加速器驅動次臨界釷焚燒堆初步中子學設計與分析

李原野，王明煌，廉 超，蔣潔瓊

(1.中國科學技術大學，安徽 合肥 230027；2.中國科學院核能安全技術研究所，安徽 合肥 230031)

加速器驅動次臨界釷焚燒堆初步中子學設計與分析

李原野1，2，王明煌2，廉 超2，蔣潔瓊2

(1.中國科學技術大學，安徽 合肥 230027；2.中國科學院核能安全技術研究所，安徽 合肥 230031)

本文針對加速器驅動次臨界系統(tǒng)進行釷資源利用的優(yōu)勢，提出了鉛基加速器驅動次臨界釷焚燒堆(CLEAR-Th)概念。該概念采用釷钚混合氧化物燃料，冷卻劑采用液態(tài)鉛鉍，T91鋼作為包殼材料和結構材料，初始有效增殖因數(shù)keff設計為0.98，1.5 GeV能量的質子流強工作在10mA以內(nèi)，使用大型集成中子學計算與分析系統(tǒng)VisualBUS和混合評價核數(shù)據(jù)庫HENDL進行計算分析。初步結果表明：CLEAR-Th設計實現(xiàn)了穩(wěn)定焚燒釷產(chǎn)能的設計目標，有望實現(xiàn)穩(wěn)定的閉式釷鈾燃料循環(huán)，并具有長壽命次錒系物質生成量低、固有安全性良好等特點。

釷；加速器驅動次臨界系統(tǒng)；中子學

核能是安全清潔的新能源。核能發(fā)展離不開對核燃料循環(huán)體系的研究和改進。當前核燃料循環(huán)體系的主要形式是鈾燃料熱堆一次通過式循環(huán)，這種體系使得核能發(fā)展不得不面對兩大主要問題：鈾資源問題和環(huán)境安全問題[1]。釷燃料的利用可以為核能可持續(xù)發(fā)展開辟一條新途徑。

相比常規(guī)鈾資源，釷燃料具有以下主要特點：① 釷資源儲量豐富；②232Th是很好的可轉換材料；③ 更少的超鈾物質生成，核廢料處置難度更低；④ 核不擴散特征。故釷燃料擴展了核能工業(yè)可利用資源，也在核不擴散、環(huán)境安全方面相比鈾燃料循環(huán)存在一定優(yōu)勢。加速器驅動次臨界系統(tǒng)(ADS)由于依靠外源中子驅動、運行在次臨界狀態(tài)，具備中子能譜硬、中子余額多等特點，適合裝載釷燃料運行。

本文工作針對釷燃料與ADS結合的優(yōu)勢，給出一個現(xiàn)實可行性較強的鉛基加速器驅動次臨界釷焚燒堆CLEAR-Th中子學設計方案。該概念采用釷钚混合氧化物燃料，冷卻劑采用液態(tài)鉛鉍[2-7]，T91鋼作為包殼和結構材料，初始有效增殖因數(shù)keff為0.98，質子能量1.5GeV，流強在10mA以內(nèi)。中子學分析結果表明，該設計實現(xiàn)了深燃耗穩(wěn)定焚燒釷產(chǎn)能的設計目標，具備形成閉式釷燃料循環(huán)的潛力，并有長壽命次錒系物質生成量低、固有安全性良好等特點。

1 設計目標、程序與數(shù)據(jù)庫

CLEAR-Th的首要設計目標為在堆運行期間內(nèi)深燃耗穩(wěn)定焚燒釷產(chǎn)能。表1列出了設計原則與目標。本文計算使用了FDS團隊自主研發(fā)的大型集成中子學計算分析系統(tǒng)VisualBUS4.2及混合評價核數(shù)據(jù)庫HENDL3.0[8-11]。輸運-燃耗計算所用程序和數(shù)據(jù)庫，已經(jīng)過IAEA-ADS、OECD-ADS及BN600等國際基準例題[12]的校驗測試并符合較好。

表1 設計原則與目標

2 中子學設計與分析

2.1 中子學設計與優(yōu)化

本文基于在調(diào)研分析國內(nèi)外ADS示范堆及釷燃料反應堆設計基礎上得到的初步方案，經(jīng)過優(yōu)化得到了CLEAR-Th中子學設計方案。為簡化計算、突出規(guī)律，本文的堆芯中子學設計計算所使用的模型為均勻材料的R-Z模型。

