù)據(jù)的可信度，每組不同工況下(含水率、養(yǎng)護(hù)環(huán)境和養(yǎng)護(hù)時(shí)間)的樣品均設(shè)置3個(gè)平行樣品。

2 結(jié)果與討論

2.1 含水率及重金屬浸出特性

圖2列出了靜置6 h后，覆膜與暴露空氣中(濕度40%)的飛灰及其螯合物的實(shí)際含水率。不難看出，與初始含水率相比，靜置后，覆膜飛灰的含水率平均減少5.95%，暴露空氣中的飛灰含水率平均減少3.14%。含水率減小的差異主要?dú)w因于飛灰的吸水性，暴露空氣中的飛灰可從空氣中汲取水分，而覆膜的飛灰只能消耗自身的水分[15]。與飛灰相比，靜置后，覆膜和暴露于空氣中的螯合飛灰含水率減少量均較大，高達(dá)15.70%和14.22%。不同環(huán)境下，螯合飛灰含水率減小量的不同，可能也歸因于螯合飛灰的吸水性。

圖2 靜置6 h后覆膜與暴露空氣(濕度40%)飛灰及其螯合物實(shí)際含水率Fig.2 Actual moisture content of fly ash and chelated fly ash with different conditions after standing 6 hour

圖3列出了靜置6 h后，覆膜飛灰及其螯合物的重金屬浸出濃度。不難看出，螯合飛灰重金屬浸出濃度遠(yuǎn)低于飛灰，螯合飛灰重金屬浸出濃度均低于USEPA浸出標(biāo)準(zhǔn)[4]。含水率對飛灰及其螯合物的重金屬浸出濃度影響較小，可歸結(jié)于飛灰及其螯合物呈堿性，堿性環(huán)境對重金屬浸出有明顯的抑制作用，而含水率的增減，未改變堿性環(huán)境[7,16]。

圖3 靜置6 h后覆膜飛灰及其螯合物重金屬浸出濃度Fig.3 The leaching of heavy metals of fly ash and chelated fly ash covering polyethylene film after standing 6 hour

圖4列出了經(jīng)不同時(shí)間養(yǎng)護(hù)后，覆蓋聚乙烯薄膜的飛灰及其螯合物的實(shí)際含水率。飛灰及其螯合物的含水率在養(yǎng)護(hù)7、14、28 d后均有不同程度的降低：就螯合飛灰而言，養(yǎng)護(hù)后樣品的實(shí)際含水率比初始含水率(20%、40%、60%)分別減少9.6%、11.1%和7.0%；就飛灰而言，養(yǎng)護(hù)后樣品的實(shí)際含水率比初始含水率分別減少3.7%、4.3%、5.2%和8.7%，可以看出，隨著初始含水率的增加，養(yǎng)護(hù)前后飛灰含水率減少量也隨之增大，這主要?dú)w結(jié)于飛灰中含有一定量的生石灰，與外加的自由水發(fā)生反應(yīng)，同時(shí)反應(yīng)放出的熱促使水分蒸發(fā)，進(jìn)一步減小了飛灰的實(shí)際含水率[15]。

圖4 不同工況下(含水率、中晚期養(yǎng)護(hù)時(shí)間)覆膜飛灰及其螯合物實(shí)際含水率Fig.4 Actual moisture content of fly ash and chelated fly ash with different condition

2.2 飛灰及其螯合物早期應(yīng)力應(yīng)變特性

圖5列出了90%濕度條件下，不同含水率的飛灰及其螯合物早期無側(cè)限抗壓強(qiáng)度、破壞應(yīng)變和割線模量的均值。從圖5可以看出，隨著養(yǎng)護(hù)時(shí)間的增加，飛灰強(qiáng)度和割線模量呈上升趨勢，而破壞應(yīng)變隨之減小。與養(yǎng)護(hù)20 min的飛灰樣品相比，養(yǎng)護(hù)時(shí)間為40 min、1 h、3 h、5 h的飛灰強(qiáng)度增長均值約為115%，破壞應(yīng)變減小的均值約為19%。螯合飛灰的強(qiáng)度和破壞應(yīng)變隨養(yǎng)護(hù)時(shí)間變化趨勢與飛灰相同，較養(yǎng)護(hù)40 min樣品，養(yǎng)護(hù)1、3、5 h的螯合飛灰強(qiáng)度增長均值約為267%，破壞應(yīng)變減小的均值約為17%。在相同含水率和養(yǎng)護(hù)時(shí)間條件下，飛灰強(qiáng)度為螯合飛灰的3.59倍。對于含水率為60%的螯合飛灰，養(yǎng)護(hù)20 min后不存在無側(cè)限抗壓強(qiáng)度、破壞應(yīng)變，主要是螯合飛灰的液限為58.09%，養(yǎng)護(hù)20 min后，60%含水率的螯合飛灰尚未初凝，無法成型。養(yǎng)護(hù)40 min以上則可成型且有強(qiáng)度。

