量子統(tǒng)計權(quán)重對原子場電離效率的影響?

戚曉秋 劉冬麗 戴長建

1)(天津理工大學(xué)理學(xué)院,天津 300384)

2)(中國科學(xué)院武漢物理與數(shù)學(xué)研究所,波譜與原子分子物理國家重點實驗室,武漢 430071)

1 引 言

隨著激光對高科技的日益滲透和對基礎(chǔ)研究的強大支撐作用,光激發(fā)(PE)和光電離(PI)技術(shù)的應(yīng)用受到了廣泛關(guān)注,如光化學(xué)研究與激光同位素分離工程等[1,2].但是,因受到其PI截面的限制,欲提高PE+PI過程的電離效率就要求激光具有很高的強度[3].因此,自電離(AI)[4?6]和電場電離(EFI)[7,8]等不同電離技術(shù)受到青睞.雖然AI過程的電離效率遠比PI過程高,但由于堿金屬原子的AI能級過高,限制了該技術(shù)在這類原子上的運用.雖然EFI技術(shù)(包括機理、動力學(xué)特性、電離閾值和Stark效應(yīng)等)一直備受關(guān)注[9,10],但關(guān)于EFI效率的研究卻鮮有報道.為了降低原子的EFI閾值,通常需要借助原子的高Rydberg態(tài)才能實現(xiàn).為此,本文關(guān)注原子從基態(tài)經(jīng)過PE+EFI過程的總電離效率,以下簡稱EFI效率.上述問題源于目前的物理現(xiàn)狀:雖然從高Rydberg態(tài)進行EFI可以獲得很高的效率[11],但原子從基態(tài)到高Rydberg態(tài)的PE效率通常很低,導(dǎo)致EFI效率大幅降低,如鋰原子的EFI效率僅為25%[12].

通常,在計算原子的PI效率時都假設(shè)各激發(fā)能級的G參數(shù)相同,而忽略其影響[13?15].但是,在EFI效率的計算中,顯然必須考慮EFI的特點,即需要關(guān)注G參數(shù)對EFI效率的影響:為了降低EFI閾值需要引入高Rydberg態(tài),并使EFI脈沖延遲于PE脈沖以避免Stark效應(yīng).上述特點的直接后果是:PE過程使原子在各相關(guān)態(tài)之間按一定的比例布居并達到動態(tài)平衡,從而使優(yōu)化EFI效率的關(guān)鍵問題變成提高Rydberg態(tài)的布居率的問題.為此,本文將首次在速率方程組中計入各能級的G參數(shù),并探討其對EFI效率的影響.

2 通用的速率方程組

為了直觀地理解鋰原子的PE+EFI的過程,圖1展示了該過程的躍遷示意圖.其中,|0〉是鋰原子基態(tài),|1〉和|2〉為鋰原子的兩個激發(fā)態(tài),|R〉是鋰原子的高Rydberg態(tài),而ε表示鋰原子的電離態(tài).在PE過程中,三個激發(fā)光的波長和流強(單位時間通過單位面積的光子數(shù))分別用λm和Fm(m=1,2和R,下同)表示;用σam和σSm分別表示各能級之間的共振吸收截面和受激輻射截面;用Γm和ΓE分別表示各激發(fā)態(tài)的自發(fā)輻射速率和EFI過程的電離速率.

圖1 鋰原子的三步PE+EFI過程Fig.1.Three-step PE+EFI process of lithium atom.

為了精確控制整個物理過程的時間特性,本文選擇了脈沖激光場和電場,其時間順序和延遲方案如圖2所示.先同時施加激光場將處于|0〉態(tài)的鋰原子分三步激發(fā)到|R〉態(tài),經(jīng)過適當(dāng)延遲后再施加電場使其電離,以避免Stark效應(yīng)的影響.