CLEAR-Th燃料初步設計為釷钚混合氧化物陶瓷燃料。氧化物燃料深燃耗服役性能好，且主體成分ThO2是目前研究最深入、反應堆運行經(jīng)驗最為豐富的釷燃料。堆芯啟動需要在釷中加入易裂變材料；钚可以從動力堆乏燃料中獲得，其中子學性能良好，也為解決乏燃料钚積存問題[12]提供了一種高效途徑。所選用的乏燃料钚同位素含量參照標準壓水堆钚廢料(表2[13])。包殼和結構材料采用T91鋼，機械性能、物理性能及輻照性能均較佳，成本較低，已在工業(yè)中應用。冷卻劑采用中子學和熱工水力性能優(yōu)良的液態(tài)鉛鉍。反射材料選用液態(tài)鉛鉍與T91鋼；屏蔽材料選用B4C。堆芯材料成分以及結構的設計綜合平衡了中子學、熱工水力學、材料結構等多方面的要求[12]，堆體由內(nèi)而外設計分為：散裂靶、燃料區(qū)、反射層、屏蔽層。燃料區(qū)高度與半徑比H/R初始設定為1，反射層厚以90cm作為優(yōu)化基礎。散裂靶位于堆芯中心，內(nèi)半徑為10cm、外半徑為24.25cm，1.5GeV高能質子與液態(tài)鉛鉍反應產(chǎn)生散裂中子。

表2 3000MW壓水堆每年卸料冷卻10年長壽命廢料量參考

2.1.1 易裂變物質百分含量優(yōu)化

釷钚混合氧化物燃料中易裂變物質(239Pu、241Pu)在全部重核中的百分含量，初步選取了10%、11%、12%、13%、14%、15%六組方案?？紤]到設計目標與約束條件，為獲得最高的能量增益設定循環(huán)初keff≈0.98。基于設計初步方案首先計算六組方案的在循環(huán)初1000MWt功率下所需的加速器質子流強。從表3計算結果可以看出10%與11%方案的質子流強值超過了設計限值，難以實現(xiàn)設計目標。對12%、13%、14%、15%四個方案進行計算分析比較(見圖1)。14%、15%兩個方案，由于易裂變物質含量太高使得初始轉換比太小，堆芯中易裂變物質新產(chǎn)生量難以彌補消耗量導致keff減小過快，在達到100GWd/t燃耗深度目標時已經(jīng)小于循環(huán)初值。12%、13%兩個方案keff隨燃耗變化相對穩(wěn)定，加速器質子流強等方面都滿足設計要求。但計算中兩種方案的keff都超過了0.98的限值，因此在進一步的設計中需要引入反應性控制措施。比較兩者可知：① 12%方案需要付出更多反應性控制代價才能實現(xiàn)次臨界安全運行(keff≤0.98)；② 對于超過keff=0.98的“多余”反應性，余值越高則越增加了發(fā)生反應性失控造成堆芯超臨界事故的潛在風險。故從經(jīng)濟性和安全性的角度13%百分含量的方案更符合加速器驅動次臨界釷焚燒堆設計的需求。綜上所述，選擇易裂變物質百分含量為13%的方案作為CLEAR-Th的核燃料設計最終確定方案。

表3 六組易裂變物質百分含量方案壽期初的質子流強

圖1 四組易裂變物質百分含量方案的keff隨燃耗變化Fig.1 Variation of keff with Burnup of different fissile percentage composition

2.1.2 燃料區(qū)高度與半徑比優(yōu)化

優(yōu)化堆芯的H/R值可以降低中子泄漏率，減少燃料裝量，獲得較優(yōu)的中子經(jīng)濟性。在上一輪優(yōu)化基礎上，假定堆芯能量輸出為固定值，調(diào)整燃料區(qū)域不同的H/R，得到單位裝料量最大的能量沉積，最大限度提高裝料量的效率。從表4給出的優(yōu)化計算結果，在維持包層功率基本一致的條件下，單位裝料量的能量沉積值隨著H/R值的增加而增加；在達到一定比例后，單位裝料量的能量沉積值開始下降。最優(yōu)結果為堆芯燃料區(qū)尺寸取H=230cm，R=124cm。

