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    堿性離子液體有效去除煙梗中木質(zhì)素的研究

    2018-01-17 15:11:35侯軼胡亞成李友明劉超楊宇飛胡松青
    湖南大學學報·自然科學版 2017年12期
    關(guān)鍵詞:煙梗

    侯軼+胡亞成+李友明+劉超+楊宇飛+胡松青

    摘 要:制備堿性離子液體[Mmim]DMP,將其作為溶劑,以微波輻射為加熱源,研究其對造紙法再造煙葉原料煙梗中木質(zhì)素的去除效果.建立了快速、準確的液相木質(zhì)素紫外分光光度定量分析方法,通過正交實驗確定了堿性離子液體有效去除煙梗中木質(zhì)素的最佳工藝:浸漬溫度80 ℃,浸漬時間25 min,浸漬料液比1∶15.在此工藝條件下,煙梗木質(zhì)素的去除率達到22.60%,其溶解去除率約為常規(guī)熱水提取的5倍.煙梗經(jīng)離子液體處理后,纖維間的填充物大量脫除,纖維輪廓更清晰,有利于后續(xù)原料打漿及煙氣品質(zhì)控制.

    關(guān)鍵詞:煙梗;堿性離子液體;液相木質(zhì)素;有效去除

    中圖分類號:TS424 文獻標志碼:A

    Study on Effective Removal of Lignin in Tobacco Stems byUsing Alkaline Ionic Liquids

    HOU Yi1,2,HU Yacheng1,LI Youming1,LIU Chao1,YANG Yufei1,HU Songqing1

    (1.State Key Laboratory of Pulp and Paper Engineering,South China University of Technology,

    Guangzhou 510640,China; 2. China Tobacco Chongqing Industrial Co Ltd,Chongqing 400060,China)

    Abstract:Making alkaline ionic liquid [Mmim] DMP and using it as solvent by microwave heating,the effective removal of lignin in tobacco stems of reconstituted tobacco was studied. A rapid and accurate method for quantitative determination of liquid lignin by using UV spectrometry was established. The optimum technology for the removal of lignin in tobacco stems with the ionic liquids was determined by orthogonal experiment as follows: a maceration temperature of 80℃,a maceration time of 25 min and a solid /liquid ratio of 1∶15. In this process,the removal rate of lignin was 22.60%. The removal rate was about 5 times of that of water extraction. After extraction of tobacco stems by using ionic liquids,the fillers of fiber were removed heavily and the fiber profile was clearer,which were conducive to the pulping of the subsequent raw materials and the control of smoke quality.

    Key words:tobacco stems; alkaline ionic liquids; liquid lignin; effective removal

    再造煙葉最初是提高對煙草廢棄物的利用,現(xiàn)已發(fā)展成為改善煙草化學品質(zhì)和味覺品質(zhì)的一種途徑.其中造紙法再造煙葉工藝已成為再造煙葉技術(shù)的主流,其制造工藝是將煙葉加工過程中廢棄的煙梗、煙末等原料,經(jīng)過浸取、濃縮、打漿、抄造、涂布等過程,制備出品質(zhì)接近于天然煙葉的產(chǎn)品,將其回用到卷煙生產(chǎn)中,可降低生產(chǎn)成本,實現(xiàn)卷煙的化學成分的可控性[1-3].大多數(shù)研究人員和生產(chǎn)商更多地關(guān)注再造煙葉原料中煙草特征香味物質(zhì)的浸提和涂布[4-6],而忽視了原料主要成分——木質(zhì)素對煙氣及造紙法再造煙葉工藝過程帶來的不利影響.煙草廢棄物尤其是煙梗作為再造煙葉漿料纖維的主要來源,其木質(zhì)素含量較高,由于木質(zhì)素熱解時產(chǎn)生兒茶酚和烷基兒茶酚,抽吸時引起澀口且有促癌活性 [7-9],故煙梗在卷煙產(chǎn)品中的用量受到了很大的限制.