在圖2中,為提高鋰原子在|R〉態(tài)的布居率,進而增加EFI過程的電離效率(電離態(tài)的布居率),需要同時施加三步激發(fā)光[14].若用1,2和3分別表示三個激光脈沖,t1,t2和t3分別表示光場結(jié)束、電場起始和結(jié)束的時刻,則τ=t1和τ′=t3?t2分別為光場和電場的脈沖寬度,Δ=t2?t1為電場與光場之間的時間延遲.

圖2 脈沖激光場和脈沖電場的時序示意圖Fig.2.Time sequence for the pulses of laser and electric fields.

根據(jù)圖1和圖2,在各個時間段內(nèi)便可分別建立鋰原子布居數(shù)的速率方程組.在第一個時間段(T1:0＜t≤t1)中,只存在三步激發(fā)光與原子之間的相互作用.若選用主量子數(shù)較大(n不小于25)的|R〉態(tài),則處于該態(tài)的原子很難再吸收一個第三步激發(fā)光的光子到達連續(xù)態(tài).因此,本文僅考慮通過共振吸收而發(fā)生的躍遷,忽略通過非共振躍遷所導(dǎo)致的原子電離.換言之,在本時間內(nèi)若僅考慮原子在四能級之間通過激光共振躍遷的方式從|0〉態(tài)到|R〉態(tài)的PE過程,則可認為原子僅在圖1所示的四個能級上布居且遵守粒子數(shù)守恒律.顯然,在上述PE過程中,由于共振吸收、受激輻射和自發(fā)輻射之間的博弈,各態(tài)的布居數(shù)會隨時間變化并滿足下列速率方程組:

其中,i=0,1,2和R(下同),而ni(t)為t時刻i態(tài)的布居數(shù).顯然,n0(0)=N,其中N為粒子總數(shù),而各態(tài)的布居率為:ηi(t)≡ni(t)/N;當(dāng)各態(tài)的布居數(shù)的變化率為零,即dni(t)/dt=0時,則會出現(xiàn)布居數(shù)的動態(tài)平衡.

為了簡化(1)式,并凸顯其物理意義,令Cm=σamFm,以便綜合考慮各態(tài)的共振吸收截面和對應(yīng)躍遷的激光功率的影響.顯然,一旦確定了PE的激發(fā)路徑,三個躍遷的激發(fā)截面則均為常量.此時,Cm僅隨激光功率而變且成正比關(guān)系.因其具有頻率的量綱,故在計算中將采用GHz為單位[12].

另一方面,為了在速率方程組中顯含G參數(shù),需利用各態(tài)的共振吸收截面和受激輻射截面之間的關(guān)系,即G0σa1=G1σS1,G1σa2=G2σS2和G2σaR=GRσSR. 其中,Gi=2ji+1,ji為各態(tài)的總角動量量子數(shù).

將上述信息代入(1)式,便得到了同時包含Gi和Cm參數(shù)的形式,即

由(2)式可見:在速率方程中,每一步躍遷的初態(tài)和終態(tài)的Gi參數(shù)的比值左右著該躍遷的Cm參數(shù)的有效性,進而對PE過程和各態(tài)的布居率都會產(chǎn)生影響.因此,當(dāng)選擇不同的PE路徑時會涉及不同的躍遷態(tài),其Gi參數(shù)的比值也將不同,最終將導(dǎo)致各態(tài)的布居率不同.

在第二個時間段(T2:t1＜t≤t2)中,由于光場不復(fù)存在而電場還未開始施加,即在零外場下,處于各激發(fā)態(tài)的原子都會通過自發(fā)輻射而向下躍遷.由于后續(xù)的EFI過程只涉及|R〉態(tài),其效率僅依賴于|R〉態(tài)的布居率.因此,在該延遲過程中,原子滿足如下的速率方程:

由(3)式可見:自發(fā)輻射導(dǎo)致了|R〉態(tài)布居數(shù)的不斷衰減.為了避免|R〉態(tài)原子數(shù)目的顯著減少和電場所導(dǎo)致的Stark效應(yīng),應(yīng)合理選擇電場與光場之間的延遲時間.