表4 不同H/R條件下中子學性能

2.1.3 徑向反射層厚度優(yōu)化

反射層可減少堆芯中子泄漏提高中子經(jīng)濟性；兼顧設計成本反射層不能過厚。在上文兩輪優(yōu)化基礎上計算了徑向反射層厚度對keff

的影響(見圖2)。由圖2可知，當徑向反射層比較薄時，堆芯keff值也相應比較?。浑S著反射層增厚，keff值也相應地增加，堆芯中子的泄漏幾率減小中子經(jīng)濟性提高；當反射層厚度達到60cm以后，keff值趨于穩(wěn)定在0.981附近，徑向反射層的加厚也未引起keff顯著的增加。綜合上述，反射層厚度取60cm較為合理。

圖2 徑向反射層厚度對keff的影響Fig.2 The effect of the thickness of radial reflector on keff

基于以上優(yōu)化工作的結論，本文最終確定了CLEAR-Th的設計方案。詳細參數(shù)見表5以及圖3。

表5 CLEAR-Th材料成分和尺寸

圖3 CLEAR-Th反應堆堆芯R-Z模型圖Fig.3 Radial-axial CLEAR-Th reactor core configuration

2.2 燃耗分析

針對CLEAR-Th方案，固定熱功率1000MWt，以堆芯燃料平均燃耗目標100GWd/t進行燃耗計算。表6給出了壽期初/末主要參數(shù)的計算結果，可知：① 雖然堆芯的平均燃耗達到100GWd/t但keff并沒有減小；② 兩項反應性系數(shù)負反饋加強，固有安全性得到強化；③ 轉換比從1.12減小到堆芯壽期末的0.93，這是由在燃料循環(huán)內(nèi)232Th不斷消耗減少以及新生成的233U具有較大的裂變截面造成的；④ 在循環(huán)內(nèi)，釷被焚燒消耗掉13.2%；⑤ 核燃料中主要的易裂變核素已經(jīng)由循環(huán)初的239Pu轉變?yōu)樾略鲋钞a(chǎn)生的233U。

表6 堆芯物理性能表

圖4給出keff在100GWd/t燃耗深度內(nèi)變化情況。在設定100GWd/t燃耗深度目標內(nèi)，keff經(jīng)歷了逐漸增大而后逐漸減小的變化。循環(huán)初232Th、240Pu含量較高轉換比相對高，易裂變物質生成速率高于消耗速率，keff逐漸增大。隨著燃耗加深堆芯轉換比持續(xù)變小，新生成的易裂變核素已經(jīng)無法彌補反應性的損失，于是在后期keff逐漸減小。

圖4 keff隨燃耗深度的變化Fig.4 Evolution of core raw keff over Burnup

表7選取壽期初和壽期末兩個時刻，對比考察以下5種重要組分的含量：232Th，鈾，钚，232U，長壽命次錒系物質(LLMA，包括237Np241Am243Am244Cm)。① 釷利用率至壽期末達到了13.2%，約2.47 t232Th被焚燒；② 到壽期末鈾凈增殖產(chǎn)生了1.383t，有效補充了核燃料中钚的消耗；③ 钚在循環(huán)中被消耗掉40.21%；④ 強放射性的232U至壽期末生成約1.64kg，在鈾中濃度為0.11%，在這個濃度值下分離提取易裂變物質需要遠距離加工[14]，有利于防止核擴散；⑤ LLMA中237Np僅生成0.38kg，相比3000MW標準壓水堆年卸料14.5kg[12]生成量而言很少，遠遠低于另外三種LLMA的生成量，這得益于釷的特性。

表7 壽期初/末核燃料5種重要組分質量

2.3 反應性系數(shù)初步計算分析

反應性系數(shù)計算對于反應堆設計瞬態(tài)特性分析和安全運行有重要意義。表6中已經(jīng)給出CLEAR-Th中子學設計壽期初的兩項反應性系數(shù)，其余計算結果由表8給出。燃料多普勒系數(shù)、冷卻劑溫度系數(shù)呈現(xiàn)出負反饋效應，這有助于在發(fā)生嚴重事故反應堆溫度升高時減緩或限制事故的擴大。負膨脹系數(shù)的反饋作用有利于維持堆芯形狀穩(wěn)定。顯著的負空泡反應性系數(shù)得益于釷燃料的使用，當出現(xiàn)冷卻劑沸騰時，反應堆有較強的負反饋調(diào)節(jié)能力。而鉛鉍冷卻劑的沸點高達1943K，甚至高于結構材料T91鋼的熔點，發(fā)生冷卻劑沸騰的可能性極小。同時加之ADS系統(tǒng)的次臨界深度，CLEAR-Th具有良好的固有安全性。