    目前有研究者利用酶或微生物降解煙梗中的大分子物質(zhì)(如蛋白質(zhì)、糖類等),改善口感,減少刺激性[10-12],還有一些研究外加原料如苦菜漿料和茶葉漿料等與煙梗漿料混合抄造片基,改善再造煙葉口味[13],也有部分企業(yè)借鑒制漿造紙工業(yè)的研究成果,嘗試利用弱堿碳酸鉀 (K2CO3) 脫除原料煙梗中的木質(zhì)素[14],但由于卷煙的吸食性特點使得目前無法實現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用.近年來,具有特殊化學結(jié)構(gòu)的純離子溶劑離子液體,由于其無揮發(fā)性、無腐蝕性、可回收可調(diào)控的綠色溶劑性能,目前已成為諸多研究如有機反應(yīng)介質(zhì)、催化、生物化學及萃取等領(lǐng)域的熱點.因此,本文利用“綠色溶劑”堿性離子液體[Mmim]DMP在造紙法再造煙葉浸提工藝段對煙梗進行預(yù)處理,并以微波輻射為加熱源,有效去除煙梗中的木質(zhì)素,從而提高煙梗在卷煙產(chǎn)品中的使用價值,減少木質(zhì)素雜氣帶來的刺激,改善再造煙葉品質(zhì),節(jié)約能源與資源.

    1 實驗材料與方法

    1.1 實驗材料

    煙梗,含水率13.81%,產(chǎn)地為云南,由廣東省某煙草薄片技術(shù)開發(fā)有限公司提供.endprint

    1,4-丁二醇,純度達99%以上,Mg(NO3)2·6H2O,二氧六環(huán)水,氯仿,所有試劑均產(chǎn)自國藥集團化學試劑有限公司.

    1.2 實驗儀器

    GS-2型不銹鋼高壓反應(yīng)釜 (威海坤昌化工機械有限公司,工作壓力9.8 MPa,最大承壓 12.5 MPa,容量 2.0 L );TG-20B-C型離心機(上海安亭科學儀器廠);YZF-6020型臺式真空干燥箱(上海姚氏儀器設(shè)備廠);EVO 18掃描電鏡(德國Carl Zeiss AG);XH-100B型祥鵠電腦微波催化合成萃取儀(北京祥鵠科技發(fā)展有限公司);DR6000紫外可見分光光度計(美國Hach公司);傅立葉變換紅外光譜儀Vector 33(德國Bruker 公司);核磁共振波譜儀AVANCE Digital 4000MHz(德國Bruker 公司).

    1.3 原料中化學成分測定

    用微型粉碎機粉碎煙梗,沖框篩篩出60目的試樣,貯存于密封袋中平衡水分,供分析使用[15].

    灰分、冷熱水抽出物、苯醇抽出物、綜纖維素、聚戊糖、木素等項目的分析按照國家有關(guān)標準規(guī)定的方法進行(GB/T 2677.1—1993,GB/T 2677.3—1993,GB/T 2677.4—1993,GB/T 2677.5—1933,GB/T 2677.6—1994,GB/T 2677.8—1994,GB/T 2677.9—1994,GB/T 2677.10—1995).

    1.4 堿性離子液體[Mmim]DMP的制備

    按相關(guān)文獻[16]制備了[Mmim]DMP離子液體,方法如下:按反應(yīng)物配比(質(zhì)量比)1.2∶1的比例,將磷酸三甲酯在1 h內(nèi)逐滴加入到裝有N-甲基咪唑的燒瓶中,通高純氮氣,調(diào)節(jié)加熱器緩慢升溫至110 ℃,攪拌加熱回流反應(yīng)10 h.將得到的產(chǎn)品用乙醚洗滌3次, 使用旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀減壓蒸餾6 h,60 ℃下真空干燥6 h,得到淺黃色透明液體[Mmim]DMP.實驗室前期的研究[17]中已對制備的離子液體進行了結(jié)構(gòu)表征,證明其即為所需的離子液體.