在第三個時間段(T3:t2＜t≤t3)中,只要設(shè)置電場強度使之超過|R〉態(tài)的EFI閾值,則可將那些仍處于|R〉態(tài)的原子電離.由于處于基態(tài)和低激發(fā)態(tài)的原子受該外加電場的影響可忽略,所以被EFI的原子都來源于|R〉態(tài).因此,該時段的速率方程組僅涉及|R〉態(tài)和ε態(tài),即

其中,nε(t)為t時刻電離態(tài)的布居數(shù),而電離效率則為ηε(t)≡nε(t)/N.由(4)式可見:在該過程中自發(fā)輻射依舊會使|R〉態(tài)上的原子不斷減少,但因為該態(tài)的壽命很長導(dǎo)致其衰減速率很低,所以EFI過程占主導(dǎo)地位,即ΓE?ΓR.

如前所述,上述(2),(3)和(4)式未對激發(fā)路徑做任何限定,它們應(yīng)該適用于各種不同情況.所以,欲探討G參數(shù)對EFI效率的定量影響,只要給定具體的激發(fā)路徑,便可對上述方程進行數(shù)值求解.

3 特定激發(fā)路徑的PE+EFI過程

本節(jié)針對給定的激發(fā)路徑(簡稱路徑一)2S1/2→2P1/2→3S1/2→25P1/2,3/2,通過Matlab編程進行數(shù)值計算,探討G參數(shù)對PE+EFI過程的影響.由于25P態(tài)的精細結(jié)構(gòu)很小,所以在計算過程中將忽略25P1/2和25P3/2態(tài)的能量差別,并分別研究三個激發(fā)態(tài)的布居率隨某一參數(shù)的變化規(guī)律.在計算過程中,既要考察PE過程所導(dǎo)致的各激發(fā)態(tài)布居率的變化和G參數(shù)的影響,又要關(guān)注延遲過程中|R〉態(tài)布居率的衰減情況,還要觀察|R〉和ε態(tài)布居率的變化和ΓE的變化對EFI效率的影響.

為了實施相關(guān)的計算,需要同時設(shè)定或選取鋰原子相關(guān)能級的光譜參數(shù)和各步激發(fā)光的光場參數(shù),如表1所列.

采用表1所列的參數(shù),可通過(2)式計算出各個態(tài)的布居率隨不同激光參數(shù)的變化規(guī)律.圖3僅給出了三個激發(fā)態(tài)的布居率的計算結(jié)果.

表1 計算PE+EFI過程時所使用的參數(shù)Table 1.The parameters used in the calculation of the PE+EFI process.

圖3 三個激發(fā)態(tài)的布居率隨激光參數(shù)的變化.其中,分別用實線、虛線和點線表示|1〉,|2〉和|R〉態(tài)的結(jié)果Fig.3.Populationrates of three excited states varied with the laser parameters.The results corresponding to|1〉,|2〉and|R〉states are shown with solid,dashed and dotted lines,respectively.