表8 CLEAR-Th壽期初反應性系數(shù)計算結果

2.4 燃料循環(huán)管理分析

基于CLEAR-Th的設計，假設采用簡單的閉式循環(huán)的燃料方式，即固定1000MWt功率及100GWd/t燃耗，每循環(huán)結束后去除核燃料中裂變產(chǎn)物并補充釷消耗，隨后制成新燃料返回反應堆繼續(xù)運行。圖5給出了6輪連續(xù)的燃料循環(huán)的核燃料主要物質成分計算結果，每個循環(huán)時長約6年。在第3循環(huán)后，核燃料中主要易裂變物質233U的成分含量已經(jīng)接近平衡；在第5循環(huán)結束后，核燃料中鈾的總量基本穩(wěn)定，钚的消耗速率也逐漸降低。第5循環(huán)與第6循環(huán)結束時，钚的嬗變消耗率分別達到了84.1%和87.8%，堆芯初始啟動用的钚被有效嬗變掉。這種趨于穩(wěn)定的發(fā)展態(tài)勢表明，僅采用上述簡單閉式循環(huán)方法，基于CLEAR-Th初步中子學概念設計有望實現(xiàn)閉式釷鈾燃料循環(huán)，從而實現(xiàn)對釷燃料的高效利用。

圖5 在6個燃料循環(huán)中，钚的消耗和鈾的產(chǎn)生情況Fig.5 Depletion of plutonium and creation of uranium in 6 cycles

3 總結

本文針對核能開發(fā)背景下核燃料循環(huán)體系的研究，提出了將ADS與釷鈾燃料循環(huán)優(yōu)勢結合的鉛基加速器驅動次臨界釷焚燒堆CLEAR-Th的初步中子學概念設計。該系統(tǒng)以釷钚混合氧化物作為啟動燃料，能夠實現(xiàn)深燃耗穩(wěn)定運行?；谠撓到y(tǒng)有望實現(xiàn)閉式釷鈾燃料循環(huán)。該系統(tǒng)具有長壽命次錒系核素生成量少、固有安全性良好等特點。后續(xù)將在熱工和結構設計上開展方案的進一步深入研究。

致謝

本文得到了國家自然科學基金(91026004和51406216)的資助，同時非常感謝FDS團隊其他成員對本工作的大力支持。

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PreliminaryNeutronicsDesignandAnalysisforAcceleratorDrivenSubcriticalThoriumBurningReactor

LIYuan-ye1，2，WANGMing-huang2，LIANChao2，JIANGJie-qiong2

(1.School of Nuclear Science and Technology，University of Science and Technology of China，Hefei of Anhui Prov. 230027，China；2.Institute of Nuclear Energy Safety Technology，Chinese Academy of Sciences，Hefei of Anhui Prov. 230031，China)

In view of combining the advantages of thorium with accelerator driven subcritical system，the concept of Accelerator Driven Subcritical Thorium Burning Reactor(CLEAR-Th)was put forward in this paper. CLEAR-Th is fueled with thorium-plutonium mixes oxide and cooled by LBE. T91 steel is used as cladding and structure material. Thekeffis set as 0.98 at the beginning of fuel cycle(BOC). The accelerator proton(1.5 GeV)beam current is limited to a maximum of 10 mA. Preliminary neutronics design analyses were performed on it by using multi-functional 4D neutronics simulation system VisualBUS and hybrid evaluated nuclear data library HENDL. The preliminary results showed that the primary design goal of stable energy production though burning thorium has been achieved. Based on this design，stable closed Th-U fuel cycle can be achievable. CLEAR-Th is also featured with low production of long-lived minor actinides and good inherent safety.

Thorium；Accelerator driven subcritical system；Neutronics

2017-09-21

國家自然科學基金項目“加速器驅動次臨界堆瞬態(tài)安全過程與影響機理研究”(91026004)、“乏燃料焚燒堆新概念次臨界包層長壽命焚燒特性研究”(51406216)

李原野(1990—)，山東日照人，碩士研究生，現(xiàn)從事反應堆物理方面研究工作

王明煌：minghuang.wang@fds.org.cn

TL32

A

0258-0918(2017)06-0895-07