    經(jīng)測定,實驗室制備得到淺黃色透明液體[Mmim]DMP,產(chǎn)率為95%,純度為99%,并通過pH計測得pH值約為7.8,說明該離子液體呈弱堿性.

    1.5 木質(zhì)素標準樣品制備

    高沸醇溶劑的沸點較高(如1,4-丁二醇的沸點是235 ℃),揮發(fā)性很低,與低沸點的乙醇、丙酮相比,在洗滌纖維素時蒸發(fā)損失較少,整個過程沒有排放污染物質(zhì),使用后的高沸醇溶劑可以通過減壓蒸餾脫去水分后重復(fù)使用,回收利用率達 98%以上.高沸醇溶劑可以用于硬木木質(zhì)素和軟木木質(zhì)素的提取,甚至在沒有催化劑的條件,就可以得到比較好的產(chǎn)率.其原理是先將煙梗中的木質(zhì)素與纖維素分離開來,再通過調(diào)整溶液的極性,使木質(zhì)素從溶液中沉淀出來,經(jīng)過離心、干燥和提純,可以得到含糖量在 0.5 %以下的純凈木質(zhì)素[18].由于該方法具有無污染、充分利用資源等優(yōu)點,可以在制漿與造紙行業(yè)進行運用,大大減輕造紙行業(yè)的污染.因此本文以高沸醇溶劑法HBS( high boiling solvent) 提取木質(zhì)素來制備煙梗原料木質(zhì)素標準樣品.

    1.5.1 粗木質(zhì)素制備

    準確稱取烘干后的煙梗50.0 g,粉碎并過100目篩,與90%的 1,4-丁二醇水溶液[V(醇)∶V(水)=9∶1]按固液比1∶10的比例置于2.0 L的不銹鋼高壓反應(yīng)釜內(nèi),并向反應(yīng)釜內(nèi)加入少量Mg(NO3)2·6H2O作為催化劑,220 ℃下反應(yīng)2 h,真空過濾得濾液和濾渣.先用80 ℃ 90%的 1,4-丁二醇水溶液洗滌濾液和濾渣1次,再用80 ℃的水洗滌2次.將洗滌液和濾液合并,室溫下加入3倍體積的水并攪拌15 min,即有大量木素沉淀出來.離心分離,將濾餅用60 ℃水洗滌后濾干,再置于80 ℃真空干燥箱烘干,用研缽研碎,制得粗木質(zhì)素.

    1.5.2 木質(zhì)素提純

    將粗制木質(zhì)素產(chǎn)品采用Lundquist Ketal[19]液-液萃取的方法,把高沸醇木質(zhì)素溶解在二氧六環(huán)水溶液(體積比20∶1)中.加入水使二氧六環(huán)水溶液的體積比達到5∶2,然后用氯仿萃取(體積為二氧六環(huán)水溶液體積的一半),這樣木素沉淀在水相中.過濾沉淀,用水洗滌后置于真空干燥箱中干燥,用研缽研碎,得到棕色精制木質(zhì)素.

    1.5.3 木質(zhì)素標準液的制備

    準確稱取0.020 0 g精制木質(zhì)素在微波催化合成萃取儀中完全溶于50 mL離子液體中,溶解條件:500 W,25 min,80 ℃,制得木質(zhì)素標準液.移取5 mL木質(zhì)素標準液至比色皿中,以離子液體為參比取零,在190~400 nm波長范圍內(nèi)進行波長掃描.

    采用離子液體溶解法測木質(zhì)素吸光度值,首先要排除離子液體本身的吸光度值的干擾,因此要測定離子液體在190~400 nm波長范圍內(nèi)的吸收峰.準確稱取離子液體標準樣品0.500 0 g置于250 mL的容量瓶中,用去離子水定容,得到濃度為2 000 mg/L離子液體標準溶液.準確移取0.3 mL離子液體標準溶液于100 mL的容量瓶中,用去離子水定容,得到6 mg/L的離子液體-水溶液.移取5 mL所配6 mg/L的離子液體-水溶液至比色皿中,以空白去離子水樣為參比取零,在190~400 nm波長范圍內(nèi)進行波長掃描.