在圖3中,分別用實線、虛線和點線表示|1〉,|2〉和|R〉態(tài)的布居率隨激光參數(shù)的變化規(guī)律.針對各態(tài)的布居率隨各步激發(fā)光的光強的變化,可以觀察到一些規(guī)律.首先,在圖3(a)中,三個激發(fā)態(tài)的布居率均隨C1持續(xù)增加并最終趨于飽和,這可歸咎于受激輻射的退激發(fā)作用:當(dāng)激光強度足夠大時,由其所產(chǎn)生的激發(fā)和輻射形成了博弈,最終使各激發(fā)態(tài)的布居率趨于動態(tài)平衡.因此,激光強度并非越大越好,而是存在一個飽和強度,當(dāng)超過該強度后激發(fā)態(tài)的布居率并不再提高.其次,圖3(b)和圖3(c)與圖3(a)形成了明顯的不同:僅有部分態(tài)的布居率隨光強的增加而增加,而其余態(tài)的布居率卻恰好相反.例如:在圖3(b)中,|1〉態(tài)的布居率隨第二步激發(fā)光的光強的增加而持續(xù)衰減,因為該激發(fā)光使處于|1〉態(tài)的原子進一步躍遷到|2〉態(tài),從而導(dǎo)致|1〉態(tài)的布居率減小.另一方面,通過展示各態(tài)布居率隨激光脈寬的變化,也能看到一些規(guī)律.首先,由圖3(d)可見:|1〉態(tài)的布居率先隨激光脈寬的增加而增加,然后又緩慢少減小并趨于穩(wěn)定.在PE過程的初期,原子均處于基態(tài),第一步激發(fā)光起著主導(dǎo)作用,使|1〉態(tài)的布居率迅速增加并達到峰值.此后,第二、三步激光逐漸發(fā)揮主要作用:通過衰減|1〉態(tài)的布居率而增加|2〉和|R〉態(tài)的布居率.其次,|2〉和|R〉態(tài)的布居率的最大值不但遲后于|1〉態(tài)布居率的最大值,而且它們都先后達到其各自的飽和值,這是因為它們按照自下而上的躍遷順序并實現(xiàn)了各激發(fā)態(tài)的布居.總之,雖然|1〉,|2〉和|R〉態(tài)的布居率隨不同激光參數(shù)會展現(xiàn)出不同的變化規(guī)律,但是最終卻都會趨于動態(tài)平衡.換言之,在上述給定的激發(fā)路徑下,無論激光參數(shù)如何變化,這三個激發(fā)態(tài)的布居率都會依次穩(wěn)定在17%,17%和48%.

為了正確理解上述物理現(xiàn)象和規(guī)律,認識上述三個激發(fā)態(tài)的布居率與相應(yīng)態(tài)的量子統(tǒng)計權(quán)重(或G參數(shù))的關(guān)系,我們認為必須探究其飽和值的必然性和合理性.受到前一節(jié)所建立的速率方程組(2)式的啟發(fā),即量子統(tǒng)計權(quán)重的影響是以G參數(shù)的比值來體現(xiàn)的,本文首次引入了G參數(shù)分支比的概念,即.根據(jù)鋰原子的|0〉,|1〉,|2〉和|R〉態(tài)的總角動量,可以算出其各自的G參數(shù),進而得到其BRi值分別為1/6,1/6,1/6和1/2.上述分析表明:無論隨什么激光參數(shù)變化,PE過程都將使各激發(fā)態(tài)的布居率趨于其各自G參數(shù)的分支比.顯然,上述BR值的結(jié)果與圖3中的布居率計算值相一致.說明各態(tài)的布居率的極限值由原子參數(shù)決定而與激光參數(shù)無關(guān).換言之,原子各態(tài)的布居率的極限值僅由其各自的G參數(shù)分支比決定.

另一方面,為了探究上述普適情況與忽略各態(tài)的量子統(tǒng)計權(quán)重(或G參數(shù))影響的特例之間的一致性,可以取Gi≡1,即認為四個相關(guān)態(tài)的BRi都相等,則可得到推論:原子將在四個相關(guān)態(tài)之間平均分配,即最大的EFI總體效率僅為25%,從而證實了已發(fā)表的忽略量子統(tǒng)計權(quán)重影響時的計算結(jié)果[12].總之,本文用G參數(shù)分支比的概念證明了考慮和忽略量子統(tǒng)計權(quán)重這兩種情況的一致性,并分別與普遍情況和特例情況的計算結(jié)果相符合.