圖5 不同工況下(含水率、早期養(yǎng)護(hù)時(shí)間、90%濕度)飛灰及其螯合物抗壓強(qiáng)度、破壞應(yīng)變、割線模量Fig.5 The unconfined compressive strength, strain at failure,and secant modulus of fly ash and chelated fly ash with different moisture content under different condition

與螯合飛灰相比，不同含水率的飛灰早期無側(cè)限抗壓強(qiáng)度較大，如圖5(a)所示。這主要是由于飛灰及其螯合物的顆粒粒徑分布不同，飛灰中含有較多的黏粒(≤0.005 mm)，其含量是螯合飛灰的15.74倍。Mitchell等[17]發(fā)現(xiàn)：固相中黏粒越多，其可塑性和粘聚性越高，強(qiáng)度越大，這也揭示了飛灰比螯合飛灰強(qiáng)度較大的原因。

2.3 飛灰及其螯合物中晚期應(yīng)力應(yīng)變特性

圖6列出了不同養(yǎng)護(hù)環(huán)境和養(yǎng)護(hù)時(shí)間條件下，不同含水率的飛灰及其螯合物無側(cè)限抗壓強(qiáng)度、破壞應(yīng)變和割線模量的均值。從圖6不難看出，就飛灰而言，在養(yǎng)護(hù)箱中(濕度90%)飛灰的強(qiáng)度隨含水率的減小而增大，破壞應(yīng)變呈下降趨勢。與含水率80%的樣品相比，含水率60%的飛灰樣品強(qiáng)度增長了129%，含水率20%的樣品強(qiáng)度進(jìn)一步增長了71%；較80%含水率的飛灰，含水率20%、40%、60%的樣品破壞應(yīng)變減小的均值約為35%。覆膜飛灰的強(qiáng)度隨著含水率的增加而減小，破壞應(yīng)變逐漸增大；當(dāng)養(yǎng)護(hù)時(shí)間逐漸增加，其強(qiáng)度呈上升趨勢。較20%含水率的飛灰，含水率40%、60%、80%的樣品強(qiáng)度減小的均值約為39%，破壞應(yīng)變增加的均值約為31%。較養(yǎng)護(hù)7 d的樣品，養(yǎng)護(hù)14、28 d的飛灰強(qiáng)度分別增長了102%、167%。就螯合飛灰而言，在養(yǎng)護(hù)箱中養(yǎng)護(hù)7、14、28 d后，螯合飛灰強(qiáng)度隨含水率的增加呈上升趨勢，較含水率為20%的樣品，40%、60%含水率的樣品強(qiáng)度增長的均值分別為303%、838%；隨著養(yǎng)護(hù)時(shí)間的增加，螯合飛灰強(qiáng)度和割線模量也隨之增大，較養(yǎng)護(hù)7 d的樣品，其余養(yǎng)護(hù)時(shí)間的樣品強(qiáng)度增長的均值約為281%、455%。覆膜的螯合飛灰強(qiáng)度和破壞應(yīng)變隨含水率增加而增大。較20%含水率的樣品，其余含水率螯合飛灰的強(qiáng)度、破壞應(yīng)變增長的均值分別約為211%、509%。對比可得，經(jīng)養(yǎng)護(hù)箱養(yǎng)護(hù)后，飛灰的強(qiáng)度約為螯合飛灰強(qiáng)度的23.11倍。較覆膜條件下飛灰，90%濕度環(huán)境下的飛灰強(qiáng)度為其3.29倍。

圖6 不同工況下(含水率、中晚期養(yǎng)護(hù)時(shí)間、條件)飛灰及其螯合物無側(cè)限抗壓強(qiáng)度、破壞應(yīng)變、割線模量Fig.6 The unconfined compressive strength, strain at failure, and secant modulus of fly ash and chelated fly ash with different moisture content under different condition