    1.6 煙梗中木質(zhì)素去除及微觀形態(tài)分析

    1.6.1 固相木質(zhì)素含量的測定

    按照國家有關(guān)標準規(guī)定的方法,即酸不溶木素(克拉森木素)含量(質(zhì)量分數(shù),下同)的測定方法(GB/T 2677.8—1994,GB/T 747—1989)和酸溶木素含量的測定方法(GB/T 10337—1989)對煙梗中的木素含量進行測定.以離子液體處理前后煙梗中木質(zhì)素含量差值與煙梗原料中木質(zhì)素含量之比計算去除率,即endprint

    R1=φ0-φ1φ0(1)

    式中:φ0為煙梗原料中木質(zhì)素含量,g;φ1為處理后煙梗中木質(zhì)素含量,g.

    采用此方法測定的煙梗原料中木質(zhì)素含量為14.76%.

    1.6.2 液相木質(zhì)素含量的測定

    將提取煙梗后的離子液體稀釋適當倍數(shù),然后取稀釋液5 mL至比色皿中,以離子液體為參比,于280 nm處測定吸光度值,根據(jù)木質(zhì)素標準濃度曲線計算出離子液體中溶出的木質(zhì)素質(zhì)量分數(shù).按如下公式計算出煙梗中木質(zhì)素的去除率:

    R2=m1m0(2)

    式中:m0為煙梗原料中木質(zhì)素含量,g;m1為離子液體中溶出的液相木質(zhì)素含量,g.

    1.6.3 煙梗木質(zhì)素去除前后微觀形態(tài)變化

    將原煙梗和離子液體處理后煙梗干燥后,分別附著在樣品臺上,噴金制樣.然后用掃描電鏡在不同放大倍數(shù)下對試樣進行觀察.SEM的檢測條件為:EHT(加速電壓)10.00 kV;WD(工作距離)9.50 mm;Signal A 為SE1(二次電子).

    2 結(jié)果與討論

    2.1 化學成分分析

    由表1可知,作為草類原料,煙梗的灰分含量比其他造紙常用草類原料高,但相對于煙末來說較低,而灰分含量過高在一定程度上影響提取液的黏度,故說明煙梗更適合用作卷煙填充料.

    由表1還可看出,煙梗的冷水抽出物和熱水抽出物含量分別為46.91%和58.09%,比煙末稍高,是其他常見草類原料的倍數(shù),說明煙梗中的可溶性物質(zhì)含量高,即可用于回涂的提取液中有效成分多.煙梗的苯醇抽出物含量比其他常見草類原料高,說明在煙梗中蠟質(zhì)含量很高.綜纖維素含量是判斷原料造紙利用價值高低,制定制漿工藝的主要依據(jù).表1的數(shù)據(jù)顯示,煙梗中的綜纖維素含量相對于其他常見的草類原料較低,但比煙末含量高,所以要選擇合適的打漿度,若過度打漿,造碎率必然很大,將導致抄造過程細小組分的大量流失.非木材的半纖維素以聚戊糖為主,因此測定聚戊糖含量對表征煙梗的半纖維素含量具有實際意義.由表1的數(shù)據(jù)可知,煙梗的聚戊糖含量為7.39%,比煙末稍高,僅為其他草類原料的1/3.對于造紙法再造煙葉的機械磨漿來說,有一定量的半纖維素可節(jié)省打漿動力消耗,提高紙頁的結(jié)合強度.煙梗的木質(zhì)素含量雖然比其他常見草類原料低,可以降低磨漿能耗,節(jié)省能源,但是木質(zhì)素熱解時產(chǎn)生兒茶酚和烷基兒茶酚,在抽吸時引起澀口且有促癌活性,所以盡可能降低原料中木質(zhì)素含量,對再造煙葉物理性能、柔軟性及評析性能均有正面影響.