最后,需要對電場與激光場的脈沖延遲時間進行分析,以便通過選擇合適的延遲時間,既可避免電場所導(dǎo)致的Stark效應(yīng)又可達到將|R〉態(tài)原子最大限度地EFI的目的.為此,本文計算了在T1=0—10 ns和T2＞10 ns這兩個時段內(nèi)|R〉態(tài)的布居率隨時間的變化規(guī)律,如圖4所示.其中,采用虛線對兩個時間段做了區(qū)分,凸顯了光場和零場的時間劃分;同時,圖4也采用了時間的對數(shù)坐標來體現(xiàn)延遲時間的數(shù)量級變化,以便關(guān)注在超長的延遲期間中|R〉態(tài)的布居率的衰減規(guī)律.

由圖4可知:若將延遲時間控制在103ns之內(nèi),|R〉態(tài)的布居率并未發(fā)生顯著的衰減,這當(dāng)然源于|R〉態(tài)的超長壽命.因此,在實驗中為了完全避免Stark效應(yīng),可以選擇較長的時間延遲(如:500 ns).

另一方面,為了考察ΓE對PE+EFI過程的影響,分別計算了當(dāng)ΓE取不同值時,|R〉態(tài)和ε態(tài)的布居率隨時間的變化規(guī)律,如圖5所示.

圖4 Rydberg態(tài)的布居率隨時間對數(shù)的變化Fig.4.Population rate of Rydberg state varied with the logarithm of time.

圖5 Rydberg態(tài)的布居率(細線)和電離效率(粗線)隨時間的變化分別用實線、虛線、點線和點劃線表示ΓE=0.01,0.05,0.1和0.2 GHz的結(jié)果Fig.5.Population rates of Rydberg state( fine line)and ionization efficiency(bold line)varied with the time.The results corresponding to ΓE=0.01,0.05,0.1 and 0.2 GHz are shown with solid,dashed,dotted and chain lines,respectively.

當(dāng)取T1=0—10 ns,T2=10—60 ns和T3＞60 ns時,在圖5中分別用實線、虛線、點線和點劃線展示了對應(yīng)于ΓE=0.01,0.05,0.1和0.2 GHz的|R〉態(tài)和ε態(tài)的布居率隨時間的變化規(guī)律.其中,分別用細線和粗線表示|R〉態(tài)和ε態(tài)的布居率在這三個時段內(nèi)隨時間的變化規(guī)律.由圖5可知:1)在T1期間,在適當(dāng)?shù)墓鈭鲎饔孟?|R〉態(tài)布居率迅速增加直至飽和,且在電場與光場的延遲時間(T2期間)內(nèi)無明顯衰減;2)在T3期間,電場電離起到了主導(dǎo)的作用,處于|R〉態(tài)的原子被全部電離;ΓE對|R〉和ε態(tài)的布居率產(chǎn)生了顯著的影響,且|R〉態(tài)布居率的減少與電離效率的增加呈現(xiàn)同步和互補的關(guān)系.另外,隨ΓE的增大EFI過程縮短,但是只要滿足ΓE?ΓR的條件,|R〉態(tài)上的原子最終都會被全部電離.

綜上所述,在PE+EFI過程中,G參數(shù)的分支比約束著|R〉態(tài)的布居率,而后者又決定了PE+EFI過程的總體電離效率.

4 兩條激發(fā)路徑的比較

為了進一步考察G值對PE+EFI過程的總體電離效率的影響,本節(jié)精心設(shè)計了具有更大G值的激發(fā)路徑(簡稱路徑二),即2S1/2→2P3/2→3D5/2→25F5/2,7/2.通過將它與路徑一進行比較,可以體現(xiàn)各態(tài)的G值對EFI效率的影響.在路徑二中,|R〉態(tài)的自發(fā)輻射速率比表1中的數(shù)值提高了一倍多,即?！銻=6.5244×104Hz,而其余參數(shù)的值均保持不變.圖6展示了采用兩條不同的激發(fā)路徑時,|R〉態(tài)布居率隨激光參數(shù)的變化曲線.