在不同的養(yǎng)護(hù)環(huán)境下，飛灰的強(qiáng)度都隨含水率減小而增大。主要?dú)w結(jié)以下幾點(diǎn)：高含水率的飛灰含有多余的水分，在壓實(shí)時(shí)很難快速排出而在孔隙中形成水團(tuán)，削弱了顆粒間的聯(lián)結(jié)，使灰粒潤滑而變得易于移動(dòng)，壓實(shí)性變差[15]；從能量轉(zhuǎn)化的角度來看，在含水率較高時(shí)，飛灰顆粒間孔隙水較多，裝樣壓實(shí)時(shí)，部分擊實(shí)能量被自由水吸收，轉(zhuǎn)化為超靜孔隙水壓力，未能使得顆粒有效靠近、密實(shí)，致使強(qiáng)度減小，而在含水率較低時(shí)，孔隙水吸收的能量減少，壓實(shí)的能量被飛灰吸收，促使飛灰顆粒之間靠近而密實(shí)，強(qiáng)度增大[18]；在養(yǎng)護(hù)過程中飛灰會(huì)生成碳酸鹽，填充部分孔隙，但在較高的含水率下，碳酸鹽化主要在液體的表面進(jìn)行，生成的沉淀會(huì)阻礙碳酸鹽化的繼續(xù)進(jìn)行，無法有效填充孔隙[15]。這也進(jìn)一步解釋含水率為20%的飛灰強(qiáng)度達(dá)到最大值。

由圖6(a)可知，養(yǎng)護(hù)7 d后，90%濕度環(huán)境下養(yǎng)護(hù)的飛灰強(qiáng)度遠(yuǎn)大于覆膜的飛灰以及相同養(yǎng)護(hù)環(huán)境下的螯合飛灰。這主要?dú)w結(jié)于飛灰中含有的生石灰(CaO)與水(H2O)和二氧化碳(CO2)反應(yīng)生成碳酸鈣(CaCO3)，反應(yīng)式為

CaO + H2O = Ca(OH)2

(2)

Ca(OH)2+ CO2= CaCO3+ H2O

(3)

碳酸鈣作為一種膠結(jié)物，分布于骨架顆粒表面以及骨架顆粒之間，在顆粒間起著連接作用，使得飛灰強(qiáng)度大幅度增長[19]。而在覆膜的飛灰和螯合飛灰中則不存在碳酸鈣，這也揭示兩者強(qiáng)度較小的原因。在覆膜條件下的飛灰，因其與外界隔絕，無法接觸CO2，進(jìn)而無法形成CaCO3膠結(jié)物，致使其強(qiáng)度變小。圖7為不同養(yǎng)護(hù)環(huán)境下飛灰及其螯合物斷面圖。

圖7 不同養(yǎng)護(hù)環(huán)境下飛灰及其螯合物(養(yǎng)護(hù)時(shí)間7 d，含水率40%)斷面圖Fig.7 Sectional drawing of fly ash and chelated fly ash with different conditio

圖8列出了90%濕度環(huán)境下，養(yǎng)護(hù)14、28 d后的飛灰強(qiáng)度均值。較養(yǎng)護(hù)14 d的飛灰，養(yǎng)護(hù)28 d后樣品強(qiáng)度均有不同程度的恢復(fù)，且恢復(fù)量隨著含水率的增加而減小。較含水率為80%的飛灰強(qiáng)度恢復(fù)量，含水率為40%樣品的恢復(fù)量增加了82.0%，含水率為20%的樣品強(qiáng)度恢復(fù)量進(jìn)一步增長了764.7%。該變化規(guī)律與陳恒等[20]的研究結(jié)果一致。

圖8 不同工況下(含水率、養(yǎng)護(hù)時(shí)間、90%濕度)飛灰抗壓強(qiáng)度Fig.8 The strength of fly ash with different moisture conten

3 結(jié)論

對飛灰及其螯合物應(yīng)力應(yīng)變及環(huán)境特性進(jìn)行了研究，并探討了含水率、養(yǎng)護(hù)條件等關(guān)鍵性影響因素。研究結(jié)果表明：飛灰及其螯合物都存在吸水性；飛灰螯合物的重金屬浸出濃度較低，均滿足USEPA標(biāo)準(zhǔn)；在早期養(yǎng)護(hù)時(shí)間內(nèi)，飛灰及其螯合物的強(qiáng)度隨著養(yǎng)護(hù)時(shí)間的增長而呈上升趨勢，而破壞應(yīng)變隨之減小，脆性增大。經(jīng)90%濕度養(yǎng)護(hù)后，中后期的螯合飛灰強(qiáng)度隨養(yǎng)護(hù)時(shí)間和含水率增加而增大；在覆膜條件下，螯合飛灰的強(qiáng)度和破壞應(yīng)變也隨含水率增加而增大。在各類養(yǎng)護(hù)環(huán)境下，飛灰的強(qiáng)度都隨含水率的增大而減小，主要是由于飛灰中過多的孔隙水對壓實(shí)能量的吸收，導(dǎo)致飛灰結(jié)構(gòu)松散。

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