    2.2 紫外分光光度法確定最大吸收波長

    圖1為離子液體和木質(zhì)素吸光度曲線.其中以去離子水為參比所作的離子液體-水溶液吸光度曲線表明,離子液體-水溶液的最大吸收峰在209 nm處,在240~400 nm范圍內(nèi)沒有明顯的吸收峰存在.

    根據(jù)以離子液體為參比所作的木質(zhì)素標準液吸光度曲線判斷,煙梗木質(zhì)素的最大吸收峰在280 nm處,而離子液體的最大吸收峰在209 nm處,在280 nm處吸收峰值非常小,對木質(zhì)素干擾很低,因此選取測定波長280 nm較佳,因為在此波長下既可避免本底干擾又能確保其較高的靈敏度.

    2.3 液相木質(zhì)素標準濃度曲線

    取不同量的1.5.3中的木質(zhì)素標準液,分別用離子液體定容至20 mL,再取5 mL定容后的試樣至比色皿中,以離子液體為參比在波長280 nm處測定其吸光度值,重復(fù)實驗3次并以木質(zhì)素濃度為橫坐標,吸光度值為縱坐標作圖,得到煙梗木質(zhì)素含量與吸光度之間線性關(guān)系曲線,見圖2.

    圖2中煙梗木質(zhì)素含量與吸光度關(guān)系曲線方程為y=4.053 17x-0.003 07,R2=0.998 61.其中x為離子液體中木質(zhì)素濃度;y為測定時木質(zhì)素吸光光度值,待測溶液應(yīng)該稀釋適當倍數(shù),使y介于0.2~0.7之間.

    2.4 煙梗中木質(zhì)素的去除

    2.4.1 煙梗中木質(zhì)素去除的工藝條件優(yōu)化

    確定離子液體對木質(zhì)素的去除效果時,一般是采用測定固相木質(zhì)素含量差值的方法,即測定處理前后煙梗中木質(zhì)素含量,從而計算出木質(zhì)素的去除率.而固相木質(zhì)素的測定一般涉及復(fù)雜的原料預(yù)處理過程,測定時間較長,因此采用紫外分光光度法直接測定處理煙梗后的離子液體中木質(zhì)素含量,將大大提高工藝的可控性.

    在前期單因素實驗研究的基礎(chǔ)上,確定3個對去除效果影響可能最大的因素:浸漬溫度、浸漬時間和浸漬料液比.利用微波催化合成萃取儀采用三因素三水平正交試驗(L934)來確定浸漬溫度、浸漬時間和浸漬料液比對煙梗中木質(zhì)素去除率的影響.實驗中各因素設(shè)定3個水平,正交試驗條件見表2.以離子液體為參比,取1 mL反應(yīng)后的液體用離子液體稀釋數(shù)倍,測定各樣品在280 nm處吸光度值,根據(jù)木質(zhì)素標準濃度曲線計算出離子液體中木質(zhì)素含量,得出木質(zhì)素的去除率見表3.

    由表3可知,各因素對煙梗去除率影響的重要性依次為:浸漬溫度、浸漬時間、浸漬料液比,但當浸漬溫度超過90 ℃時,由于攪拌不均勻?qū)е率軣岵痪?,部分煙梗會炭化,對后期的打漿抄片影響較大;另外溫度越高,反應(yīng)所需的能耗更大,對設(shè)備的要求也更高.因此,煙梗中木質(zhì)素去除的最佳工藝條件為A2B2C3:浸漬溫度80℃,料液比1∶15,浸漬時間25 min.取此條件下處理煙梗后的離子液體,根據(jù)木質(zhì)素標準濃度曲線計算出木質(zhì)素的去除率為22.60%.

    2.4.2 驗證實驗

    為了驗證液相木質(zhì)素含量快速測定方法的準確性,采用酸不溶木素(克拉森木素)含量的測定方法和酸溶木素含量的測定方法,對最佳工藝條件下用離子液體處理后的煙梗和熱水抽提后的煙梗中的固相木質(zhì)素含量進行了測定,重復(fù)實驗3次并計算木質(zhì)素的去除率見表4.