在圖6中,實線和虛線分別表示在采用激發(fā)路徑一和路徑二時|R〉態(tài)布居率的變化曲線.在圖6中,兩條不同激發(fā)路徑的|R〉態(tài)布居率具有相似的變化趨勢,即先隨激光脈寬或激光功率而上升,然后再趨于飽和.但路徑二的布居率始終高于路徑一,且與變量的選取無關(guān),這主要歸咎于其G參數(shù)分支比相對于路徑一略高.總之,從圖6可得如下三點結(jié)論:1)當(dāng)采用不同的激發(fā)路徑時,|R〉態(tài)的布居率的變化規(guī)律類似,且各自的飽和值并不隨激光參數(shù)而變;2)當(dāng)采用不同激發(fā)路徑時,|R〉布居率的差異主要源于其G參數(shù)分支比的不同;3)當(dāng)采用路徑二時,|R〉布居率最終趨近于53%左右(BR=7/13),也再次印證了3節(jié)所給出的解釋.

圖6 Rydberg態(tài)的布居率隨激光參數(shù)的變化 實線和虛線分別代表兩種激發(fā)路徑的結(jié)果Fig.6.Population rates of Rydberg states varied with the laser parameters.The results corresponding to the two excitation schemes are shown with solid and dashed lines,respectively.

總之,選擇具有較大G參數(shù)的分支比的|R〉態(tài)的確可以改善總體電離效率,但因為存在一個無法超越的上限,導(dǎo)致不能進一步提高總體電離效率.

最后,有必要將本文的PE+EFI過程與我們所報道的PE+PI過程[14]進行對比. 首先,在PE+EFI過程中,為避免Stark效應(yīng),電場必須延遲于PE過程,從而導(dǎo)致PE過程處于封閉循環(huán)的狀態(tài).換言之,受激輻射和自發(fā)輻射的共同作用導(dǎo)致|R〉態(tài)的布居率大幅降低,并無法突破由其G參數(shù)的分支比所確定的布居率上限.與上述過程形成鮮明對照的是,在PE+PI過程中,PE與PI過程是同步進行的,所有被PE過程激發(fā)的原子都被PI過程立即電離并永久脫離了原子體系,因而屬于開放體系,從而可達到100%的效率[14].

總之,PE+EFI過程無法達到100%的電離效率可歸咎于其系統(tǒng)的封閉性,而PE+PI過程的高效率得益于其開放狀態(tài).當(dāng)然,PI過程由于電離截面很小,需要足夠強的光電離功率作為保證.換言之,若PI過程的光強無法提高或成本過大,那么PE+EFI和PE+PI這兩種過程的效率就可以比擬了.因此,實現(xiàn)原子的電離到底選擇PI還是EFI過程應(yīng)視具體的實驗條件或成本等因素而定.

5 結(jié)論與展望

本文揭示了原子各態(tài)的量子統(tǒng)計權(quán)重對PE+EFI過程和電離效率的影響.研究表明:在三步PE過程中,各態(tài)的布居率都以其各自的G參數(shù)分支比為極限,所以當(dāng)計入各態(tài)的G參數(shù)時,將顯著提高Rydberg態(tài)的布居率,從而使PE+EFI過程的總電離效率加倍,但卻無法像PI過程那樣可實現(xiàn)100%的光電離效率.通過精選光激發(fā)的路徑,雖然可以改善PE+EFI過程的總體效率,但增量不會超過10%.

針對如何進一步增強PE+EFI過程的電離效率問題,本文提出兩種可能的努力方向:1)考慮PE過程的Rabi振蕩效應(yīng),精準控制各個激發(fā)光脈沖和電場脈沖的時間,使電離效率達到最佳;2)將PE場和EFI場同時施加,使整個原子系統(tǒng)變成開放系統(tǒng),此時,問題將會顯著復(fù)雜化,因為既要考慮Stark效應(yīng)的影響,又要熟知絕熱和非絕熱這兩種電離通道的特性.

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