    由表4可知,對最佳工藝條件下離子液體處理后的煙梗中固相木質(zhì)素含量進行測定,得出木質(zhì)素的去除率為22.63%,與采用木質(zhì)素標準濃度曲線法測定木質(zhì)素的去除率相符,說明采用離子液體紫外-可分光光度法測定煙梗中木質(zhì)素含量的準確性較高.endprint

    煙梗經(jīng)熱水抽提后,抽出物主要為部分無機鹽類、糖、植物堿、色素及多糖類物質(zhì)等.由于熱水抽提時溫度較高,時間較長,所以有微量木質(zhì)素附著在這些水溶性物質(zhì)表面一起的溶出.而離子液體具有弱堿性,除了能溶出煙梗中能被水溶出的物質(zhì)外,還可以溶出部分木素、聚無糖、糖醛酸等.因此,在最佳工藝條件下經(jīng)離子液體處理后的煙梗,其木質(zhì)素的去除率較高,約為熱水抽提的5倍,說明弱堿性離子液體能有效去除煙梗中木質(zhì)素.

    2.5 煙梗經(jīng)離子液體處理前后微觀形態(tài)對比

    圖3為離子液體處理前后的煙梗電鏡掃描結(jié)果.其橫切面外貌形態(tài)如圖3(A)所示,從內(nèi)至外,分別為導管組織、厚角組織與表皮組織,外形特征差別較大,作為“粘合劑”和“填充劑”的木質(zhì)素主要位于胞間層和微細纖維之間.原煙梗各組織之間彼此緊密粘連,草類原料的結(jié)構(gòu)特征較突出;經(jīng)離子液體處理后,覆蓋在細胞壁上的、細胞腔內(nèi)的有機物如蠟質(zhì)層、果膠、植物堿等可溶性物質(zhì)被溶解,同時填充在胞間層及微細纖維之間的木質(zhì)素被大量溶出,使得其細胞壁輪廓更清晰,結(jié)構(gòu)更疏松.由圖3(B)可知原煙梗中導管填充物多,結(jié)構(gòu)比較穩(wěn)定,間隙??;離子液體煙梗中的部分有機物被溶出,螺紋表面變得粗糙、松弛,導管間的間隙幾乎消失,導管坍塌變形.從圖3(C)可以看出,原煙梗的厚角組織細胞排列緊密,細胞周圍充滿了顆粒狀的有機物質(zhì),結(jié)構(gòu)緊實;離子液體提取作用明顯,厚角組織中的大量可溶物被提取出來,作為粘合劑的木質(zhì)素也被溶出,使得原本粘連在一起的細胞壁轉(zhuǎn)變成膨脹的疊狀,細胞結(jié)構(gòu)呈薄片狀,體積蓬松.圖3(D)為煙梗試樣的縱切面電鏡圖,原煙梗纖維表面光滑,且明顯覆蓋著草本植物蠟質(zhì)形成層;而離子液體煙梗纖維表面蠟質(zhì)層消失,整體結(jié)構(gòu)仍然完整,但細胞中空明顯,細胞壁更薄,纖維輪廓更清晰,導管表面物質(zhì)溶解使螺紋清晰可見.

    3 結(jié) 論

    1)建立了一種快速、準確的液相木質(zhì)素紫外分光光度定量分析方法,在一定范圍內(nèi),該方法測量離子液體中煙梗木質(zhì)素含量準確度較高.

    2)通過正交試驗確定了最佳的煙梗木質(zhì)素去除條件,在此最佳條件下,煙梗木質(zhì)素的去除率達到22.60%,其溶解去除率約為常規(guī)熱水提取的5倍.并且經(jīng)離子液體處理后,煙梗纖維間的的填充物大量脫除,纖維輪廓更清晰,更有利于后續(xù)原料打漿及煙氣品質(zhì)控制.

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